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山西大学

博士学位论文

超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究

姓名：冯志刚

申请学位级别：博士

专业：光学

指导教师：贾锁堂

2011-06

摘要

I

摘要

里德堡原子是指原子中的一个电子被激发到主量子数很大的激发态原子。与

基态原子相比，里德堡原子具有较大的原子半径和电偶极矩，以及较长的原子寿

命等特点，正是由于这些奇特的性质使里德堡原子研究一直是原子分子物理研究

的重要内容之一。近年来，激光冷却与俘获技术的发展为里德堡原子的研究提供

了全新的技术和方法，并使里德堡原子的物理内涵可以深入揭示。以冷原子为介

质产生的超冷里德堡原子几乎是静止不动的，而且超冷里德堡原子间的相互作用

远远大于原子的热动能，特别是可以通过外场调控里德堡原子间的长程相互作

用。因此，原子间的强相互作用很大程度上决定了超冷里德堡原子的动力学行为。

由于里德堡原子具有易于调控的特点，超冷里德堡原子在量子信息存储、量子计

算及量子信息处理等方面具有潜在的研究价值和应用前景。本文理论上计算了铯

里德堡原子的Stark结构和长程相互作用势，实验上以冷原子为样品，通过两步

激发产生超冷里德堡原子。获得了超冷铯里德堡原子的离子谱和特征参数，在此

基础上系统研究了超冷里德堡原子的碰撞特性和相互作用诱导的态转移的动力

学行为。首先，利用连续倍频激光器对超冷铯原子nD态（39<n<50）Stark光谱及

极化率进行了测量，得到与理论计算一致的结果；其次，利用染料激光器测量了

超冷铯原子里德堡nS和nD态（30<n<40）的寿命以及nD态（37<n<40）的碰撞截

面，实验结果与理论结果相一致；再次，详细研究了高态里德堡原子间的碰撞损

失率及电场诱导的态转移过程。

本文的创新工作概括如下：

1. 实验上研究了超冷铯原子里德堡态有效寿命随原子密度的变化，在低里

德堡原子密度下测量了超冷铯原子 nS 和 nD 态（30<n<40）的寿命，得到与现有

理论一致的结果。

2. 实验上测量了超冷铯原子里德堡态的有效损失率随里德堡原子密度的变

化，并拟合得到里德堡 nD 态（37<n<40）的碰撞截面，理论上很好地解释了实

验结果。

3. 系统地研究了超冷铯原子高里德堡态的碰撞效应，拟合得到里德堡原子

间及里德堡原子与基态原子间的碰撞损失率，并研究了外加电场对里德堡原子碰

撞损失的影响。


II

4. 研究了里德堡原子相互作用诱导的量子态的转移，特别是量子态转移在

电场、延迟时间和光强等不同参数下的动力学演化。

关键词：超冷里德堡原子；选择场电离；量子亏损；寿命；碰撞截面；碰撞损失

率；态转移

摘要

III

ABSTRACT

Rydberg atoms, one electron of atoms is excited in states with high principal

quantum number. In contrast to ground-state atoms, Rydberg atoms have many

exaggerated properties including the large radius, large dipole moment, long radiative

lifetime and so on. Due to their exaggerated properties, the research of Rydberg atoms

is one of the important sections in atomic, molecular physics. In recent years, laser

cooling and trapping techniques provide the new techniques and methods for studing

of Rydberg atoms, and we can further investigate the physical natures of Rydberg

atoms. The ultracold Rydberg atoms do not move significanlly during experimental

time scales; the interactions between ultracold Rydberg atoms are much larger than

their kinetic energy. In particular, and the interaction strength between Rydberg atoms

can be tuned and controlled by the external field, The dynamics process of ultracold

Rydberg atoms are determined by the interaction between Rydberg atoms and the

external field, which make the ultracold Rydberg atoms candidates in quantum

information storage, quantum computing and quantum information processing. In this

thesis, The Stark structures and the potential of interactions of Cs Rydberg atoms are

calculated theoretically. We obtained the ultracold Rydberg atoms by two-steps

exciting cold atomic sample. The spectrum and parameters of ultracold Rydberg

atoms are obtained, and the collisions between Rydberg atoms and state transfer due

to interaction are investigated in detail. Firstly, we measure the Stark spectra and Polarizability of Cs nD states (39<n<50) by using the frequency doubling cw laser,

which is in good agreement with the results of the theoretical calculation. Secondly,

we measured the Rydberg atomic lifetimes for nS and nD states (30<n<40) and

collisioanl cross section of Rydberg nD states (37<n<40) using the dye laser, the

experimental results are explained by theoretical model. Thirdly, we measure

collisional loss rate coefficients between Rydberg atoms and state transfer induced by

interactions.

The main innovative points of this paper are as following:

1. The variation of effective lifetimes of Rydberg states with Rydberg atomic


IV

density was studied experimentally. The Rydberg atomic lifetimes for nS and nD

states (30<n<40) were measured in low Rydberg atomic density, which is in

agreement with the existing theoretical model.

2. We have measured the effective decay rates of Rydberg atoms density, and

obtained the collisioanl cross section of Rydberg nD states (37<n<40). The

experimental results are explained by theoretical model.

3. The collisional effect of Rydberg states were studied in detail, the collisional

loss rate coefficients due to collisions with Rydberg atoms and ground-state atoms are

obtained by fitting experimental data, and the collisional loss rate between Rydberg

atoms is significantly increased by a weak electric field tuning interaction between

ultracold Rydberg atoms.

4. The quantum state transfer induced by interactions between ultracold Rydberg

atoms were studied, including the dynamics evolution of quantum state transfer

process under electric field, delay time and laser intensity, respectively.

Key words: Ultracold Rydberg atoms;

Selective field ionization;

Quantum defect;

Lifetime;

Collisional cross section;

Collisional loss rate;

State transfer

承诺书

119

承诺书

本人郑重声明：所呈交的学位论文，是在导师指导下独立完

成的，学位论文的知识产权属于山西大学。如果今后以其他单位

名义发表与在读期间学位论文相关的内容，将承担法律责任。除

文中已经注明引用的文献资料外，本学位论文不包括任何其他个

人或集体已经发表或撰写过的成果。

作者签名：

2011 年 5 月

学位论文授权使用说明

120

学位论文授权使用说明

本人完全了解山西大学有关保留、使用学位论文的规定，即：

学校有权保留并向国家有关机关或机构送交论文的复印件和电子

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保密的学位论文在解密后遵守此协议。

作者签名：

导师签名：

2011 年月日

第一章引言

1

第一章引言

1.1 里德堡原子

氢原子光谱一直是光谱研究的重要课题之一。氢原子光谱中强的一条谱线

是 1853 年是由物理学家埃斯特朗探测出来的，到 1885 年，在某些星体的光谱中

观测到的氢光谱线已达 14 条。同年从事天文测量的瑞士科学家巴耳末（J. J.

Balmer）对这些谱线进行分析研究后，提出一个经验公式。随后 1889 年，瑞典

光谱学家里德堡（J. R. Rydberg）发现了许多元素的线状光谱系，特别是碱金属

原子的光谱系，提出了一个普遍的方程，即里德堡方程：

2 21 2

1 1 1Ryn n

⎛ ⎞ν = = −⎜ ⎟λ ⎝ ⎠

（1.1）

其中 Ry 为里德堡常数，n1 和 n2= n1+1 是整数。方程（1.1）的精度随 n 值的

增加而增加。尽管 1913 年，玻尔用所谓的半经典量子理论对它作出了明确的解

释。但玻尔理论并不能完全解释所观测到的原子光谱的各种特征，即使对简单

的氢原子光谱也遇到很大困难。而直到二十世纪量子力学的出现才得到真正满意

的解释。里德堡原子指原子中的一个电子被激发到高主量子数的激发态原子，因

其满足里德堡公式而得名。

1.1.1 里德堡原子的基本性质

在里德堡原子中，处于高激发态的电子离原子实(原子核与内层电子)很远，

我们可以把里德堡原子看做是一个外层电子与一个原子实组成，因此，原子实对

电子的静电库仑力作用就像一个点电荷，而电子在绕点电荷作半径为 r 的圆周运

动所需的向心力由这个库仑力提供，即 2 2

20

14

e mvr r

=πε

（1.2）

根据玻尔的角动量量子化理论（mvr n= ），我们得到电子的轨道半径： 2 2

2002

4n

nr a nme

πε= = （1.3）


2

其中 a0 为玻尔半径。同样我们能够得到电子能量的表达式： 4

2 2 2 20

1(4 ) 2n

me RyEn n

= − = −πε

（1.4）

相比于基态原子，里德堡原子具有一系列奇特的性质，如表 1.1 所示。例如：

里德堡原子的轨道半径正比于 n2（式 1.3），相应的碰撞截面正比于 n4。里德堡

原子外层电子的束缚能与 n2 成反比，而相邻束缚态之间的能量间隔 ΔEn与 n3成

反比，即随主量子数 n 的增加而快速减小。例如，当 n=30 时，ΔEn~1meV, n=250

时，ΔEn~1.7×10-3meV。这样小的能量间隔，要求理想的激发光源及高分辨的光

谱技术来激发和探测高里德堡态原子，而且能级间的辐射频率与室温黑体辐射频

谱匹配，功率很微弱的黑体辐射就可以引起里德堡原子的快速再布居，从而影响

高激发态原子寿命。处在高激发态的电子离原子中心很远，受到核的库仑作用很

弱，所以很容易受到外界电磁场的影响。此外，里德堡原子具有很长的辐射寿命

（∝n3），在不受外界干扰的情况下，寿命一般长达几十微秒甚至更长。同时，

里德堡原子跃迁偶极矩（∝n2）以及电极化率（∝n7）也很大，这使里德堡原子

之间具有很强的长程相互作用。正是由于里德堡原子这些奇特的性质及其广泛的

应用价值，里德堡原子研究一直是原子分子物理的重要研究课题之一 [1]。

1.1.2 碱金属里德堡原子

碱金属原子由于外层只有一个价电子，而原子实的净电荷 Z 是 1，很多问题

可以用氢原子或类氢原子模型处理。但碱金属原子本质上是多电子体系，当价电

子在离原子很远且角动量较大时，价电子的运动轨道与氢原子的相应电子运动轨

道近似程度很好，对应的各电子轨道能级分布接近于相应的氢原子能级。当价电

子与原子实较近且角动量较小时，由于原子实极化效应和轨道贯穿效应的存在，

将降低原子的能量。因此，碱金属里德堡原子能量可以表示为：

, , 2, ,( )n l j l

n l j

RyE En∞= −

− δ （1.5）

其中 E∞l是谱线系的电离能，δn,l ,j为量子亏损。

量子亏损可用 Rydberg-Ritz 公式精确计算：

6 82 4, , 0 2 4 6 8

0 0 0 0( ) ( ) ( ) ( )n l j n n n nδ δδ δδ δ

δ δ δ δ= + + + +

− − − − （1.6）

第一章引言

3

量子亏损主要依赖于电子的角动量，随角动量的增加而逐渐减小，当角量子

数 l > 4 时，量子亏损近似为零。而对同一种原子，相同角动量的量子亏损几乎

不随主量子数的变化而变化。

表 1.1 里德堡原子基本性质与主量子数的关系

里德堡原子的基本性质与主量子数的关系 Cs(50d) 束缚能 ( ) 2n −

6meV

能级间隔 ( ) 3n −

63.2GHz

轨道半径 ( )2n 3385a0

极化率 ( )7n 350 ( )2/ cmVMHz

辐射寿命 ( )3n 78.6μs

1.2 里德堡原子的研究进展

1.2.1 早期里德堡原子的发展

早期里德堡原子的产生主要是在原子束中通过能量交换的方法得到从基态

到激发态所需的能量，比如电子碰撞[2]和电荷交换[3]方法。在激光器发明之前，

一般采用普通光源激发，由于普通光源有很大局限性，很难将原子激发到特定的

量子态上；此外传统荧光探测方法分辨率低等缺点，导致里德堡原子的研究发展

很慢。直到上个世纪七十年代激光技术的应用，特别是从近红外到近紫外连续可

调染料激光器的出现，不仅提供了一种理想的激发光源，实现了原子的选择性激

发[4]；而且使光谱的分辨率不再受仪器线宽的限制，可以有效抑制多普勒展宽，

提高了光谱探测的分辨率。激光器的出现给里德堡原子的产生和探测提供了必要

和有利的条件，加快了高激发态光谱学的发展。这个时期的研究主要集中在用热

原子样品研究里德堡原子的碰撞性质[5-11]及场效应[12-15]等方面, 尽管后来选择场

电离的应用及微通道板的出现使里德堡原子的探测更简单、更灵敏，但是由于热

原子大的热效应导致的多普勒展宽、碰撞展宽以及渡越展宽，而且原子运动动能

远远大于原子之间的相互作用能，极大限制了人们深入研究高里德堡原子的相互


4

作用及其动力学演化过程。为了克服以上效应的影响，人们尝试着用各种冷却方

法得到相对静止的冷原子样品，并且取得很好的效果[16]。近几十年来，随着激光

冷却与俘获技术的逐渐成熟，使极低温度的冷原子样品的实现成为可能。

1.2.2 超冷里德堡原子的研究进展

自 20 世纪 80 年代以来，激光冷却与俘获技术开拓了原子、分子和光物理研

究的新领域、新内容和新方法[17-19]。人们利用激光冷却得到了温度为几十μK 到

几十 nK 的冷原子介质，不仅在超冷原子分子碰撞、超高分辨原子和分子光谱、

冷原子玻色-爱因斯坦凝聚及费米简并等研究领域取得令人振奋的成果，而且被

广泛应用于凝聚态物理、量子计算、量子信息处理和原子量子光学等诸多领域。

近年来，随着激光冷却与俘获技术的迅速发展，使超冷里德堡原子的实现成

为可能。尽管有人从理论上提出用速度选择布居俘获的方法得到超冷里德堡原子

[20, 21]，目前实验上主要是以超冷原子为样品利用两步或三步激发得到超冷里德堡

气体。处于温度为 300μK，密度约为 109cm-3 的超冷里德堡气体，在 1μs 的实验

时间尺度内，原子相对运动的距离仅为原子间距离的 3%,而且原子间的热运动能

远小于原子间的相互作用能，这种冷冻的里德堡气体为研究里德堡原子间的相互

作用提供了条件，使里德堡原子研究进入了崭新的发展阶段。

图 1.1 铷基态原子及 100S 里德堡原子间两体相互作用强度

第一章引言

5

相比于基态原子来说，里德堡原子间具有很强的长程相互作用，如图 1.1 所

示，铷 100S 里德堡态原子两体相互作用强度远远大于其基态原子。这种原子间

的长程范德瓦尔斯及偶极-偶极相互作用随主量子数增加而增强，而且可以利用

电场或微波场调节里德堡原子能级来调谐甚至控制原子间相互作用，因此，里德

堡原子间的相互作用很大程度上决定了其动力学行为，表现出许多奇特的现象。

以下分别介绍超冷里德堡原子研究的重要内容。

A、多体相互作用

超冷里德堡原子在实验感兴趣的时间尺度内几乎是静止不动的，使原子的相

互作用不仅仅局限于两原子，而是与周围的多个原子同时作用，导致所谓的多体

效应。美国的 Gallghger 小组和法国的 Pillet 小组分别在铷和铯里德堡原子中观察

到共振谱线展宽现象，实验表明，这种大的谱线展宽并不能用简单的两体碰撞理

论解释，而是由里德堡原子间的多体相互作用引起[22,23]

，随后，Gallghger 小组利

用一个可控的里德堡态进一步证实这一现象[24]，此外，美国的 Noel 小组通过改

变激发里德堡原子样品的尺寸同样证实了里德堡原子间的多体相互作用[25], 这

为研究多体物理提供了实验平台。

B、激发抑制

里德堡原子间的强相互作用可以引起里德堡原子的能级频移。当能级移动的

幅度大于激发光线宽时，将抑制里德堡原子的进一步激发，这种现象称为激发抑

制。 2004 年德国的 Weidemüller 小组和美国的 Gould 小组分别观察到了铷原子

高里德堡态由于原子间范德瓦尔斯相互作用导致的明显激发抑制，实验表明，主

量子数越大，激发抑制效果越明显，而且里德堡原子密度或激发光强越大，抑制

效果越明显，证实里德堡原子间相互作用随主量子数增加而增大，核间距越小相

互作用越强的基本性质[26,27]。图 1.2 所示为以里德堡态 n=30 的激发功率为基准,

高里德堡原子激发率与激发光功率的关系。由于范德瓦尔斯相互作用能正比于

n11, 即主量子数 n 越大，范德瓦尔斯相互作用也越大. 对 30P 态来说, 里德堡原

子间的范德瓦尔斯相互作用很小, 原子的激发率与光功率基本成线性关系。而对

于 70P 和 80P, 其相互作用能很大, 原子间的强相互作用导致能级频移，产生了

激发抑制效应，而且主量子数越大，抑制效应越明显。

里德堡原子具有很强的电偶极矩，利用直流电场调谐里德堡原子能级，当电

场达到某一值时，被电场调节的激发态能级刚好位于两个能级之间，将发生共振


6

能量转移或 Förster 共振，导致被激发的原子分别被转移到上下两个耦合能级上。

在共振条件下，转移能级之间的耦合作用主要是里德堡原子间强的偶极-偶极相

互作用，这种原子间的强偶极-偶极相互作用同样可以引起能级频移继而导致激

发抑制，通常人们称为偶极阻塞效应。对于不同的碱金属原子，由于能级分布不

同，可以发生共振能量转移的能级也不同，比如，初始处于同一里德堡态的铯原

子研究主要基于 nP+nP↔nS+(n+1)S 的共振过程，而且主量子数只分布在 n<41

的一系列能级中，虽然更高能级同样存在电场诱导的激发抑制现象，但并没有共

振过程。而对铷原子来说，可研究的共振过程的能态比较多，而且可研究的主量

子数分布也比较广泛。

2006 年，法国的 Pillet 小组首次在 38P3/2+38P3/2—38S+39S 的 Förster 共振过

程中研究了铯里德堡原子间的强相互作用引起的偶极阻塞效应[28]。如图1.3所示。

在共振电场下（E=1.46V/cm），通过对各能级里德堡原子数的布居进行测量，

38P3/2 态原子数明显减少，而相应的 38S 态原子增加，说明在此电场下发生了共

振能量转移，同时导致了 30%的激发抑制。随后他们利用电场诱导明显的原子偶

极矩，在主量子数 65<n<85 的高里德堡态观察到大于 60%的激发抑制 [29]。另外，

很多小组也利用微波研究里德堡原子间的强偶极-偶极相互作用、三体相互作用

以及场电离性质[30-34]。

图1.2 铷原子30P、70P和80P态激发率与激光能量的关系[27]

第一章引言

7

C、基本参数测量

超冷里德堡原子大大抑制了由于原子热远动导致的多普勒展宽，使里德堡原

子基本参数的测量更加精确，而且能够拓展到对更高态的精确测量。比如，巴西

的 Marcassa 小组在超冷铷原子样品中利用场电离技术对里德堡 nS 和 nD

(26<n<45) 态寿命进行测量[35, 36]。随后，美国的 Tate 小组用微波光谱间接测量

了铷原子 nS、nP 和 nD (28<n<45) 态寿命[37]。美国的 Shaffer 小组在远失谐阱中

测量了铯高里德堡 nD5/2(50<n<75)态的寿命及光电离率[38]。另外，Gallghger 小组

和 Martin 小组分别用微波共振光谱及电场诱导共振方法测量了铷原子 nf 和 ng量

子亏损[39,40]。我们小组对铯原子寿命、碰撞截面及量子亏损也做了详细研究[41-43]。

D、碰撞效应

超冷里德堡原子碰撞效应也是研究里德堡原子相互作用的一个重要途径。

原子的碰撞性质取决于原子的长程势能，对于处于不同势能曲线上的里德堡堡原

子表现出不同的动力学行为。Gallghger 小组研究了处于偶极-偶极吸引势上的里

德堡原子的碰撞，处于吸引势上的里德堡原子在相互作用下碰撞电离，产生大量

的自由离子，他们分别利用激光和微波光谱研究了里德堡原子的偶极-偶极相互

作用及等离子体的形成过程，实验表明，这种强偶极-偶极相互作用引起的碰撞

电离是超冷里德堡原子向超冷等离子体自发演化的主要原因[44, 45]。Weidemüller

小组研究了在范德瓦尔斯吸引势下的里德堡原子碰撞的动力学行为，相比于里德

图 1.3 铯 38S、38P3/2 里德堡态原子数目及自由离子与电场的关系[28]


8

堡原子的激发共振峰位置，自由离子的共振位置明显红移，随着延迟时间的增加，

电离的原子越来越多，自由离子的共振位置和原子共振位置逐渐吻合，证实了里

德堡原子相互作用在碰撞中的重要作用[46]。但处于排斥势上的里德堡原子，同样

观察到碰撞电离现象，相比于吸引势则需要更长的相互作用时间，人们认为黑体

辐射是导致里德堡原子从排斥势到吸引势的转移的一个重要的原因[47, 48]，如图

1.4 所示。但是黑体辐射转移导致的电离率低，并不能很好的解释实验观察的结

果。

此外，里德堡原子相互作用诱导的原子运动及激发光的 ac-Stark 效应也可能

导致原子在能级相近态之间的转移[49, 50]，在近共振偶极-偶极跃迁时多原子吸收

也可能导致原子的快速电离[51]。Pillet 小组研究了铯原子 nP 态原子的碰撞电离，

实验表明，对于吸引的相互作用，产生的自由离子与里德堡原子成非线性关系，

形成了等离子体，但对于排斥相互作用势，黑体辐射是主要的机制，而且离子与

里德堡原子相互作用及超辐射效应也是一种可能的因素[52]。里德堡原子碰撞电离

机制还有待进一步研究和探索，碰撞电离过程可以通过调节激发光的失谐来控

制，这使里德堡原子在量子计算方面有重要的意义，因为我们可以把离子的出现

看作是一种退相干过程，而且对超冷等离子体的形成过程及基本性质研究有很大

帮助。

E、里德堡分子

由于里德堡原子近简并对态的存在，在确定原子间距处势能曲线呈现出许多

图 1.4 黑体辐射导致的态转移[47]

第一章引言

9

反交叉，这使里德堡分子的形成成为可能。Sadeghpour 和 Greene 等人预言了一

种由一个基态原子与一个里德堡态原子相互作用形成的束缚态分子，即里德堡原

子中的准自由电子对基态原子的低能量散射提供形成分子的束缚能，这些能态即

使在没有电场也具有永久偶极矩。由于其特殊的空间电子分布，被称之为 trilobite

或 butterfly 分子态[53-55]。这种里德堡分子态在室温热原子实验中已被观察到[56,

57]。近，Pfau 小组在超冷原子样品中清楚地观察到铷原子的长程里德堡分子

态，如图 1.5 所示为铷原子里德堡分子态 Rb(5S)-Rb(nS)(n=35-37)光谱，可以看

出，在红失谐位置观察到明显的分子振动能级，并进一步研究了里德堡分子的寿

命和极化率[58]。随后通过一步光缔合的方法获得由一个里德堡原子和两个基态原

子形成的三聚合的里德堡分子，并用内部量子反射的方法同样得到二聚合的里德

堡分子[59, 60]。

另一种方法是通过两个里德堡原子间的相互作用形成的超大里德堡分子，

2002 年 Côté 小组首次理论预言了这种分子态存在的可能性[61]。随后人们利用电

场、磁场、甚至多原子或分子之间的相互作用证实了这种奇特分子态的存在[62-67]。

此外，人们还预言了在两体排斥相互作用下长程里德堡三聚合分子存在的可能性

[68]。实验上，Shaffer 小组首次在原子核间距为 3-9μm 范围内观察到铯原子里德

堡分子，这种里德堡分子形成于里德堡原子对相互作用势导致的反交叉势阱中，

而这个反交叉势阱是通过微小的外加电场诱导产生，电场可以稳定、修复甚至破

坏能够束缚分子的势阱，里德堡分子的探测是利用场电离离子之间的库仑排斥力

图 1.5 铷原子 35S、36S 和 37S 分子态光谱[58]


10

导致的反冲速度分布获得[69, 70]。

1.3 超冷里德堡原子在量子信息中的应用

众所周知，根据计算机发展的摩尔定律，中心处理器的运行速度每 18 个月

就会提高一倍，相应地，芯片上晶体管集成的数目随时间迅速增长。这预示着计

算机芯片元件不久将达到它的极限尺度，另外，电子作为集成电路的主要载体，

当集成度过高时，电子间的相互作用产生的热效应将大大降低集成电路的性能，

并导致能量损耗大、信息传输慢等问题，而且随着物理存储单元越来越小，量子

效应逐渐凸现出来。量子信息科学，正是这种技术转化的必然结果，它是以量子

力学原理为基础、充分利用量子相干的独特性质（量子并行、量子纠缠和量子不

可克隆），探索以全新的方式进行计算、编码和信息传输的可能性，为突破芯片

极限提供了新概念、新思路和新途径。例如，量子不确定性从物理原理上保证量

子信息是一种不可破译、不可窃取的绝对安全的通信途径。而量子特性所导致的

强大的并行处理能力将使计算机的处理能力发生质的飞跃。

理想的量子信息载体是量子信息科学面临的一个重要核心问题。从物理学

角度看，信息载体必定是一些特定的物理系统，而信息的传递和处理则是某些物

理过程。由于其物理上的易于操控性，以光子和原子作为信息载体被广泛的研

究。例如，光子由于传输信息快、传输带宽大、光子间相互作用弱、可控性强等

优点，而且光子可编码的自由度很多，比如，光的偏振、光模式、路径等。因此，

以光子作为信息载体，可极大地提高信息传输速度，降低能量损耗，增强信息的

抗干扰性和保密性。

此外，里德堡原子由于具有大的电偶极矩、长相干时间及强的相互作用，并

且能够通过外场调节里德堡原子能级达到控制原子间的相互作用，人们利用超冷

里德堡原子易于调控的特点，使里德堡原子在量子存储、量子计算及量子信息处

理等方面具有重要的研究价值和应用前景。Jaksch 和 Lukin 等人率先从理论上提

出基于里德堡原子的偶极阻塞效应实现里德堡原子量子态的操控，并在此基础上

实现可控量子逻辑门操作[71, 72]。

里德堡原子实现可控非门的核心思想是基于里德堡原子间相互作用导致的

偶极阻塞效应和单里德堡原子的激发，如图 1.6 所示。实验上分别将两个原子制

备在相距大约 10μm 的偶极阱中, 把两个原子分别作为控制原子和目标原子, 而

两个原子都是由基态|1>与里德堡态|r>构成的二能级系统. 当激光不作用控制原

第一章引言

11

子时，利用一束 2π激光脉冲将目标原子激发然后再退激发回基态,这时目标原

子在激发前后相位相反, 如果在 2π 激光脉冲作用前将控制原子激发到里德堡态,

由于里德堡原子间相互作用导致目标原子的里德堡能级|r>出现 B 的频移,从而抑

制了目标原子的激发, 使其一直保持在基态, 这样便在两个里德堡原子之间实现

了可控非门[73]。

图 1.6 双原子实现量子逻辑门操作过程。（a）图是实现原理；（b）实验制备示意图[73]

图 1.7 两个里德堡原子不同核间距的激发过程[74]


12

Saffman 小组和 Browaeys 小组分别报道了利用偶极阱实现单个里德堡原子

的激发及两个里德堡原子相互作用导致的偶极阻塞效应[73-75]。如图 1.7 所示。当

两个里德堡原子距离较远时(18μm), 原子间的相互作用较弱，两个原子可以同时

被激发到里德堡态。如图 1.7a 黑线所示。当两个里德堡原子距离较近时(3.6μm),

由于原子间的强相互作用导致的能级频移，两个里德堡原子被同时的概率几乎为

零, 真正实现了单里德堡原子的激发[74]。近，Saffman 小组首次利用里德堡原

子的强相互作用实现了可控非门的演示[76]。而且利用里德堡原子的偶极阻塞效应

实现了双原子的纠缠态[77, 78]。

1.4 本文的主要研究内容

本文主要对超冷里德堡原子的场电离光谱和碰撞特性进行研究，首先研究了

里德堡原子强相互作用诱导里德堡原子碰撞对原子寿命、碰撞截面的影响，我们

详细研究了高里德堡态原子碰撞效应，特别是外加电场下的碰撞效应及态转移的

动力学过程。本文内容主要分四个部分：一、介绍了制备超冷铯里德堡原子的实

验装置及探测方法。包括产生里德堡原子的激光系统和微通道板探测器的性能。

二、理论上计算了里德堡原子的 Stark 效应及极化率，实验上用两台不同激光器

激发里德堡原子，分别测量了不同里德堡态原子的 Stark 效应、极化率及直流电

场对电离阈值的影响，同时我们用染料激光器得到铯里德堡 nS 和 nD 态的场电

离光谱，通过 Rydberg-Ritz 方程拟合得到 nS 和 nD 态的量子亏损。三、利用染料

激光器对低里德堡态的原子寿命、碰撞截面进行了测量，实验表明，里德堡原子

间强相互作用导致的碰撞将减小原子的辐射寿命，并且增加原子间的碰撞几率，

继而增大了碰撞截面。四、研究了高里德堡态原子间的碰撞效应及态转移动力学

过程。实验上测量了高里德堡态的布居数随延迟时间的变化关系，利用理论模型

拟合得到里德堡原子间及里德堡原子与基态原子间的碰撞损失率。通过外加电场

调节原子间的相互作用导致了碰撞损失率迅速增加，并发生态转移过程，详细研

究了高里德堡 nS 态的态转移过程对电场、延迟、光功率等不同参数的依赖关系

及动力学行为。

参考文献：

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第一章引言

13

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第一章引言

15

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20

第二章超冷里德堡原子的制备与探测

本章主要介绍制备超冷铯原子和超冷里德堡原子的实验装置以及里德堡原

子的探测方法。首先介绍了利用激光冷却与俘获技术获得超冷铯原子的磁光阱装

置及其冷原子参数的测量和实时监测；其次，介绍用脉冲染料和连续倍频两种激

光系统制备超冷铯里德堡原子的方法。后介绍了超冷里德堡原子的探测方法及

用连续倍频激光系统得到铯原子选择场电离光谱。

2.1 超冷铯原子的制备

利用磁光阱（magneto-optical trap，MOT）俘获原子已经成为获得冷原子的

有效方法，特别是在近几年的超冷原子、分子的研究中被广泛引用[1-6]。对于

激光冷却与俘获技术的基本原理，这里不做赘述。本节主要详细介绍我们实验室

组成磁光阱所用的真空系统以及冷却与俘获原子的激光光源和磁场系统，特别是

对我们实验中比较关心的冷原子数目进行测量和实时监测。

2.1.1 超冷铯原子制备的实验系统

实验中所用的超高真空系统由上下两级组成，上级是无磁不锈钢材料制作的

金属真空腔，下级为石英玻璃真空腔。为了保证两级之间的压力差，两腔之间用

内径 8mm、长 150mm 的无氧铜管连接。真空系统分别由两台意大利 Saes 公司

生产的 100L/s 的离子泵（型号为 Capacittor-D400）来维持，用美国瓦里安公司

生产的超高真空热硅（UHV-24P）测量的上下两级真空压强分别在 10-7 Pa 和 10-8

Pa 量级。铯源位于金属真空腔下侧，通过 DN-16 全金属超高真空角阀与真空腔

连接。上下两级还分别预留了由 DN-40 全金属超高真空角阀连接的预抽分子泵

机组接口。

由于实验上里德堡原子的探测通过选择场电离技术，我们选择了可以安装微

通道板探测器的金属真空腔进行原子的激光冷却与俘获。金属腔体是把高度为

212mm、横截面形状为正八边形棱柱（每对平面相距 240mm），按照特定的坐标

和角度切成由上、下三对平行斜面（每对平面相距 240mm）组成的多面体结构。

三对斜面相互垂直，水平投影相邻夹角为 120°。每对斜面上均开有互相对称的


21

石英玻璃窗口，并用无磁不锈钢法兰密封。通光窗口的尺寸分为 Φ50、Φ35 两种

规格，除一对 Φ35 的窗口外，所用窗口的石英玻璃为双面镀膜（852nm 增透）。

金属真空腔为直径为 100mm 的中心柱形结构，在真空腔体中，安装有一对平行

无磁金属网格栅极（间隔 15mm），正对栅极安装用于离子探测的微通道板探测

器（MCP），MCP 探头与阱中心（平行栅极中心）相距约为 60mm。

激光冷却原子需要一个闭合的准二能级系统，在激光冷却铯原子的过程中，

涉及两个超精细跃迁，分别为 6S1/2 F=4→6P3/2 F'=5 和 6S1/2 F=3→6P3/2 F'=4 的跃

迁。前者为冷却循环跃迁，相应的自然线宽为 5.2MHz。铯原子在相对于循环跃

迁负失谐约 2-3 个自然线宽激光的作用下，由于激光具有一定的线宽而且激发态

超精细能级间隔较小，导致处于循环跃迁的原子有一定几率激发到 F'=3, 4 的激

发态超精细能级上，这部分原子通过自发辐射落到基态 6S1/2 F=3 上不再吸收光

而终止冷却过程。因此实验上需要加一束频率覆盖 6S1/2 F=3→6P3/2 F'=4 跃迁的

再泵浦光，把布居在 F=3 的原子抽运到 F=4 的基态子能级上，使其重新回到冷

却过程中。图 2.1 所示为铯原子相关能级。

在激光冷却与俘获实验中，要求用于冷却和再泵浦的激光器波长覆盖铯原

子的 D2 线，激光线宽要求小于原子冷却循环跃迁的自然线宽，一般在 1MHz 或

更窄，频率要求在一定范围内连续可调，而且具有较高的稳定性。为实现超冷

图 2.1 铯超冷原子冷却的能级原理图


22

铯原子，我们采用两台波长为 852nm 的 Littrow 式反馈的半导体激光器（Toptica,

DL100）承担冷却光和再泵浦光，输出功率分别是 170mW 和 80mW。基本

的多普勒冷却机制要求冷却激光的频率稳定在冷却循环跃迁线相应负失谐（红

移）位置锁定。实验上利用饱和吸收光谱技术把冷却光频率锁定在 6S1/2 F=4 与

6P3/2 F'=5 的交叉线（Crossover）C45 上, 由于 C45 与 6P3/2 F'=5 之间的频率间隔大

约为 125MHz。为了实现冷却光相对于冷却循环负失谐大约 2-3 自然线宽，我们

利用一台固定偏频 110MHz 的声光频移器（AA. MT.110/A1-IR）把频率频移到

相对于 6S1/2 F=4→6P3/2 F'=5 负失谐大约 15MHZ 的位置。声光频移器不仅可以

改变冷却光的失谐量，而且能够通过改变驱动电压来控制主激光器的开断。激

光冷却与俘获铯原子的光路图如图 2.2 所示。用于冷却的 DL100 激光器的输出

激光除分出很小一部分用于激光稳频外，大部分经声光频移器后，由透镜组将

光束扩为直径为 10mm 的平行光斑，然后利用大孔径玻片、偏振分光棱镜及反

射镜把主激光分成三束（平均功率约为 4mW），从相互垂直的三个方向汇聚到

金属真空腔内，把标定的四分之一玻片放置在入射光束中，保证沿 X、Y 方向

上的圆偏振态与 Z 方向的偏振相反；在相应的出射窗口分别用反射镜使三束光

沿入射方向返回，并加四分之一玻片以确保入射和反射到腔内的光圆偏振相反，

仔细调节六束光方向使尽可能在真空腔中心重合。由于 Z 轴方向的激光受到两

腔之间内径 8mm 连接管道的限制，形成的冷原子团大小则限制在 8mm 以内。

再泵浦光频率锁定在 6S1/2 F=3 与 6P3/2 F'=4 的交叉线（Crossover）C34 上, 利用

声光频移器将其频移到 6S1/2 F=3 与 6P3/2 F'=4 共振跃迁线上，将经过频移器的激

光扩束后，与其中一束冷却光重合进入真空腔，使其覆盖冷却光重合的整个区

域。

磁光阱的空间梯度磁场是由一对同轴的反向亥姆霍兹线圈提供。实验上是

用直径 1mm 的漆包线在金属骨架上绕制而成，由于我们两个线圈距离较远

(20cm)而且半径较小，产生合适的磁场梯度需要缠绕较多的线圈匝数，每个线

圈缠绕 537 匝，厚约 5.3cm，这样将导致线圈的反向电感量较大，不利于对磁场

的快速开关。对一个固定匝数的线圈，可以通过调节电流的大小来满足磁光阱

对三维空间梯度磁场的要求。实验上，用 Hall 磁场计（HST-1A）沿轴向对不同

电流下磁场作了测量，如图 2.3 所示。从图中可以看出，在磁光阱中心附近，磁

场梯度基本是线性变化的。另外，磁光阱周围用三对相互垂直的矩形磁场线圈

来补偿地磁和其他杂散磁场。


23

2.1.2 超冷铯原子参数的测量

实验上测量磁光阱中俘获冷原子数目通常采用荧光收集法[7-9]和吸收法[10,

11]。荧光收集法是一种简单而直接的测量方法，主要是基于磁光阱中的原子通过

自发辐射对光场的散射过程。即磁光阱中俘获的原子并不是固定布居在原子基

态，而是在特定的闭合二能级系统中不断的被受激跃迁和自发辐射，在原子自发

辐射的过程中发出光子，即所谓的冷原子荧光。在俘获和再泵浦激光的强度及频

率不变的情况下，冷原子的荧光强度与俘获的原子数成正比例关系，因此，我们

可以通过测量冷原子荧光功率推算出冷原子数目。基本原理如图 2.4 所示。在尽

可能大的空间立体角内收集由磁光阱中俘获原子的荧光，继而推出整个冷原子云

BE

BE

M

M

M

M

M

M

M

Diode Laser (DL100)

Controller

Diode Laser (DL 100)

SAS

OI SP λ/2 PBS AOM

OI SP λ/2 PBS AOM

SASController M

MCP

PBS

PBS

λ/2

λ/4

λ/4

λ/2

λ/4

Field plates

Excitation laser 510nm

λ/4

图 2.2 超冷原子制备的实验装置。OI: 隔离器，SP: 整形棱镜，PBS: 偏振分

光棱镜，AOM:声光频移器，SAS: 饱和吸收光谱，M: 全反镜，λ/2: 二分之

一玻片，λ/4: 四分之一玻片，BE: 扩束装置, MCP: 微通道板探测器。


24

自发辐射到整个空间的荧光功率。假设俘获的所有原子对自发辐射的荧光贡献相

等，在光场作用下所有 N 个原子散射的荧光功率为P N= ⋅ γ ⋅ ω。而实际测量过

程中测到的部分立体角内的荧光功率为： 2/ 4 / 4SP P PS L= Φ π ≈ π ，可以得到总的

冷原子数： 2 2

0

00

4 1 / (2 / )

/2

SP L I INI I

⋅ π + + δ Γ=

Γω ⋅ （2.1）

其中，Ps为探测器接受的荧光功率，δ为俘获光频率失谐，Γ为自发辐射率，

I 为俘获光光强，I0 为饱和光强。

图 2.3 沿线圈轴向磁场梯度与电流的关系

图 2.4 荧光收集法测量冷原子数目原理图


25

在实际的测量过程中，处在阱中不同空间位置的原子感受到的激光光强并不

相等，原子对应的散射率就不同。另外，如果冷原子密度较大时，从原子云内部

发出的光子可能被外层的基态原子二次吸收，导致冷原子数测量精度的降低。所

以实验上采取的平均处理只是一个相对的结果。实验上，我们在磁光阱的两个正

交方向上分别放置了两台 CCD 摄像机对冷原子进行监视和测量。一台直接连接

显示器的黑白 CCD 摄像机（MTV-1881EX -3）在竖直方向对俘获的冷原子进行

监控。另外一台功率校正的数字 CCD （IMC-82FT, imi.tech.）对冷原子数目进行

测量和实时监测。数字 CCD 的有效像素是 1034×779，像素大小为 4.65μm×

4.65μm，而且可用外部标准的 TTL 电平进行触发。光谱响应特征谱线范围

400nm-1000nm，对 852nm 荧光，CCD 的响应效率大约为 20%。数字 CCD 用 1394

通用接口和计算机连接，我们通过 Visual C++ 和 Labwindows 编程收集原子荧光

的数字信号，可以通过程序计算实时的原子的数量和大小，程序界面如图 2.5 所

示。图 2.6 为我们采集到的原子团图像。从图像右侧的两个小图中我们可以实时

测到冷原子 x、y 两个方向原子大小的高斯拟合结果。由于冷原子中心光强很大，

使 CCD 饱和，出现了截顶的现象。通过以上方法我们测量的原子数约为 6×107

个，此外我们测量的原子半径~800μm，原子温度约为~100μK[12-15]。

图 2.5 数字 CCD 原子采集程序界面


26

2.2 超冷铯里德堡原子的制备

2.2.1 里德堡原子的制备方法

早期里德堡原子的制备方法主要是：电子碰撞和电荷交换，可以分别表

示为：

e- + A → A nl + e- ( 2.2 )

A+ +B → A nl +B+ ( 2.3 )

电子碰撞过程中，电子首先将基态原子激发到预定里德堡态，随后产生的电

子会与形成的里德堡原子继续碰撞，使其重新分布，形成分布于高于或低于初始

里德堡态的不同角量子数的里德堡原子。电荷交换是将通过电荷交换池的离子束

转化成飞快里德堡原子束的方法。形成的里德堡原子也会与交换池中的靶气体继

续碰撞使形成的里德堡原子减少或产生其它态的里德堡原子。这两种方法制备里

德堡原子的优点是相对简单和使用的普遍性，产生的里德堡原子分布在能量相近

的一系列能级上。在 Bayfield 和 Koch 的电荷交换实验中，利用两个场电极板加

调制场来电离通过的里德堡原子束，从而选择出不同 n 的里德堡态[16]。但由于产

生效率低及态选择性差等缺点导致这两种方法不被人们广泛应用。

激光器发明以后，利用光激发的方法成为制备里德堡原子的有效方法，即

图 2.6 程序采集的原子图像及函数拟合结果


27

基态原子吸收不同频率的激发光子能量，可以被激发到不同角动量的里德堡能级

上。可以表示为：

nlA h A+ →ν (2.4)

特别是窄线宽激光器的应用，基态原子不但能够激发到特定的里德堡态，而

且实现了对更高里德堡原子的研究。人们根据实验的不同需要，利用单步、两步

甚至多步激发产生不同角动量里德堡原子。比如，美国的 Gould 小组用单步激

发（5S1/2→nP3/2）研究了铷 nP3/2 态范德瓦尔斯相互作用导致的里德堡原子激发

抑制效应[17]。德国的 Weidemüller 小组用两步激发（5S1/2→5P3/2→nS/nD3/2,5/2）

对铷 nS 和 nD 里德堡态原子相互作用引起的激发抑制及碰撞电离作了详细研究

[18, 19]。而法国的 Pillet 小组则采用三步激发（6S1/2→6P3/2→7S1/2→nP3/2,1/2）研究

铯 nP 态里德堡原子间相互作用导致的激发阻塞效应及碰撞电离实验[20, 21]。人们

还可以利用微波来引导里德堡原子在相邻态之间的相互跃迁[22, 23]。

2.2.2 超冷铯里德堡原子的制备

我们实验中是采用两步激发产生里德堡原子，如图 2.7 所示。第一步激发是

由波长为 852nm 的半导体激光器提供 (俘获光)，实现基态原子从 6S1/2→6P3/2 的

跃迁。第二步激发由波长为 510nm 左右的绿光激光器提供，实现基态原子从 6P3/2

→nS/nD 的跃迁。在我们实验室中有两台激光器可以提供第二步激发，分别是脉

冲染料激光器和半导体倍频激光器。以下我们详细介绍这两台激光系统。

脉冲染料激光器具有输出能量高和可调谐范围大的特点，在光谱研究领域被

广泛应用。我们实验室采用了 Nd: YAG 激光器（Quanta-Ray DCR）产生的三倍

图 2.7 双光子激发铯原子的能级示意图


28

频紫外激光泵浦脉冲染料激光器（Quanta-Ray PDL-3）。为了产生 510nm 左右激

光，我们使用的染料为 Coumarin 500, 表 2.1 Coumarin 500 染料各种参数。

表 2.1 Coumarin 500 染料各种参数

实验上，我们对染料激光器的输出能量与波长的关系进行了测量。图 2.8 是

染料激光器对 Coumarin 500 染料输出能量随波长的变化关系。测量的峰值波长

为 508nm, 波长可调谐范围为 485nm 到 546nm，绿光脉冲的脉冲宽度为 7ns, 线

宽大约为 0.1cm-1, 输出的平均能量为 5mJ。

染料激光器的振荡部分采用的是光栅 Littrow 结构。光栅的一级衍射反射回

振荡腔，在腔内振荡产生激光，因为绝对波长和激光线宽都是光栅的函数，选取

不同的光栅级数，染料激光器的波长可以从 380nm 到 960nm 连续变化。通过调

节手柄可以实现对染料激光波长连续的扫描。为了保证连续线性扫描及对扫描速

度的控制，我们使用了位移控制器控制步进电机（SC300）来均匀的旋转光栅，

并用 LibView 程序通过 RS-232 串行端口与控制器连接，实现计算机程序控制的

自动扫描过程。

染料激光器输出一般为多纵模激光。图 2.9 所示为染料激光器的腔模式和与

其相关的里德堡态跃迁。染料激光器的腔长大约是 15cm, 纵模的模式间隔大约

为 C/2L=1GHz。染料激光线宽大约为～0.1cm-1(3GHz)，在 10GHz 的增益曲线内，

Dye Used Courmarin 500Wavelength 500 nm Pulse Energy 25 mJ

Pulse-to pulse Statability ±8%

Pulse Width 6 ns nominal Pump Wavelength 355 nm

Pump Energy,10 pps 200 mJ Polarization >93% Linewidth 0.07 cm-1

Beam Size (nominal) 1×3 mm Beam Divergence <0.5 mrad

Amplified Spontaneous Emission (a.s.e.)

<0.4%

Long Term Stability ±5%

Wavelength Readout Accuracy

<0.05 nm absolute

Wavelength Resettanility <0.01 nm


29

则允许多个纵模同时起振，所以导致染料激光器的输出激光包含多个模式。假设

激光的中心频率被调谐在里德堡原子的跃迁频率上，由于输出的各个纵模之间强

度差异，将导致产生里德堡布居数大的波动，对随里德堡原子密度线性变化的现

象，可以通过平均的办法消除由于多模输出对原子布居的影响，但对一些非线性

变化特性，比如，里德堡原子多体相互作用研究，平均的办法将不能消除多模输

出对原子布居的影响。

另外，染料激光器还会引起自发辐射放大现象。对于红外和蓝光染料，由于

环形腔中的棱镜会延迟泵浦脉冲，将导致放大。这些低增益的染料在振荡部分需

要较长的时间来振荡发出激光，因此泵浦放大部分早于振荡部分，结果使得振荡

部分的激光被自发辐射放大。相对于激光输出能量，每种染料在大部分的调谐范

围内产生的自发辐射放大是很小的，所以在选取染料时不仅要确保高的效率，同

时也要兼顾低的自发辐射放大。而且通过仔细调节染料振荡部分光路使自发辐射

放大小。

由于染料激光器的调谐范围较大，通过调节手柄来调节光栅的位置就可以得

到不同主量子数里德堡原子的激发波长，这种大范围调谐原理上可以使我们同时

扫描得到调谐范围内的所有里德堡态能级位置。但由于染料激光器的线宽较大以

及我们探测电场的限制，对于更高的里德堡态 (n>60) 就不能很好的分辨。而且

图 2.8 染料激光器输出能量随波长的变化图


30

转动光栅精度的限制，对于 nl 态子能级在光谱上也无法被分辨，所以需要线宽

更窄的激光器来满足实验的要求。

为了研究里德堡原子超精细能级及更高里德堡态原子的丰富信息。我们采用

了一台连续倍频激光器（TOPTICA TA-SHG 110）提供第二步激发光。TA-SHG 110

由主激光器、锥形放大和共振倍频腔三部分组成。如图 2.10 所示为 TA-SHG 110

激光器的结构示意图。主激光器由一台半导体激光器（TOPTICA DL100）提供，

输出的中心频率为 1020nm激光，经过锥形放大器放大后，光功率达到 900mW, 然

～4GHz

1GHz

图 2.9 所示为染料激光器的腔模式和与其相关的里德堡态的跃迁

图 2.10 TA-SHG 110 连续倍频激光器结构示意图


31

后进入倍频单元进行倍频，得到大输出为 200mW，线宽小于 2MHz，连续可

调谐的频率范围 30GHz 的 510nm 激光。倍频单元（SHG110）为八字环形腔结构，

倍频晶体采用温度匹配方式。实验上，我们可以调节主激光器的波长，实现对绿

光输出波长从 507nm 到 517nm 连续可调。从而激发铯基态原子到主量子数 n=30

直至电离限的所有里德堡态。由于激光窄线宽及高的扫描精度，扫描速度低可

小于 2MHZ/s，使我们更详细的研究高里德堡原子的相互作用。

2.3 超冷里德堡原子的探测

早期里德堡原子的探测主要是通过吸收光谱，特别是染料激光器的使用，

用吸收光谱的探测方法能够探测到特定里德堡态原子[24, 25]。随后，里德堡原子的

探测主要有两种：荧光探测法和选择场电离探测法。荧光探测方法是用光电倍增

管收集激发态原子通过自发辐射向低能态跃迁发出的荧光，是一种非破坏性测量

[26, 27]。但由于高里德堡态原子可以向低能级都可以发射荧光，而原子能级间隔很

小，导致自发辐射的荧光分布很宽，而且荧光强度随主量子数的增加迅速减小

（~n-6），引起收集的荧光信号信噪比差及收集效率低等问题。所以荧光探测方法

局限于主量子数较低里德堡态 (n<15) 的研究。

2.3.1 选择场电离探测

选择场电离探测法是利用里德堡原子束缚能小、易被电离的性质。由于里德

堡原子外层电子的受到核的束缚能很小，外加电场能够降低电子的束缚能，当

电子的束缚能降到与电子能量相等时，被束缚的电子脱离原子的束缚成为自由电

子，即场电离过程。不同里德堡态的电子受到的束缚能不同，通过改变电场大小

就可以电离处于不同能态的里德堡原子。电场与里德堡原子的有效主量子数 n*

关系表示为（原子单位）：

E=1/16×n*4 （2.5）

实验上，我们在位于超冷原子两侧的金属栅极上加直流电场或者脉冲电场。

为了在时域上区分不同里德堡态原子的场电离信号及自由离子信号，我们采用了

斜坡脉冲电场电离里德堡原子，电离后的正离子或电子继续被电场加速到达位于

栅极后面的微通道板（Micro Channel Plate，MCP）探测器，通过探测器输出的

正离子或电子信号强度就可以推出相应里德堡原子数目。通过改变电场的方向，


32

可以选择离子探测或电子探测，虽然电子探测具有很好的态选择性，但受外界影

响比较大。斜坡脉冲电场 3μs 的上升时间使离子信号也具有较好的时域分辨，因

此实验中采用了离子探测，即探测电离里德堡原子的正离子信号。

2.3.2 微通道板探测器的工作特性

微通道板探测器是无数通道电子倍增器集合而成的二位阵列式光电器件，可

用于探测带电离子、电子、X 射线和 UV 光子，具有低功耗、自饱和、高速探测

及低噪声等优点。每个通道的作用犹如一个连续的打拿极倍增器，薄片两端面镀

有 Ni-Cr 薄膜电极，外环是一圈镀有 Ni-Cr 金属薄膜但没有通道的实体边，用于

提供良好的端面接触以便对其施加电压。微通道板探测器必须工作在真空环境

中，工作原理如图 2.11 所示。当电子或其他粒子以一定能量撞击低电势输入面

通道内壁时将产生二次电子，二次电子在场的作用下沿通道加速前进。重复多次

碰撞过程，后在高电势的输出端面产生大量电子，这个过程被比喻为 “电子

雪崩”。当电子通过通道时已经被放大了成千上万倍，该放大倍数与通道的工作

电压、长径比、入射电子能量及通道材料特性有关。

微通道板探测器探测的离子信号需要一个外接电路把其转化为电信号。图

2.12 是实验中采用的微通道板的探测及分压供电电路示意图。供电电源是由一台

高压电源（Bertan230, Spellman）提供，输出的大电压达到 3KV，输出功率 15W，

根据探测离子或电子需要调整高压电源的正负极性。分压电路在通道板前后极加

高压 1.8KV，为了把电子加速到后端的收集极上，收集极间所加电压为 100V。

先经过滤波去掉低频噪声后，输入到放大模块（ZFL-500，MiniCircuit），然后通

过 Boxcar(SRS 250) 取样平均之后进入计算机进行数据采集。

图 2.11 微通道板工作原理（单电子增益过程）


33

为了测量微通道板探测器的工作特性，实验上我们用染料激光器把超冷原子

直接光电离产生自由离子。用这种自由离子作为探测的离子源，我们研究了 MCP

两端供电高压与放大效率的关系。通过改变供电电源的输出电压，测量了不同电

压下 MCP 探测信号的大小，如图 2.13 所示。图中实线是对测量结果线性拟合的

结果，可以看出在电压大于 1.75KV 线性度很好。为了得到好的信噪比及考虑

MCP 探测器两端对电压的承受能力。实验中，MCP 的工作电压选取在 1.8~2KV。

此外，MCP 的探测效率和信噪比与离子轰击的能量有很大关系。带电粒子的动

图 2.12 微通道板离子探测电路

图 2.13 微通道板（MCP）供电电压与放大效率的关系


34

能越大，那么轰击到 MCP 上产生的电子越多，测到的信号也就越大。在光电离

产生离子后，同时在平行栅极上叠加了不同的加速电压，这样离子的动能会随加

速电压的增加而增大。我们测量了不同加速电压下离子信号的强度，如图 2.14。

加速电压从 0.5V 增到 20V，实验结果是平均了 50 次的测量数据。图中实线是线

性拟合结果，斜率约为 0.11。在保证频谱区域只有一个里德堡态时，可以使用相

对较大的电压进行场电离以提高测量信号的信噪比。

实验中制备里德堡原子是采用脉冲光激发，原子制备后在一定的延迟时间

后由脉冲电场电离，电离的离子由 MCP 探测器探测。我们需要精确控制原子的

激发与场电离的时间间隔，染料激光器的输出脉冲可以通过一个标准的 TTL 信

号去控制，当 TTL 高电平出现时，染料激光器就会输出一个 7 ns 的脉冲光；电

离脉冲电场也由外接 TTL 信号控制的自制高压脉冲发生器产生；同时 MCP 探测

器上输出的信号进入 Boxcar 同时需要用不同控制时间延迟的取样门进行测量。

整个过程的时序控制由一台可调延迟的数字脉冲发生器（DG535，SRS）提

供。整个时序过程如图 2.15 所示，图中第一个黄色尖峰为脉冲激光，对于染料

激光器来说，通过对 YAG 激光器氙灯进行触发控制，就可以得到可控的脉冲输

出。当里德堡原子产生后，用 TTL 电平控制高压脉冲发生器产生斜坡电离场去

电离里德堡原子以及加速离子到微通道板探测器。图中紫色和蓝色的两个矩形脉

图 2.14 MCP 探测效率和离子加速电压的关系


35

冲为 Boxcar 的两个取样门信号。

图 2.16 所示为我们在示波器上观察到的场电离里德堡原子的时间飞行谱

（TOF）。图中第一个凹陷是原子云中已有的自由离子信号，因为在斜坡电场的

开始阶段，很小的电压就可以加速自由离子到达微通道板探测器，而里德堡原

子的电离则需要斜坡电场达其电离限时才能被电离，因此出现了相对滞后的离子

信号，即第二个凹陷信号。两个矩形框代表 Boxcar 的取样门的信号。

图 2.15 里德堡原子激发和电离探测的时序示意图

4 5 6 7 8 9

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

-0.10

-0.08

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

Inte

nsity

(a.u

.)

Time(μs)

图 2.16 场电离里德堡原子的 TOF 信号


36

2.4 本章小结

本章中详细介绍了制备超冷里德堡原子的实验装置及探测方法。首先介绍了

超冷铯原子的产生，用校准的数字 CCD 对原子参数进行测量并实现实时监测。

其次，对制备里德堡原子所用的脉冲染料和连续倍频激光器的结构和控制方法进

行了描述。后介绍了里德堡原子的场电离方法及 MCP 探测器的工作特性。

后根据实验的需要，设计了控制里德堡原子产生和探测所需要的时序方案，得到

了场电离的时间飞行光谱。

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[24] D. J. Bradley, P. Ewart, J. V. Nicholas and J. R. D. Shaw. Excited state absorption

spectroscopy of alkaline earths selectively pumped by tunable dye lasers. I.

Barium arc spectra. J. Phys. B 1973, 6, 1594

[25] J. R. Rubbmark, S. A. Borgstrom and K. Bockasten. Absorption spectroscopy of

laser-excited barium. J. Phys. B 1977, 10, 421

[26] T. F. Gallagher, S. A. Edelstein, and R. M. Hill. Radiative lifetimes of the S and D

Rydberg levels of Na. Phys. Rev. A 1975, 11, 1504

[27] T. F. Gallagher, S. A. Edelstein, and R. M. Hill. Radiative lifetimes of excited p

states of Na. Phys. Rev. A 1976, 14, 2360

第三章铯里德堡原子 Stark 效应和场电离光谱

39


本章理论上介绍了里德堡铯原子 Stark 结构的数值计算方法；实验上分别使

用脉冲染料激光器和连续倍频激光器研究了铯里德堡原子的 Stark 效应，并获得

高里德堡态的原子极化率。实验研究了不同直流电场下里德堡原子电离阈值，利

用 Saddle-point 模型反推出零电场下铯 6P3/2 的电离阈值。后使用脉冲染料激

光器获得铯原子里德堡 nS 和 nD 态的电离光谱。根据碱金属类氢的能级公式标

定了测量光谱并用 Rydberg-Ritz 方程对实验数据进行拟合，得到了铯里德堡 nS

和 nD 态的量子亏损。

3.1 里德堡原子 Stark 效应

Stark 效应是原子或分子能级在电场的作用下发生的分裂和移动现象。Stark

效应的研究对原子能量、能级间隔以及量子亏损的实验及理论具有重要意义。原

子 Stark 效应的研究及应用已被广泛报道[1-6]。超冷铯里德堡原子 Stark 效应可以

对我们详细研究里德堡原子场电离性质及里德堡原子极化率的测量具有重要意

义。在我们后续的寿命研究中，需要我们精确的控制产生里德堡态的电离场大小，

排除其他里德堡原子信号的影响。而里德堡原子极化率对我们研究不同里德堡态

原子间相互作用具有很大帮助。通过 Stark 效应的实验研究对我们实验系统的杂

散电场能够精确估计，这对高里德堡态的研究具有重要作用，因为微小的电场对

高里德堡态原子的相互作用等性质具有很大影响。同时 Stark 效应的实验研究对

我们理论计算进行验证和校对，方便我们理论计算里德堡态的激化率及电场诱导

的共振能量转移的可能性。

3.1.1 Stark 结构理论计算

在外场作用下里德堡原子的哈密顿方程为：

( )0 21 12

SH H Ez Wr

⎛ ⎞+ = − ∇ − + =⎜ ⎟⎝ ⎠

ψ ψ ψ （3.1）

其中 0 21 12

Hr

= − ∇ − 是零电场时原子的哈密顿算符， SH er E eEz= ⋅ = 是外电


40

场 E 与原子相互作用引起的哈密顿量。W 是本证能量，ψ 是波函数。

以零场本征函数作为基底，外场下波函数可以表示成以下矩阵形式：

01 11 1 1 1

01

s sN i i

is s

iN iNN N NN

W H H a aW

a aH W H

⎛ ⎞+ ⎛ ⎞ ⎛ ⎞⎜ ⎟⎜ ⎟ ⎜ ⎟=⎜ ⎟⎜ ⎟ ⎜ ⎟

⎜ ⎟ ⎜ ⎟⎜ ⎟+ ⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎝ ⎠

…

… （3.2）

对矩阵方程求解就可以得到外场下电子的本征能量。根据量子力学微扰理

论，对角矩阵元就是零场时的本征能量，而非对角矩阵元由以下公式计算：

1

12

, , , , , , , ,

1 1, , , , , , , , , cos ,2 2

l j

j j mm ll

l j l j l j l j

m m

W l j m Ez W l j m E W l r W l

l m m m j m l m m m j m l m l m

′ ′±

= ±

′′ ′ ′ ′ ′=

′′ ′ ′ ′− − ×∑

δ δ

θ（3.3）

其中求和符号的前两项是 CG 系数，后一项根据下列公式计算得出: 1/ 22 2

1/ 22 2

, | cos | 1,(2 1)(2 1)

( 1), | cos | 1,(2 3)(2 1)

l ml m l ml l

l ml m l ml l

⎛ ⎞−− = ⎜ ⎟+ −⎝ ⎠

⎛ ⎞+ −+ = ⎜ ⎟+ +⎝ ⎠

θ

θ

（3.4）

径向矩阵元通过数值方法计算。径向的薛定谔方程可写为 Numerov 形式：

2

2 ( )d X g x Xdx

= （3.5）

其中 ( )( ) ( )222

2( ) 1/ 2xemg x e V x W l= − + + .

令 rj=rs exp(-jh)，其中 rs=2n(n+15)，h 是步长大小，那么（3.5）式变为：

1 1 1 12 2 2

12 24 1210 /i i i i i iX X g X g gh h h+ − − +

⎡ ⎤⎛ ⎞ ⎛ ⎞ ⎛ ⎞= − + + −⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎜ ⎟⎢ ⎥⎝ ⎠ ⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎣ ⎦ （3.6）

而算符 rσ 矩阵元可写为： 1/2

2 2 2 2 2, | | , i i i i i j ji i j

W l r W l X X r X r X rσ σ

−

+ ⎛ ⎞′ ′ ′ ′= ⎜ ⎟

⎝ ⎠∑ ∑ ∑ （3.7）

在原子 Stark 能级结构计算时取 σ=1，积分由外向内，取起点 ( )15sr n n= + ，

起点波函数 0 0X = 。第二点由表达式 ( )( )1 101 10n l− + −− × 来计算，步长取 0.01。运行

程序，直到径向波函数变得震荡加快或发散时，计算停止。通过求解矩阵方程，

获得在不同电场下的本征能量，用所得数据就可以绘制出铯原子的 Stark 结构。


41

零场的本征能量根据下式计算得出：

( )0

2sC

n

nlj

RW

n= −

−δ (3.8)

其中， 1109736.86224CsR cm−= 为铯原子里德堡常数， δnlj 为量子亏损，由

Rydberg-Ritz 公式得出：

6 82 40 2 4 6 8

0 0 0 0( ) ( ) ( ) ( )nlj n n n n= + + + +

− − − −δ δδ δδ δ

δ δ δ δ （3.9）

其中 δ0，δ2，δ4，δ6，δ8，δ10 是根据测量的数据拟合得到，计算中采用的数值

如表 3.1 所示[7, 8]。

表 3.1 铯原子扩展的 Rydberg-Rietz 公式的系数

δ0 δ2 δ4 δ6 δ8 δ10

nS1/2 4.049 356 65(38) 0.237 703 7 0.255 401 0.003 78 0.254 86

nP1/2 3.591 589 50(58) 0.360 926 0.419 05 0.643 88 1.450 35

nP3/2 3.559 058 0.374

nD3/2 2.475 365 0.555 4

nD5/2 2.466 315 24(63) 0.013 577 -0.374 57 -2.186 7 -1.553 2 -56.673 9

nF5/2 0.033 414 24 (96) -0.198 674 0.289 53 -0.260 1

nF7/2 0.033 537 0.191

nG7/2 0.007 038 65(70) -0.049 252 0.012 91

为了验证我们数值计算的可行性。我们采用 Silverstone[9]用微扰理论估算的

四阶表达式计算了铯原子的 Stark 能级结构，并与我们的数值计算结果进行了对

比，如图 3.1 所示为氢原子 n=17 18 附近的 Stark 结构图。其中实线是解析表达

式的结果。散状点线是数值计算的结果。从图中可以看出，解析计算的实线与数

值计算的点线精确重合，证明我们的数值计算程序是精确的。图 3.2 是铯原子

n=18 |m|=1/2、3/2、5/2 附近的 Stark 能级结构。从图中可以看出，在一定的电

场范围内，能级频移量与场强大小基本成线性关系，即线性 Stark 效应。当电场

大于某一值时，能级频移表现为非线性 Stark 效应，并出现反交叉特性。


42

0 200 400 600 800 1000 1200-370

-360

-350

-340

-330

-320

-310

18F5/2,7/2, 22S1/2

22P3/2,1/2

Field (V/cm)

Ene

rgy

(cm

-1)

n=18

21D5/2,3/2

20D5/2,3/2

21P3/2,1/2

图 3.2 铯原子 n=18，|m|=1/2、3/2、5/2 附近的 Stark 结构

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000

-380

-370

-360

-350

-340

n=17

n=18E

nerg

y (c

m-1)

Field (V/cm)

图 3.1 氢原子 n=17-18 附近|m| = 1 的数值与解析 Stark 结构


43

3.1.2 超冷里德堡原子的 Stark 光谱

实验上，我们首先用染料激光器研究了铯原子低里德堡态的 Stark 效应。实

验装置如图 3.3 所示。我们用两台半导体激光器在磁光阱中制备了数目为 1×107，

密度约为 4×1010cm-3 的超冷铯原子，然后用偏振方向垂直于电场方向的脉冲染料

激光将铯 6P3/2 态原子激发到里德堡态的|m|=1/2、3/2、5/2 分量上或零电场的 nS

和 nD 态。染料激光器由三倍频 355 nm 的 ND: YAG 激光泵浦。输出波长范围从

507 nm 到 540 nm, 并用波长计（High Finesse ANGSTROM WS-U）进行校对。

脉冲重复率为 10 Hz，脉冲宽度约 7 ns，线宽约 0.1 cm-1（3 GHz）。被激发到里

德堡态的原子再吸收一个染料光子即被电离，通过探测|m|=1/2、3/2、5/2 的离子

信号获得相应的里德堡态信号，这种光谱方法被称为共振增强的多光子电离光

谱。在平行栅极上加直流电场，通过共振增强多光子电离的方法产生自由离子。

用微通道板探测器接收离子信号并放大，进入 Boxcar (SRS250) 积分器进行平均

处理，得到的平均信号通过数据采集卡由计算机记录。染料激光器的扫描、YAG

激光器、脉冲电场、Boxcar 平均积分器及示波器的触发由一台数字脉冲发生器

（DG535）精确控制。

图 3.3 铯里德堡原子 Stark 效应的实验装置


44

图 4.2 所示为 n=19 附近 Stark 结构的理论和实验测量结果。可以看出，电场

范围内零场多重态在电场中呈扇形展开，而且实验与理论吻合得很好。由于 S

态的量子亏损为 4.049，S 态总是分布在量子数比它小 4 的多重态附近，而且 S

态能级是非简并能级，导致 S 态能级在电场中只发生红移，不发生分裂。对简并

的 D 和 P 态，不但发生频移，而且发生分裂。19D5/2 态的高分量|m|=5/2 在电场

下频移较小，而低分量|m|=1/2, 3/2 在电场下发生蓝移并有较大的频移，这样就导

致19D5/2的高分量|m|=5/2与另两个低分量 |m|=1/2, 3/2在950V/cm具有大于4cm-1

的能量间隔。19 D3/2 的分裂情况类似。20P 态的所有 |m| 都产生红移，没有出现

太明显的分裂间隔，但谱线明显加宽了，这是因为较大的激光器线宽无法分辨分

裂较小的 P 态分量导致多个 m 分量的谱线重合，进而引起的谱线加宽现象。

由于存在量子亏损，|m| 分量不同态的能级存在交叉，如 19D3/2 的|m|=1/2 分量

与 19D5/2 的 |m|=5/2 分量在电场为 200V/cm 处相交。铯原子的其他 D 态和 P 态

类似于图 3.4 的特性。这是由于量子亏损主要取决于角动量数，而相同角动量的

量子亏损随主量子数变化不大。

实验中的主要误差是由于染料激光器的重复性及光栅线性差引起，而数值计

算过程中对势能表达式作了近似，原子实效应只包含在量子亏损中，这些同样会

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 10001100 12001300-450

-440

-430

-420

-410

-400

-390

-380

-370

n=17

Ener

gy (

cm)-1

Electric field (V/cm)

n=16

19D5/2,3/2

20P3/2,1/2

图 3.4 铯原子 n=16、17 附近 Stark 结构


45

引起误差，但在误差范围内，理论计算和实验结果还是比较一致的。

对更高态的里德堡原子，因为原子的激化率随主量子数的增加迅速增大，很

小的电场可以使里德堡能级发生很大频移，导致高里德堡态的Stark效应的研究不

仅要对背景电场进行校对，而且需要线宽更窄的激光器实现里德堡原子的激发。

实验装置同图3.3相似，不同的是我们采用了连续倍频绿光激光器（TA-SHG110）

作为产生里德堡原子的第二步激发光。连续倍频激光器的输出光由声光调制器斩

成脉宽为1μs的脉冲光，里德堡原子被激发后，经上升时间为3μs的斜坡脉冲电场

电离，将微通道板探测的离子信号经Boxcar积分器后，输入计算机中进行数据处

理，得到相应的离子谱。在零电场时，由于背景杂散电场的存在，实验测量的共

振峰位置与理论值存在偏差，我们需要加一个微小的电场补偿杂散电场的影响。

测量结果表明，当补偿电场强度为0.45V/cm时，实验值接近理论值。把此电场作

为零电场，我们测量39D3/2与39D5/2的离子谱，如图3.5所示。可以看出在零点场

时，D态能级并没有发生频移。

当外加电场时，场与原子的相互作用将解除能级简并，即原先角动量数相等，

而磁量子数绝对值不相等的简并能级在电场的作用下发生不同程度的分裂。图

3.6 分别表示 39D3/2 与 39D5/2 在电场 E=0.809V/cm 时的离子谱。可以看出 39D3/2

态分裂成|m|=1/2, 3/2 的两条能级，39D5/2 态分裂成|m|=1/2, 3/2, 5/2 的三条能级。

实验上，用一台精度为 10mV 的直流电源均匀地改变电场强度，测量不同电

场下的 39D3/2 态离子谱，得到不同分量峰值波长随电场的变化，就可以绘出铯原

子 39D 态的 Stark 能级结构图，如图 3.7 点线所示，图中实线是理论计算的结果。

19591.93 19591.940.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

19591.9344cm-1

5 239D

离子信号

/arb

.uni

ts

离子信号

/arb

.uni

ts

19591.89 19591.90

0.65

0.70

0.75

0.80

0.85

0.90

0.95

1.00

1.05

3 2D39

19591.8922 cm-1

第二步激发光波数/ 1cm− 第二步激发光波数/ 1cm−

图 3.5 零电场时的离子谱


46

其中 (J, |m|) 中的 J 表示角量子数，|m|为磁量子数的绝对值。从图中可以看出，

实验和理论基本吻合，39D3/2 的|m|=1/2 分量与 39D5/2 的 |m|=5/2 分量在电场约

为 4V/cm 处相交，表明 39D 态的精细结构导致的分裂与电场导致的 Stark 分裂相

当。

能级

能量

/-1

电场强度/(V/cm)

图 3.7 39D 态的 Stark 结构图

0 1 2 3 4 5 6

-82.27

-82.26

-82.25

-82.24

-82.23

-82.22

-82.21

-82.20

-82.19

-82.18

-82.17

-82.16

-82.15( 5/2,1/2)

(5/2,3/2)

(5/2,5/2)

(3/2,1/2)

(3/2,3/2)

19591.89 19591.900.6

0.7

0.8

0.9

1.0

1.1

1.2

1.3

1.4(5 2,3 2)(5 2,1 2)

(5 2,5 2)

5 2D393 239D

(3 2,3 2)

(3 2,1 2)

19591.92 19591.93 19591.94 19591.950.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

1.6

1.8

2.0

2.2

2.4

离子

信号

/arb

.uni

ts

离子

信号

/arb

.uni

ts

第二步激发光波数/ -1cm 第二步激发光波数/ -1cm

图 3.6 电场 E=0.809V/cm 时的离子谱


47

3.1.3 里德堡原子极化率

原子极化率是描述原子能级对外加电场强度响应的物理量[10-15]。由于里德堡

原子的特殊结构导致原子对静电场非常敏感。我们可以利用电场调节里德堡原子间

的相互作用，特别是电场调节里德堡原子能级导致共振能量转移，共振相互作用导

致的偶极阻塞效应在量子信息领域有广泛的应用前景，因此，精确测量原子极化率

对我们里德堡原子相互作用的进一步研究有是非常必要的。

当原子精细结构导致的能级分裂远大于电场导致的Stark能级分裂时，在电场

E作用下，能级频移可以表示为[16]: 21=-

2W EΔ α （3.10）

其中α为相应里德堡能级极化率，可以表示成标量极化率α0和张量极化率α2

形式：

( )( )

2

0 2

3 12 1

J J M J JJ J

− += +

−α α α （3.11）

将上式代入（3.10）式，得到能级频移为：

( )( )

22,

0 2

3 1=-

2 2 1J M J J M J JEW

J J⎡ ⎤− +

Δ +⎢ ⎥−⎣ ⎦α α （3.12）

由上式可以看出，在弱电场条件下，对于确定的(J, |m|)来说, 能级频移量

与场强二次方成正比例关系。图 3.8 是铯原子 39D 态能级频移量随场强平方的关

图 3.8 39D 态能级频移量随场强平方的关系图


48

系。可以看出，Stark 能级的各分量随场强平方具有很好的线性关系，利用式

（3.10）对实验数据进行处理，就可以得出 39D 态对应的极化率。

实验上，我们调节连续倍频激光器的波长得到不同的里德堡态，分别测量了

铯 42D、46D 和 50D 里德堡态的极化率。表 3.2 为 42D、46D 和 50D 态标量极化

率 α0 和张量极化率 α2 的实验和理论值。从表中可以看出，在误差范围内，实验

值与理论值符合的很好。误差来源主要有三方面：一、第二步激发光频率测量精

度将引入大约 1%的误差。实验上我们用波长计（High Finesse ANGSTROM

WS-U）实时测量第二步激发光的扫描频率，尽管我们用 He-Ne 激光器（SL 02-1

SIOS MeBetechnik GmbH）对波长计进行了校准，波长计的精度只有± 30MHz，

而且波长计的读数也会受环境温度的影响。二、实验数据处理过程中，我们用

Lorentz 函数对实验数据进行拟合会引起小于 1%的误差。三、用（3.12）式拟合

引入的误差。对于实验测量 D3/2 的|m|=3/2 分量与电场的依赖关系并不是严格的

二次方关系。在低里德堡态极化率的测量中发现类似的现象[17]。我们利用下式对

实验进行拟合：

2 4 61= -2

W AE BE CE⎡ ⎤Δ + +⎣ ⎦ （3.13）

其中 A=-α0-α2. 为了比较，我们分别用（3.12）和（3.13）式对 42D5/2 的实验

数据进行拟合。用（3.13）式拟合得到的标量和张量极化率分别为 α0 =213.61

MHz/(V/cm)2), α2 =230.84 MHz/(V/cm)2). 而用（3.12）式拟合得到的分别为 α0

=230.46 MHz/(V/cm)2), α2 =241.13 MHz/(V/cm)2). 相比之下，（3.13）式拟合的结

果更接近于理论值。因此，在实验过程中，我们采用（3.13）式对实验结果进行

拟合。


49

表 3.2 里德堡 nD 态的极化率张量和标量值（单位: MHz/(V/cm)2）

对 50D5/2 来说，实验测量的结果略小于理论计算值，主要因为高里德堡态原

子之间的强相互作用同样能够导致能级频移，甚至引起偶极阻塞效应[18, 19]。相比

之下，50D3/2 并没有类似现象，因为在同样的实验条件下，50D3/2 态的激发率只

有 50D5/2 态激发率的十分之一左右[20]，激发的原子少，由原子间相互作用导致的

能级频移就小。

3.2 超冷里德堡原子的电离阈值

里德堡原子场效应研究是里德堡原子研究的重要内容之一。直流电场不仅可

以使里德堡能级发生 Stark 分裂，而且可以影响里德堡能级的电离阈值。对于基

态原子来说，由于 GV/cm 量级的库仑势能，只有用超短脉冲激光才能产生这种

高强度的交流场，而里德堡原子由于特殊结构，一个很小的电场就可以使其电离。

人们利用各种电场研究里德堡原子的场电离性质。例如，Merkt 等人[21] 分别利

用 DC 电场和脉冲电场研究了电场对氩原子高里德堡态电离阈值的影响。DC 电

场对电离阈值的影响可以用经典鞍点（Saddle-point）模型解释，由于受到脉冲

形状和上升时间的影响[22]，脉冲电场电离性质则相对复杂。Cheng 等人[23]利用在

圆偏振微波场上叠加一个 Z 方向偏振的静电场研究了钠原子 27≤n≤50 里德堡态

的电离阈值，并得到了不同里德堡态电离阈值的规律及与总电场相对于 Z 轴夹角

的关系。


50

近年来，美国的 Gallagher 小组和法国的 Vanhaecke 小组利用不同上升时间

的脉冲电场研究了里德堡原子在不同耦合态之间的绝热和非绝热跃迁过程[24, 25]。

本节我们着重研究了超冷铯里德堡原子 6P3/2 电离阈值随直流（DC）电场的变化

关系。利用 Saddle-point 模型，对不同电场下电离阈值的偏移进行分析，对实验

数据进行外推，得到零场下的电离阈值[26]。

实验上，在电离限附近扫描染料激光器的波长，获得不同电场下的电离光谱。

图 3.9 是直流电场分别为 327.3V/cm，460.7V/cm，594.0V/cm 下的电离阈值的变

化。从图中可以看出，当直流电场E=327.3 V/cm时，电离阈值为19565.30±10 cm-1。

当 E=594.0V/cm 时，电离阈值为 19527.87±10 cm-1。随着电场的增加，电离阈值

减小，即外加电场减小了原子电离所需的能量。

图 3.9 在 DC 电场分别为 594.0V/cm，460.7V/cm，

327.3V/cm 作用下 Cs 原子 6P3/2 电离阈值的变化


51

为了定量的解释我们的实验结果，引入 Saddle-point 模型[27]。

电子在外电场下的势能可以表示为：

1/V r Ez= − + （3.14）

其中 E 为沿 Z 轴方向的电场强度。如图 3.10 所示。图中水平直线为零电场

下的电离阈值。当加直流电场时，电子的势能包括电子的库伦势与直流电场导致

的势能之和，如图中左右实线所示。其中左侧是蓝 Stark 态，右侧为红 Stark 态。

从图中可以看出，外加电场减低了电子的束缚能，即减小了电子的电离阈值。在

1/Z E= − 的位置处达到局部势能的大点，即所谓鞍点（Saddle-point），在鞍

点位置的势能为：

2spV E= − （3.15）根据这个模型，如果原子外层电子的能量 W< Vsp, 则原子处于为束缚态，

如果 W>Vsp, 则原子被电离。

当 W=Vsp, 也就是说里德堡原子电子的束缚能等于里德堡态能量

W=1/2n*2，（n*为有效主量子数），结合（3.15）式可以得出场电离公式：

*4

116

En

=×

（3.16）

同样我们可以得到在电场下电离阈值相对于零电场电离阈值的偏差[1]IPEΔ ：

6.12IPE FΔ = （3.17）

图 3.10 电子在库仑场和直流电场作用下的总势能


52

表 3.3 不同电场强度下的电离阈值偏移量以及两者间的关系

在实验中，我们固定第一步激发光频率，扫描第二步激发光的波长，也就

是染料激光器的波长，因此，测量的电离阈值是相对于铯原子 6P3/2 态的电离阈

值。根据文献[28], 铯原子基态 6S1/2 的电离限是 31406.46766(15) cm-1，而

6S1/2→6P3/2的能级间隔为 11732.3079 cm-1。所以在零场条件下的 6P3/2态的电离

限为 19674.15976(15) cm-1。实验中我们分别测量了 327.3V/cm，360.7V/cm，

394.0V/cm，427.3V/cm，460.7V/cm，527.3V/cm 和 594.0V/cm 的电离阈值。如表

3.3 所示为不同电场强度下电离阈值偏移值 IPEΔ ，而在第三列中是偏移量与电场

强度的对应关系。发现和经典的 Saddle-point 模型符合的很好。

不同电场下的电离阈值的测量结果如图 3.11 所示。其中纵坐标为相应的电

离阈值，横坐标为电场强的开平方。利用 (3.17) 式,对实验结果进行拟合，得到

以下拟合公式为：

EIP=(19674.89±2.99)-(6.06±0.14) F (3.18)

其中 19674.8919674.89±2.99 cm-1 为零电场下 6P3/2 态的电离阈值，与现有的值

19674.15976(15) cm-1 相差 0.73cm-1。


53

造成误差主要有两方面：一、所加电场精确度引入的误差，因为我们实验系

统中存在杂散电场，虽然垂直栅极方向的我们能够通过补偿电压消除，但平行栅

极方向的电场则无法消除。二、染料激光器大的激光线宽，会导致更多不同态

里德堡原子被激发，而且电场也会使里德堡态发生 Stark 分裂，电场越大，能级

分裂的更多。产生的多个里德堡态被同时电离探测到，导致电离阈值增宽。如图

3.9 中所示观察到的电离阈值分布在较大的范围。因此，在获取电离阈值时，我

们把电离阈值范围的大值和小值的平均值作为电离阈值的，这样也会造成实

验测量与理论模型的偏差。Merkt [21]小组在其实验中同样发现类似现象。

3.3 铯里德堡原子场电离光谱及量子亏损

3.3.1 铯里德堡场电离光谱

里德堡态能级是研究里德堡原子的重要数据，不仅使我们实验上能够准确地

激发特定里德堡态原子，而且方便我们计算过程中对不同能级的需要。为了得到

里德堡能级的准确数据，需要避免里德堡原子相互作用及电场 Stark 效应的影响。

实验上，我们在里德堡原子产生后立刻电离以避免长时间相互作用导致的能级频

移，电离脉冲电场是由一台脉冲高压电源产生（PVX-4140），输出的矩形脉冲的

上升时间小于 25ns, 大输出电压为 3500V。我们通过一台数字脉冲发生器

（DG535）来控制染料激光器和高压脉冲电场，为了使产生的里德堡立刻电离，

图 3.11 不同电场强度下的电离阈值，横坐标为

电场强度开根号


54

两者的延迟时间控制在 50ns。电离的里德堡原子被微通道板探测器探测后送入

Boxcar (SRS250)，考虑到染料激光能量的波动性，离子信号被取样平均 10 次后

由计算机收集数据以进行后续处理。另外，为了避免染料激光器多光子电离对离

子信号的影响，染料激光脉冲用衰减片衰减到大约 150μJ。同时所加场电离脉冲

的场强幅度为 2000V，此电场足够电离 n≥22 的里德堡态原子而且 MCP 探测器

探测效率也较高。

通过缓慢扫描染料激光器的波长，我们得到了铯原子里德堡态的电离光谱，

如图 3.12 所示。实验上我们是扫描第二步激发光频率，固定第一步激发光（冷

却光）频率。根据跃迁选择定则，只可以得到 nS 和 nD 态的离子信号。从图中

可以看出，由于 nS 和 nD 态的跃迁几率不同，nD 态离子信号强度明显强于 nS

态。随着主量子数的增加，态与态之间的能级间隔逐渐减小，当主量子数 n>55, 电

离光谱重叠到一起难易分辨。我们分别对 nS 和 nD (n=22~52) 态电离光谱信号

的位置进行标定，就可以得到相应态的能级数据。

3.3.2 铯里德堡原子 nS 和 nD 态量子亏损

对于碱金属原子来说，外层只有一个价电子，内层电子和原子核组成“原

图 3.12 原子里德堡态电离光谱


55

子实”。当价电子处于角动量较大的轨道时，价电子感受到的原子实的等效电荷，

价电子的运动轨道与氢原子的相应电子运动轨道基本相近，对应的各电子轨道能

级分布接近于相应的氢原子能级。因此，相应的量子亏损比较小，比如高角动量

轨道的 F、G 态。但当价电子与原子实较近且角动量较小时，由于原子实极化效

应和轨道贯穿效应的存在，原子实的极化效应是一个重要原因，当价电子在靠近

原子实运动时，因为价电子电场的作用，原子实中带负电的电子和带正电的原子

核相对于中心就会有一个微小的移动，就会形成一个电偶极子。极化而成的电偶

极子形成的电场又反作用于价电子，使它感受到附加的吸引力，从而引起原子能

量的降低。比如低角动量 S、P、D 态的量子亏损较大。

量子亏损作为里德堡原子的一个重要参数，人们利用不同方法对其进行测

量。Weber 等人用消多普勒共振双光子光谱测量了铯原子 nS1/2（8<n<31）、nP1/2

（6, 9<n<80）、nD5/2,（5, 7<n<32）、nF5/2（6<n<65）和 nG7/2（6<n<54）的量子亏

损[7]。Goy 等人利用微波光谱测量了铯原子 S、P、D、F 态（23<n<45）的量子

亏损[28]。Lorenzen 等人用消多普勒双光子光谱测量了铯原子 nS1/2（9<n<30）、

nP1/2,3/2（9<n<50）、nD5/2,3/2（8<n<32）态能量，并用 Rdberg-Ritz 公式计算得到相

应的量子亏损[29]。Pendrill 等人用单模染料激光器分别测量了铯原子 nP1/2,3/2

（20<n<60）、nD（54<n<58）、nF（23<n<109）和 nG（27<n<36）态的量子亏损

[30]。以上研究都是以热原子为样品，由于热原子多普勒效应的影响极大的限制了

量子亏损的测量精度。以冷原子为样品研究测量量子亏损，由于冷原子极低的运

动速度，极大地提高了测量的精度。Gallagher 小组在超冷铷里德堡原子中利用

微波调节相邻态共振，通过测量相邻态超精细能级的间隔推出量子亏损[31, 32]。

Martin 小组在超冷铷里德堡原子中利用共振能量转移光谱测量了 ng 态的量子亏

损[33]。我们实验室通过对超冷铯里德堡原子能级的精细测量，利用 Rdberg-Ritz

公式拟合推出量子亏损。

里德堡能级用修正后的 Rdberg-Ritz 方程表示： 2/( )n nE E R n∞= − −δ （3.19）

其中 En 为主量子数为 n 的里德堡原子的能量，E∞为原子电离限，R 是里德堡

常数，对于 Cs，其值分别为 31406.46766 cm-1 和 109736.866224cm-1。δn 为量子

亏损。


56

图3.13和图3.14分别是铯里德堡原子nS和nD态的能级图。用方程（3.19）分

别对其进行拟合，得到nS态量子亏损为δS = 4.05156±0.02947，nD态量子亏损为δD

= 2.40374±0.05096。由于我们染料激光器线宽较大（0.07 cm-1），导致我们能级

测量精度误差比较大；D态由于精细结构能级间隔较小而不能够被分辨，D态的

量子亏损是D5/2和D3/2的平均值。另外，染料激光器在利用步进电机实现波长的

自动扫描过程中，扫描的对应波长与实际波长也可能发生偏差。在实验的误差范

图 3.13 Cs 里德堡原子 nS 态的能量

图 3.14 Cs 里德堡原子 nD 态的能量


57

围内，理论和实验还是吻合的很好。

3.4 本章小节

本章介绍了铯里德堡原子 Stark 效应的计算方法，实验上用染料激光器通过

共振增强的多光子电离光谱测量了铯原子低里德堡态（16<n<23）Stark 效应, 并

研究了直流电场对电离阈值的影响，通过鞍点模型反推出零场下的电离阈值。同

时我们利用连续倍频激光器对铯原子高里德堡态（39<n<50）Stark 分裂及极化率

进行了测量，得到与理论计算一致的结果。后，利用染料激光器得到铯里德堡

原子的场电离光谱，用 Rydberg-Ritz 方程拟合相应 nS 和 nD 态能级数据，获得

nS 和 nD 态的量子亏损。

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resonant energy transfer between cold Rydberg atoms. Phys. Rev. A 2006, 74,

062712

第四章铯里德堡态寿命及碰撞效应研究

61


处于低激发态原子的外层电子由于受核的影响比较大，电子很容易回到基态

导致寿命比较短。而里德堡态由于半径比较大，外层电子受核的影响比较小，里

德堡态和基态波函数的交叠较小，导致较长的原子寿命，同时低束缚的价电子也

容易受外界干扰的影响。精确的寿命测量对里德堡原子的电偶级矩，振荡强度，

极化率，以及黑体辐射等理论和实验研究具有重要的意义[1]。里德堡原子寿命测

量的传统方法是在热原子样品中，通过观察原子的荧光衰减来获得[2-6]；由于热

原子大的热碰撞效应及荧光探测方法的局限性（荧光信号强度随主量子数的增加

迅速减小），同时高密度下超辐射效应[7]及室温黑体辐射的存在[8]，将大大降低高

里德堡态寿命的测量精度。为了克服以上效应的影响，1981 年 Kleppner 小组在

30K 的低温条件下测量了钠原子里德堡态寿命，实验证明，热碰撞效应的有效抑

制提高了寿命测量的精确性[3]。近年来，随着激光冷却与俘获技术的出现和迅速

发展，使超冷里德堡原子的实现成为可能。处于温度为 300μK，密度约为 109 cm-3

的超冷里德堡气体，在 1μs 实验时间尺度内，原子相对运动的距离仅为原子间距

的 3%，这种冷冻的里德堡气体对详细研究里德堡原子间的范德瓦尔斯及偶极-

偶极相互作用提供了条件[9,10]，同时也显著降低了原子热碰撞效应及超辐射效应

对其寿命精确测量的影响。2000 年，Marcassa 小组首次在超冷铷原子磁光阱中，

利用选择场电离技术测量了 27D 态的辐射寿命，获得测量精度小于 3%的实验结

果[11]；他们随后详细地测量了 26＜n＜45(n 为主量子数)铷原子里德堡态寿命

[12,13]，与理论计算相一致。随后，美国的 Tate 小组用微波光谱间接测量了铷里

德堡原子 nS、nP 和 nD (28<n<45) 态寿命[14]。美国的 Shaffer 小组在远失谐阱中

测量了铯高里德堡 nD5/2(50<n<75)态的寿命及光电离率[15]。在理论方面，许多小

组用不同的方法分别计算了碱金属里德堡态的寿命[16-18]及黑体辐射的影响[8], 但

是以上计算只是局限在主量子数 n≤30 的里德堡态。近，Beterov 用准经典近

似的方法计算了更大范围的里德堡态 10≤n≤80 寿命，同时计算了黑体辐射率及不

同温度下黑体辐射对里德堡原子寿命的影响，并得到了近似的拟合公式[19]。

本章主要介绍影响里德堡原子寿命的自发辐射、黑体辐射、原子间的碰撞及


62

超辐射效应。实验上利用染料激光器研究了里德堡态寿命随原子密度的变化，分

析了不同密度下碰撞及超辐射的影响，在低密度下测量了里德堡态的寿命，得到

与现有理论一致的结果。我们详细测量了不同里德堡态的碰撞截面，证实了里德

堡原子间大的碰撞截面主要是归因于原子间的强相互作用，并用理论模型很好的

解释了实验结果。

4.1 影响里德堡原子寿命的因素

里德堡原子寿命不仅包括原子的自发辐射的贡献，而且不可避免的受到室

温黑体辐射的影响，因为里德堡原子的能级间隔与室温黑体辐射频谱相匹配。里

德堡原子大的极化率使其具有强的吸引或排斥相互作用，这种强的相互作用加大

了里德堡原子间的碰撞损失率，甚至导致电离。此外，超辐射效应也可能导致初

始里德堡态原子的快速转移。以下我们分别对这些效应进行分析。

4.1.1 自发辐射率

自发辐射跃迁取决于原子本身的性质而与辐射场无关的自发过程。里德堡原

子 nL 与 n、L、之间的自发辐射率用以下式子表示：

'3

' ' 2 ' 'max3

4( ) ( )

3 2 1nn LA nL n L R nL n L

c Lω

→ = →+

（4.1）

其中 Lmax 是 L 和 L、较大的值，R(nL→n、L、)是电子偶极跃迁的径向矩阵元。

' ' 'nLnn n LE Eω = − 是跃迁频率，EnL 和 E n

、L、是相应态的能量，可以通过里德堡原

子能量公式计算 EnL=1/(2neff2), ( neff是有效主量子数)。

里德堡态总的自发辐射率是激发态向所有偶极跃迁允许低态的跃迁率之和，

可以表示为：

' '

' '0

0

1 ( )nL n L

E E

A nL n L>

Γ = = −τ ∑ （4.2）

其中 τ0 是自发辐射寿命，通常利用对拟合数值结果得到的半经验公式表示：

0 s effnατ = τ （4.3）

上式以 ns 为单位，τs和 α是拟合参数。

表 4.1 为 Gounand 和 Beterov 分别用库伦近似和准经典近似的方法得到的不


63

表 4.1 根据不同理论得到铯原子 τs 和 α的拟合参数

Beterov Gounand State τs α τs α S2/1 1.2926 3.0005 1.43 2.96 D3/2 0.6580 2.9944 D5/2 0.6681 2.9941

P2/1 2.9921 2.9892 P3/2 3.2849 2.9875

0.96

4.42

2.93

2.94

20 25 30 35 40 45 500.0

5.0x104

1.0x105

1.5x105

2.0x105

Spon

tane

ous

rate

of S

sta

tes

/s-1

Principal quantum number

S Beterov S Gounand

图 4.1 铯原子 S 态自发辐射率随主量子数的变化关系

20 25 30 35 40 45 500.0

6.0x104

1.2x105

1.8x105

2.4x105

3.0x105

Spon

tane

ous

rate

of D

sta

tes

/s-1


D3/2 Beterov D5/2 Beterov D Gounand

图 4.2 铯原子 D 态自发辐射率随主量子数的变化关系


64

同角动量里德堡态寿命，然后用（4.3）式拟合得到铯原子的拟合参数[16, 19]。从

表中可以看出，α值分布在 3 附近，与里德堡原子寿命近似正比于 n3 的结果一致。

根据表 4.1 参数，我们分别计算了铯原子里德堡态的自发辐射率随主量子数的关

系。图 4.1 和图 4.2 是铯原子 S 和 D 态自发辐射率随主量子数的变化关系，可以

看出，自发辐射率随主量子数的增加而减小。对于 S 态，两者计算的结果基本一

致，而对于 D 态来说，Beterov 计算的自发辐射率大于 Gounand 计算的结果。

Beterov 通过对更大范围的里德堡态 10≤n≤80 寿命的拟合，而 Gounand 则是对

10≤n≤28 态寿命拟合的结果。Beterov 计算结果更接近于真实值，特别是对高里

德堡态。

4.1.2 黑体辐射率

黑体辐射式黑体温度和辐射场频率的函数，并用单色能量密度描述，通常用

普朗克公式表示： 3

3 /

8( )( 1)h kT

hc e ν

π νρ ν =

− （4.4）

其中 k 为波尔兹曼常数，h 为普朗克常数，ν为黑体辐射频率，T 为温度。

图 4.3 能量密度与辐射频率及波数的关系


65

图 4.3 为黑体辐射能量密度在温度 T=300K 时与辐射频率及波数的关系。对

于基态原子的典型跃迁频率 ν=3×1014Hz，黑体辐射可以看做一个缓变或者静止

场。对于里德堡原子间的跃迁频率 ν=3×1011Hz，黑体辐射场则被相当于一个快变

场。

为了计算黑体辐射诱导跃迁率，通过每个辐射场模式的光子占有数表示：

'

1exp( / ) 1

nn

nkTω =

ω − （4.5）

黑体辐射诱导率由下式表示： ' ' ' '( ) ( )W nL n L A nL n L nω→ = → （4.6）

从（4.5）式可以看出，光子占有数与辐射频率成反比。对于基态原子的跃

迁~104cm-1, nω «1，因此黑体辐射对基态原子的影响是很小的，但对于里德堡原

子间的跃迁频率~10cm-1, nω ~10，黑体辐射跃迁率等于甚至大于自发辐射率，因

此，黑体辐射对里德堡原子布居的影响是不可忽略的。

Cooke 等人提出了一个简单的黑体辐射率公式[8]： 2

33 4eff

BBRB

nk T

Γ =α

(4.7)

其中 α精细结构常数，KB为波尔兹曼常数。随后，Farley 等人通过计算指出

上式高估了数值计算的结果[20]，特别是对低的里德堡态。近，Beterov 用准经

典近似的方法计算了不同温度下黑体辐射率对里德堡原子寿命的影响。具体推导

过程如下:

考虑到能够诱导里德堡原子到更低或更高的里德堡态，总的黑体辐射率为：

' '

' ' 1( )exp( / ) 1BBR

n nn

A nL n LkT

Γ = −ω −∑ （4.8）

利用振荡强度 '' ' 2 ' '2( ) ( )

3 nnf nL n L R nL n L→ = ω → 形式，上式可以写为：

'

'' '

' '3

2 ( )exp( / ) 1

nnBBR nn

n nn

f nL n Lc kT

⎡ ⎤ωΓ = ω − ⎢ ⎥

ω −⎢ ⎥⎣ ⎦∑ （4.9）

上式方括号内是辐射频率的缓变函数，剩余振荡强度求和可写成：

''

' '2

2( )3nn

n eff

f nL n Ln

ω → =∑ （4.10）

结合（4.7）—（4.9）式，总的黑体辐射率可表示为：


66

表 4.2 根据（4.12）式得到的铯里德堡原子不同角动量态的拟合参数

State A B C D S1/2 0.123 0.231 2.517 4.375 P1/2 0.041 0.072 1.693 3.607 P3/2 0.038 0.056 1.552 3.505 D3/2 0.038 0.076 1.790 3.656 D5/2 0.036 0.073 1.770 3.636

20 25 30 35 40 45 50

1.40x104

2.80x104

4.20x104

5.60x104

7.00x104

BB

R d

epop

ulat

ion

rate

of D

sta

tes

/s-1


D3/2 Beterov D5/2 Beterov D Cooke

图 4.5 铯原子 D 态黑体辐射率随主量子数的变化关系

20 25 30 35 40 45 50

2.0x104

4.0x104

6.0x104

8.0x104

BB

R d

epop

ulat

ion

rate

of S

sta

tes

/s-1


S Beterov S Cooke

图 4.4 铯原子 S 态黑体辐射率随主量子数的变化关系


67

101

5 3

1 2.14 10 ( )exp(315780 / ) 1BBR

eff eff

sn n T

−×Γ =

− （4.11）

通过对数值结果的拟合，我们得到总的黑体辐射率的拟合公式：

1012.14 10 ( )

exp(315780 / ) 1BBR D Ceff eff

A sn B n T

−×Γ =

− （4.12）

其中 A、B、C、D 为相应的拟合参数，铯原子不同角动量态拟合参数的具

体数值如表 4.2 所示。

图 4.4 和图 4.5 是铯原子 S 和 D 态黑体辐射率随主量子数的变化关系，可以

看出，黑体辐射率同样随主量子数的增加而减小。对于 S 态和 D 态来说， Beterov

计算的黑体辐射率小于 Cooke 计算的结果。特别是对低里德堡态。根据 Beterov

计算结果，我们分别得到铯原子 S 和 D 态黑体辐射相比于自发辐射率的比例，

如图 4.6 所示。可以看出，黑体辐射相比于自发辐射随主量子数的增加而增加，

对于 S 态来说，当主量子数 n>45 时，黑体辐射率基本等于自发辐射率。当主量

子数更大时，黑体辐射率大于自发辐射率甚至几倍于自发辐射率。

4.1.3 碰撞损失率

碰撞效应研究是原子、分子物理的重要内容之一。特别是以冷原子为样品，

20 25 30 35 40 45 50

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Rat

io o

f BB

R to

spo

ntan

eous


D S

图 4.6 铯原子 S 和 D 态黑体辐与自发辐射率比值随主量子数的变化关系


68

由于其低的碰撞能量、长的碰撞时间及原子或分子间明显相互作用，使碰撞效应

研究进入一个崭新的阶段。比如在磁光阱系统中对同核原子、异核原子、原子-

分子及分子-分子碰撞效应进行大量的研究[21-26]。里德堡原子由于大的半径导致

大的碰撞截面，超冷里德堡原子强相互作用使里德堡原子在吸引势和排斥势上表

现出不同的动力学行为[27-29]，而且长的辐射寿命有利于我们详细研究超冷里德堡

原子的动力学演化过程。里德堡原子的碰撞包括里德堡原子与基态原子及里德堡

原子间的碰撞，里德堡原子的碰撞损失率用以下式子表示：

Coll g g g Ry Ry RyΓ ρ v σ ρ v σ= + （4.13）

其中 ρg 和 ρRy 分别是碰撞原子密度，角标分别代表基态和里德堡态原子，ν

是原子的相对碰撞速度，用公式 v= (8kBT1/πμ)1/2表示（μ 是约化质量, kB 和 T1 分

别是波尔兹曼常数和冷原子温度），因为里德堡原子在激发过程中并没有明显改

变原子的速度，所以里德堡原子的相对碰撞速度近似等于原子速度，σ 是原子的

碰撞截面，里德堡原子的碰撞截面用里德堡原子的几何截面表示，并正比于主量

子数四次方。

4.1.4 超辐射率

众所周知，普通自发辐射是非相干的，其光强与激发态原子数 N 成正比, 而

且光强呈指数衰减，这是自发辐射的个体性的特征，因为 N 个原子辐射的相位

毫无关联。超辐射则是相干的自发辐射，是原子之间的合作效应。N 个激发态原

子以相同的相位辐射，由于相干叠加，超辐射的光强与原子数 N2 成正比，这

是超辐射和一般辐射区别的主要特征。当 N 个原子发生相干自发辐射时，相

当于单个原子的自发辐射率提高了 N 倍，这样超辐射的寿命就减小了 N 倍。

当合作的原子数目 N 很大时，超辐射的脉宽就非常窄。此外，N 个原子发生

相干的自发辐射时，叠加的结果是发散角也变小。所以从方向性、相干性、

短脉冲和高强度来看，超辐射具有激光的若干特点，但是激光是受激辐射，

而超辐射是多个原子在自发辐射时，与共同辐射场相互作用而表现出的干涉

效应。超辐射产生的前提条件是原子样品的尺寸必须小于辐射的波长，由于

里德堡相邻态间距很小，或者说相邻里德堡态间的跃迁波长很长，而且相应

的集体参数 C=Nλ3/4π2（λ 是辐射波长，N 是原子密度）也很大。里德堡是研

究超辐射的理想的系统。虽然随着里德堡主量子数的增加，相邻态间的跃迁


69

波长越长，超辐射效应越明显。但超辐射率与主量子数的五次方成反比，即

随主量子数的增加超辐射率迅速减小。此外，原子密度越高，超辐射效应越

明显，但里德堡原子间的强相互作用导致的能级频移可能会抑制超辐射[30, 31]。

4.1.5 黑体辐射光电离率

里德堡原子能够吸收一个黑体辐射的光子直接电离，黑体辐射导致的光

电离也是里德堡原子布居数减小的一个原因。黑体辐射光电离是里德堡原子

向等离子体演化过程中的重要初始电离机制[32, 33]。

直接黑体辐射光电离率可以通过下式计算[34-36]：

nL

BBRW c d∞

ω ωω

= σ ρ ω∫ (4.14)

其中，c 是光速，ωnL=1/(2neff2)是光电离的阈值频率，σω是光电离截面。ρω

是黑体辐射在温度为 T 时的体密度函数，可以通过普朗克分布表示： 2

2 3 /( ) 1kTc eω ω −

ωρ =

⎡ ⎤π ⎣ ⎦ （4.15）

光电离截面用以下式子表示： 4 3 3

2 22/3 1/33

4( , 1)9 3 3

L L LnL E L K Kcnω

⎡ ⎤⎛ ⎞ ⎛ ⎞ω ωσ → ± = +⎢ ⎥⎜ ⎟ ⎜ ⎟ω ⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎣ ⎦

（4.16）

对里德堡态来说，n»1, (ωL3/3)«1, 上式可以简化为： 4 /3 2 2 /3 2

23 7 /3 5/3

1 6 (2 / 3) 6 (/ 3)( , 1)9

nL E L Lcnω

⎡ ⎤Γ Γσ → ± ≈ +⎢ ⎥ω ω⎣ ⎦

（4.17）

结合（4.14）—（4.17）式，黑体辐射光电离率可表示为：

21

7 /3 11/3

2

14423 10770 1ln ( )1578901 exp

BBR LLW C T s

n nTn

−

⎛ ⎞⎜ ⎟⎡ ⎤ ⎜ ⎟≈ +⎢ ⎥ ⎛ ⎞⎜ ⎟⎣ ⎦ − ⎜ ⎟⎜ ⎟⎝ ⎠⎝ ⎠

（4.18）

利用上式我们对铯原子里德堡 S 和 D 态的光电离率进行了计算，如图 4.7

所示，其中 CL是与角动量有关的系数，对于铯原子 S 和 D 态分别为 0.1 和 0.3。

从图中可以看出，光电离率随主量子数的先增加后减小，在主量子数 n~27 达到

大值，S 和 D 态分别为 471.5s-1 (n=26)和 133.5s-1 (n=28)。对于相同的主量子数，

D 态光电离率大于 S 态。而且黑体辐射光电离率随温度的增加而增大[37, 38]。相


70

比于其它损失率，黑体辐射光电离率还是比较小的，因此，在里德堡寿命的研究

中我们不考虑黑体光电离率的影响。但是黑体辐射光电离是超冷里德堡原子向等

离子体转化过程中导致初始电离的一个重要因素。

4.2 里德堡原子寿命随密度的变化

在影响里德堡原子的辐射衰减过程中，自发辐射是由原子的本身性质决定。

黑体辐射主要与环境的温度有关。而里德堡原子的碰撞损失率和超辐射率与原子

的密度有关，我们首先测量了寿命随密度的关系。

4.2.1 实验装置

图 4.8 为寿命测量的实验装置示意图，与前一章测量量子亏损的装置相似，

唯一区别是我们利用了斜坡电场电离里德堡原子，冷原子具体参数为：冷原子数

目~1×107 个，冷原子温度~160μK，冷原子大小~800μm。里德堡原子的第二步激

发是由一台染料激光器提供，根据跃迁选择定则，可以将布居在 6P3/2 上的冷原

子直接激发到 nS 和 nD 的里德堡态上。染料激光器的输出波长为 507nm–540nm，

脉冲宽度为 7ns, 重复率为 10Hz，输出激光线宽为 0.07cm-1。里德堡原子的电离

20 40 60 80 100 120 140

0

100

200

300

400

BB

R p

hoto

ioni

zatio

n / s

-1


S state D state

图 4.7 铯原子 S 和 D 态黑体辐光电离率随主量子数的变化关系


71

场是由一台脉冲电场发生器提供，可以输出上升沿为 3μs，幅度可调的斜坡脉冲

电场。电场幅度是通过输入脉冲电场发生器的电压值来控制，这样通过调节输入

电压值可以获得电离不同里德堡态原子的电场值。电离的离子被微通道板探测

后，经过 Boxcar 取样平均后由计算机记录。使用一台数字延迟/脉冲发生器

（DG535 SRS）改变激发光与场电离的延迟时间，我们就可以得到里德堡原子数布

居随时间的演化关系。

对于每个里德堡态，我们根据场电离公式得到相应的场电离脉冲的值，实验

上我们逐步增加斜坡电场幅度，到刚好能电离目标态里德堡原子时，这时的电场

就只能电离目标态及更高的里德堡态，而更低的里德堡态由于更高的场电离阈值

而不能够被电离，然后我们用 Boxcar 门卡住目标态信号，这样我们就排除了相

邻的低和高里德堡态对测量的影响，确保测量的信号真正反应目标态原子布居随

时间的变化。

4.2.2 实验结果及理论分析

实验上，我们首先用中性衰减片衰减了再泵浦光的光强，得到初始冷铯原

子密度为~1×108cm-3，然后通过改变染料激光器的光强得到不同的里德堡原子密

度，通过测量不同密度下的里德堡态的寿命。图 4.9 为铯原子 36D 态原子在染料

激光脉冲能量分别为 100μJ 和 300μJ 原子布居数随延迟时间的变化。从图中可以

看出，染料激光器的能量越高，激发的里德堡原子越多，与密度有关碰撞效应及

图 4.8 实验装置


72

超辐射效应就越明显，导致的原子的衰减就越快。

通过改变染料激光器的脉冲能量，我们分别测量了与能量对应的不同里德堡

原子密度下的里德堡原子寿命，图 4.10 为铯原子 35D 里德堡态有效寿命随里德

堡原子密度的变化关系。从图中可以看出，随密度的增加，里德堡态寿命明显的

减小，而且当原子密度减小到一定值后，有效寿命基本不变。

在真空或稀薄的气体中，原子的寿命主要取决于自发辐射。但在有限的里德

堡原子密度下，原子寿命会明显减小。对于里德堡原子来说，主要有两个原因：

一、超冷里德堡原子间及热冷里德堡原子间的碰撞，因为染料激光器的线宽远大

于相应的多普勒展宽，在里德堡原子激发过程中导致大约 1%的基态热原子被激

发到里德堡态[33]。二、集体效应引起的超辐射也会加速里德堡原子的衰减，而且

超辐射效应在高密度和长辐射波长条件下更明显[30]。在此情况下，里德堡原子的

有效寿命可以用以下式子表示[39, 40]： 21 1

8neff radn n

Nl ANKλσ ν

πτ τ= + + （4.19）

其中， radnτ 是主量子数为 n 的自发辐射寿命，后两项分别表示碰撞损失率和超

辐射率，σn是里德堡原子间的碰撞截面，ν 是相对的平均速度，N 是原子密度。

l 是样品长度，λ是超辐射波长，A 是目标态的总的爱因斯坦常数，可以用自发辐

射寿命倒数表示。系数 K=TD /TR 依赖于系统的初始条件，与主量子数无关。根

0 10 20 30 40 50 60 70

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Sign

al in

tens

ity (a

rb.u

nits

)

Time (μs)

300 μ J 100 μ J

图 4.9 铯原子 36D 态在不同染料激光器能量下的衰减曲线


73

据我们的实验条件，计算得到的 K 值大约为 17。

为了定量的解释我们的实验结果，我们利用（4.19）式简单计算了不同密度

下的有效寿命，因为黑体辐射与原子的温度有关，对于确定的里德堡态，我们认

为在不同密度下黑体辐射率是一定的，所以在实验数据的处理过程中我们统一减

去了黑体辐射率。而且我们忽略基态原子及热的里德堡原子与超冷里德堡原子间

的碰撞。其中碰撞截面 9 24 10n cmσ −= × 为里德堡原子的几何截面[1]，自发辐射寿

命 25.895radn sτ μ= , 原子间的相对碰撞速度为 10 /cm sν ≈ 。当（4.19）式只考虑超

冷里德堡原子间的碰撞效应时，如图 4.10 中红色圆点所示，计算结果略大于实

验测量结果，因为高密度下的超辐射是不能忽略的。当我们同时考虑碰撞和超辐

射效应，如图 4.10 中蓝色三角点所示，理论结果与实验结果吻合的很好，证明

超辐射效应是存在的。但随着密度的减小，只包含碰撞效应的计算结果与实验基

本吻合，说明低密度下超辐射效应可以忽略。而且密度小于 9×106cm-3，包含碰

撞效应的计算的寿命与自发辐射寿命非常一致，表明在低于此密度下碰撞效应也

可以忽略，主要是因为里德堡原子间的碰撞时间远远大于原子的寿命。

同样我们测量里德堡 37S 态的有效寿命随里德堡原子密度的变化，如图 4.11

所示。其中红色圆点是包含碰撞和超辐射效应的理论计算结果。可以看出，在低

2.0x107 4.0x107 6.0x107 8.0x107 1.0x108 1.2x108

15

20

25

30

Life

time (μs

)

Density of Rydberg atoms (cm-3)

Experimental data Collision Collision and superradiance

图 4.10 铯原子 35D 态有效辐射寿命随里德堡原子密度的关系


74

密度范围，实验测量结果与理论计算符合的很好，但在高密度下，测量结果低于

计算结果。而且在不同的 nS (n=30～40)态观察到类似的结果，但在相应 D 态却

没有观察到此现象。现有的理论计算表明[43]，铯原子的 S 态的范德瓦尔斯相互

作用势在实验考虑的密度范围内是吸引势，而 D 态则为排斥相互作用势。处在

吸引势的原子将会相互吸引，引起原子的相互运动而导致碰撞，也就是说处在吸

引势上的原子会加大里德堡原子的碰撞进而增加损失率。而处于排斥势的 S 态原

子则没有明显的现象[44]。

4.3. 超冷铯里德堡原子 nS 和 nD 态寿命测量

为了消除碰撞及超辐射效应的影响，我们在密度为 9×106cm-3下测量了铯原

子 S 和 D (n=30～40)态原子的寿命。在忽略碰撞及超辐射效应，里德堡原子的有

效寿命取决于自发辐射和黑体辐射，用以下式子表示：

01 1 1T bbnl nl nlτ τ τ

= + （4.20）

2.0x107 4.0x107 6.0x107 8.0x107 1.0x108 1.2x108

15

20

25

30

35

40

45

50

Life

time (μs

)

Density of Rydberg atoms (cm-3)

Experimental data Collision and superradiance

图 4.11 铯原子 37S 态有效辐射寿命随里德堡原子密度的关系


75

其中 0nlτ 是温度为 0K 的辐射寿命，可近似表示为：

0 0 *( ) lnl l n ατ τ= （4.21）

这里 *n 是有效主量子数， 0lτ 和 lα 通过拟合自发辐射值得到的拟合参数，对于

铯原子 S 和 D 态来说，分别为 2.96sα = ， 2.93Dα = ， 0 1.43sτ = ， 0 0.96Dτ = [16]。

黑体辐射率用下面式子表示： 3

241

3 ( )B

bbnl l

K Tn

ατ δ

=−

（4.22）

其中 α为精细结构常数。δl为量子亏损。

铯原子 S 和 D 里德堡态的寿命测量和计算结果如图 4.12 所示[44]。同样在数

图 4.12 铯原子 S 和 D 态寿命随主量子数的关系


76

据处理时我们统一减去了黑体辐射的影响，图 4.12 所示为相应的自发辐射寿命，

可以看出理论与实验吻合的很好，由于染料激光器大的激光线宽导致的低的光学

分辨率，D 态的寿命为精细结构 D3/2和 D5/2寿命的平均值。

4.4 里德堡态碰撞截面的测量

碰撞截面是反应粒子间碰撞可能性大小的物理量。过去几十年，里德堡原子

与惰性气体或基态原子的碰撞在理论和实验方面被广泛的研究，这对电子和原子

的碰撞理论发展及在天体和等离子物理的应用具有非常重要的意义[45]。

碱金属原子里德堡态碰撞截面的测量过去主要是以热原子为样品，Kano 等

人在温度为 420K 测量了铷 nP（35<n<60）态原子与基态原子间的碰撞截面[46]。

Hugon 等对铷原子 nS1/2（12<n<18, 34<n<43）、nD3/2（9<n<13 和 nF（9<n<21）

态由于基态原子引起的淬灭碰撞截面进行了测量[47-49]。对于铯原子来说， Series

等人测量了铯原子 nS1/2（9<n<14）、7P1/2,3/2、nD3/2（8<n<16）态碰撞截面[50,51]。

热原子由热效应对光谱观察的影响，而且热原子中原子的热运动远大于原子间的

相互作用，所以热原子主要集中在比较低的里德堡态，特别是铯原子对 n>30 的

态则很少报道。

近年来，随着激光冷却与俘获技术的出现和不断发展，超冷里德堡原子的研

究进入了一个崭新的发展阶段。以冷原子为样品，不仅使在里德堡原子测量方面

更为精确，而且里德堡原子间的强相互作用是影响里德堡原子碰撞的主要因素

[27-29]。碰撞截面的测量对里德堡原子相互作用及相互作用诱导的碰撞，甚至

Panning 电离的研究具有重要意义。

4.4.1 理论模型

在有限温度下，里德堡原子衰减率取决于里德堡原子的辐射跃迁和淬灭碰撞

过程，有效的衰减率表示为：

eff Rad CollΓ Γ Γ= + （4.23）

其中第一项ΓRad 表示辐射衰减率，包括自发辐射率ΓSpon 和黑体辐射率ΓBBR

的贡献：ΓRad =ΓSpon+ΓBBR。第二项为碰撞损失率，表示为：

Coll g g g Ry Ry RyΓ ρ v σ ρ v σ= + （4.24）

其中 ρg和 ρRy分别是碰撞原子密度，角标 g 和 Ry 分别代表基态和里德堡态


77

原子，ν是原子的相对碰撞速度，用公式 v= (8kBT1/πμ)1/2 表示（μ 是约化质量, kB

和 T1 分别是波尔兹曼常数和冷原子温度）。这里我们忽略了热里德堡原子及基

态原子引起的碰撞效应，因为在实验中两者的密度非常低，导致的碰撞损失率远

远小于辐射衰减率。此外，在理论模型中忽略了超辐射效应的影响，因为我们在

高里德堡原子密度范围内测量碰撞截面，而高密度下由于里德堡原子强的相互作

用，超辐射将被大大抑制[30, 31]。根据我们以前对等离子体的研究，实验中激发的

原子数小于形成等离子体的阈值原子数[52]。因为里德堡原子在激发过程中并没有

明显改变原子的速度，所以里德堡原子的相对碰撞速度近似等于原子速度，因此，

（4.24）式可以重新写为：

/ )Coll Ry Ry Ry g g Ry Ry Ry TotalΓ ρ v (σ σ ρ ρ ρ v σ= + = （4.25）

因为黑体辐射率与环境温度有关，当温度恒定时，对于特定的里德堡态黑体

辐射率基本不变，我们通过减去相应态的黑体辐射率得到所谓的校正有效辐射率

Γcorr =Γeff –ΓBBR，结合（4.23）和（4.25）式子，我们得到：

corr Spon Coll Spon Ry Ry TotalΓ Γ Γ Γ ρ v σ= + = + （4.26）

黑体辐射率通过现有的理论计算获得： 2

32

3( )4

lBBR

B

nΓK T−

=δ

α （4.27）

其中δS=4.052, δD=2.469 为 nS 和 nD 态的量子亏损[53], T2为系统周围温度，实

验室室温假设为 300K。上式用原子单位表示。2009 年，Beterov 用准经典近似

的方法计算了不同温度下黑体辐射率得到的拟合公式为： 10

1

2

2.14 10 ( )exp(315780 / ) 1BBR D C

eff eff

AΓ sn B n T

−×=

− （4.28）

相应拟合参数的具体数值见表 4.2 所示。

4.4.2 实验结果及分析

实验装置如 4.8 所示。我们实验保持染料激光器的功率不变，改变再泵浦光

的功率来改变里德堡原子的密度，里德堡原子的大密度为 6×109cm-3。里德堡

态的有效衰减率是通过测量里德堡态的有效寿命获得。图 4.13 为在里德堡原子

密度为 5×108cm-3下 37D 态原子布居数随延迟时间的变化关系。为了消除染料激

光器的输出能量的波动性对里德堡原子数的波动的影响。我们采集的数据时经过


78

低通滤波和平均 200 次的结果，然后归一化。

由于有碰撞效应的存在，里德堡原子的衰减曲线遵循非指数关系，相应里德

堡原子的速率方程为：

dnRy(t)/dt = –(ΓSpon+ΓBBR)nRy –(ρRyvRyσRy)nRy （4.29）

通过求解上述方程，得到非指数解为：

nRy(t)= An0/(AeAt-Bn0+Bn0eAt) （4.30）

其中 A=ΓSpon+ΓBBR, B=vRyσRy/V, (V 是里德堡原子的激发体积)。

利用（4.30）式对实验数据进行拟合，得到 37D 态的有效寿命为 19.38±0.36μs。

超冷里德堡原子的相对运动比较小，随着里德堡原子密度的增加，里德堡态辐射

衰减率增加，表明里德堡原子间相互作用诱导的碰撞越来越明显，加速了原子的

衰减率甚至导致 Panning 电离。我们改变在泵浦光的光强，分别测量了不同密度

下的里德堡原子有效寿命。图 4.14 为 40D 态校正的有效衰减率随ρRyvRy的变化关

系。误差是相对于多次测量平均值的偏差。利用（4.26）式对实验数据进行拟合，

得到与 y 轴的截距对应于零密度下的自发辐射寿命τSpon =34.25±0.58μs，其中黑体

辐射的贡献是通过（4.28）式计算得到，拟合得到的自发辐射寿命与 Beterov 和

He 计算的理论值基本一致[17, 19]。如图 4.3 所示。当黑体辐射率的值通过（4.28）

图 4.13 铯原子 37D 态原子数布居随延迟时间的关系


79

式计算，我们拟合得到的自发辐射寿命τSpon =38.95±0.58μs，与 Gounand 计算的

结果比较一致[16]。

表 4.3 不同里德堡态的实验和理论值

Experiment Equation (4.28) Equation (4.27)

Theory τSpon(μs)

State

Γeff (s-1) τSpon (μs) Γcorr (s-1) τSpon (μs) Γcorr (s-1) [19] [17] [16]37D 47660±825 28.57±0.69 35001±825 32.70±0.69 30575±825 26.74 27.43 30.85

38D 45659±511 29.75±0.46 33613±511 33.87±0.46 29522±511 29.35 29.87 33.54

39D 42207±336 32.54±0.36 30731±336 37.12±0.36 26940±336 31.65 32.45 36.38

40D 40143±486 34.25±0.58 29197±486 38.95±0.58 25674±486 34.32 35.18 39.38

通过对不同里德堡态的测量，我们分别用不同理论计算得到的黑体辐射率对

实验数据进行校正，通过拟合得到不同自发辐射寿命，并与现有的理论计算进行

了比较。表 4.3 中第二列是用方程（4.28）校正拟合得到的自发辐射寿命值。与

文献[19]和[17]得到的理论计算结果比较一致。因为方程（4.28）给出了比较精确

的黑体辐射率，因此得到的自发辐射率也比较准确。文献[19]是对更大范围里德

堡态 10≤n≤80 寿命的拟合得到的拟合公式。同样表 4.3 中第四列是用方程（4.27）

校正拟合得到的自发辐射寿命值，文献[16]得到的理论计算结果吻合的很好。但

图 4.14 铯原子 40D 态原子布居数随ρRyvRy 的关系


80

由于方程（4.27）计算的黑体辐射率高估了实际的数值计算值。相比来说，第二

列得到的自发辐射值比较接近于真实值。

利用（4.26）式对图 4.14 中的实验数据进行拟合，得到 40D 态总的碰撞截

面为σTotal=5.79±0.62×10-8cm2，我们分别对 nD（n=37–40）态测量的数据进行拟

合得到相应的碰撞截面，如表 4.4 所示。

先前的理论与实验测量表明，里德堡原子与中性粒子的碰撞截面近似于原子

的几何截面，而且集中在主量子数比较低的里德堡态。但从表 4.4 中可以看出, 实

验测量的碰撞截面（第二列）明显大于相应的几何截面（第五列），主要是因为

里德堡原子间的强范德瓦尔斯相互作用增加了原子之间的碰撞几率，导致大的碰

撞截面。为了简单的估计里德堡原子间的碰撞截面，可以用以下式子表示[54]：

1/3615( )8Ry

Cs esc c

Cm v v

π×σ = π× （4.31）

其中 C6 是范德瓦尔斯系数，对铯原子 40D 态，C6值大约为 2×10-61J m6 [43],

vesc 是里德堡原子逃出相互作用区域的逃逸速度，相互作用区域定义为激发光与

冷原子的交叠区域，近似等于里德堡原子的激发体积。里德堡原子在其强相互作

用下将加速运动 vesc= (2ar)1/2，其中根据实验条件加速度 a≈105m/s2，对于相互作

用半径 r=150μm 得到 vesc ≈5m/s。 vc 为冷原子背景的平均速度，对于温度为

100μK，vc ≈20cm/s，将以上参数代入（4.31）式，得到铯原子 40D 态的碰撞截

面 σRy为 5.63×10-8cm2。

表 4.4 不同里德堡态碰撞截面的理论与实验测量值（单位:10-8cm2）

State This work σTotal σRy 10σgeom 37D 4.35±0.55 4.33 4.13 0.20 38D 4.89±0.49 4.82 4.60 0.22 39D 5.22±0.54 5.33 5.09 0.24 40D 5.79±0.62 5.90 5.63 0.27

我们用里德堡原子的几何截面表示由于基态原子碰撞导致的淬灭碰撞截面，

几何截面表达式表示为[55]：

22

0( 1)

[5 1 3 ( 1)]2 2 1geom

l lna n l ll

+σ = π + − +

+ （4.32）

这里 a0是波尔半径，l 是角动量量子数。

根据（4.25）式可知，里德堡原子的总的碰撞截面是 σTotal=σRy+σgρg/ρRy，在


81

我们实验中，基态原子的密度大约为里德堡原子的 10 倍左右，因此里德堡态总

的碰撞截面为 σTotal=σRy+10σg，由（4.32）式得到 40D 态 10σg为 0.27×10-8cm2，这

样我们就得到 40D 态总的碰撞截面 σTotal=5.90×10-8cm2。与实验测量的结果

5.79±0.62×10-8cm2在实验误差范围内基本一致。我们分别测量了其他 D 态的碰撞

截面，相应的理论和实验测量结果如表 4.4 所示。表 4.4 中第二列为实验的测量

结果，第三列是理论计算得到的总的碰撞截面。第四、五列分别是计算得到的里

德堡原子间的碰撞截面和基态原子导致的 10 倍淬灭碰撞截面。可以看出，在误

差范围内，实验和理论结果基本一致。误差的来源主要有：一、多次测量平均，

得到统计误差为 1%；二、在里德堡原子密度ρRy和相对碰撞速度 vRy的精确测量

过程中引入的误差，对碰撞截面测量可能引起大约 10%的相对误差，但对自发辐

射寿命影响可以忽略。三、实验室温度的变化引起黑体辐射率不确定的误差，大

约对碰撞截面有大约 1%–2%的误差。

图 4.15 铯原子 nD 态总的碰撞截面与有效主量子数四次方的关系，通过线性

拟合实验数据，我们得到总的碰撞截面与 neff4 的关系式为

σn=2.37±0.61×10-14neff4cm2，很显然，里德堡原子碰撞截面与理论预言的与主量子

数四次方程正比的规律[1]。

图 4.15 铯原子 nD 态总的碰撞截面与 neff4 的关系


82

4.5 本章小节

本章介绍了影响里德堡原子辐射衰减的自发辐射、黑体辐射、碰撞效应、超

辐射效应及黑体辐射电离的理论模型。实验上通过改变染料激光器的光脉冲能量

研究了里德堡态有效寿命随原子密度的变化，通过对不同密度下碰撞及超辐射的

分析，证实了超辐射及碰撞效应在高里德堡原子密度下比较明显，在低密度范围

可以忽略。随后，在低密度下测量了铯原子 nS 和 nD 里德堡态的寿命，得到与

现有理论一致的结果。后，我们详细测量了不同里德堡 nD 态的碰撞截面，得

到的总碰撞截面与有效主量子数四次方成正比，实验表明里德堡原子间大的碰撞

截面主要是归因于里德堡原子间的强的范德瓦尔斯相互作用，并用理论模型很好

的解释了实验结果。

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第五章超冷里德堡原子相互作用诱导态转移的实验研究

87


由于里德堡原子大的极化率及偶极矩，里德堡原子间具有较强的范德瓦尔斯

和偶极-偶极相互作用。电场或微波场能够调节里德堡原子不同能级之间的相互

作用，实现里德堡原子的态转移及偶极阻塞效应，使里德堡原子在量子计算和量

子信息处理方面具有巨大的潜在应用前景。国外很多小组就里德堡原子的相互作

用及相关方面进行了大量的研究，并取得了丰硕的成果。例如，德国的

Weidemüller 小组研究了铷里德堡原子的激发抑制效应及相互作用导致的碰撞

电离现象[1-3]；美国的 Gallgher 小组利用微波光谱对铷里德堡原子间进行偶极相

互作用的研究[4-6]；法国的 Pillet 小组对电场诱导的铯原子里德堡原子的偶极阻塞

效应及碰撞电离过程进行了详细研究[7-9]。

本章详细研究了超冷里德堡原子相互作用诱导态转移的动力学过程。理论上

介绍了两原子系统中的范德瓦尔斯相互作用及偶极-偶极相互作用。实验上首先

对高里德堡态的碰撞损失率进行了测量，通过理论公式拟合，分别得到里德堡原

子之间及里德堡与基态原子之间的碰撞损失率。微弱的直流电场通过调节耦合态

间的相互作用增加了里德堡态的碰撞损失，并且观察到电场诱导的态转移过程。

后，我们详细研究了态转移过程随电场、延迟时间及原子密度的关系。

5.1 里德堡原子间相互作用

5.1.1 里德堡原子间相互作用

由于较大的原子极化率，里德堡原子具有较强的范德瓦尔斯及偶极-偶极相

互作用，对于两个原子偶极子，如图 5.1 所示。假设原子间的核间距 R 远大于核

与其电子间的距离 rA和 rB，且原子核认为近似不动，其哈密顿可以表示为[10]：

A B ddH H H V= + + （5.1）

其中，HA 和 HB分别是原子核与其电子的库仑相互作用，即两个里德堡原子

的哈密顿量，Vdd是偶极-偶极相互作用，可表示为:


88

3

ˆ ˆ1 1 1 1 3( )( )A B A Bdd

B A B A

r r r R r RVR RR r R r R r r

⋅ − ⋅ ⋅= − − + ≈

+ − + − （5.2）

用偶极矩阵元代替算符 r： '

A A Arμ = ψ ψ ， 'B B Brμ = ψ ψ （5.3）

式（5.2）可以重新写为：

3

ˆ ˆ3( )( )A B A Bdd

R RVR

μ ⋅μ − μ ⋅ μ ⋅= （5.4）

根据偶极子的空间排列，原子间相互作用可表现为吸引或排斥。如果忽略角

度的影响，相互作用可表示为：

1 2 1 2

1 21 1 1 2 2 2 1 2 1 23 3

,

1( )ddV RR R′ ′ ′ ′

′ ′ ′ ′∝ =∑ ∑ϕ ϕ ϕ ϕ

μ μϕ μ ϕ ϕ μ ϕ ϕ ϕ ϕ ϕ

（5.5）

当考虑一个单原子里德堡态时，能级从低到高分别为 s ， p 和 s′ ，s 和 p

分别代表不同的角动量。如图 5.2 所示。这样的单原子系统，原子的能级间隔很

大。当考虑两个原子组成的系统时, 形成 pp 和 ss′ 存在很小失谐量 Δ的三对近

简并态。此系统的哈密顿量为：

1 23

1 23

0RH

R

⎛ ⎞⎜ ⎟

= ⎜ ⎟⎜ ⎟Δ⎜ ⎟⎝ ⎠

μ μ

μ μ （5.6）

其中，初始里德堡原子的能量设为 0，能级间隔 Δ=Ep- Es+ Ep- Es’。系统的

本征能量为[11]： 22

1 232 2

ER±

Δ Δ ⎛ ⎞⎛ ⎞= − ± +⎜ ⎟ ⎜ ⎟⎝ ⎠ ⎝ ⎠

μ μ

（5.7）

图 5.1 两个偶极子相互作用示意图


89

图 5.2 里德堡原子态及对态的能级图

对所用的原子系统，能级间隔 Δ 是不等于零的，对于较大的原子核间距，

|Δ|>>|μ1μ2/R3|，原子间的相互作用表现为长程范德瓦尔斯相互作用，通过对（5.7）

式的 Taylor 展开得到：

( )21 2

6

1 ...2 2

ER±

⎛ ⎞Δ Δ= − ± + +⎜ ⎟

⎜ ⎟Δ⎝ ⎠

μ μ （5.8）

从而得到范德瓦尔斯相互作用能为： 2

1 26

( ) /ER

ΔΔ =

μ μ （5.9）

根据 μ∝n2 和 Δ∝n-3，得到范德瓦尔斯相互作用系数 C6 与主量子数 n 的关

系为： 2

111 26

( )C n= − ∝Δ

μ μ （5.10）

根据 Δ的符号，范德瓦尔斯相互作用势表现为吸引或排斥势。

当原子间的间隔比较小时， 31 2 Rμ μΔ , 原子间的相互作用表现为共振偶

极-偶极相互作用,此时本征能量为:

31 23 3

CER R±

μ μ= ± = ± (5.11)

其中偶极-偶极相互作用系数 C3与主量子数 n 的关系为： 4

3 1 2C n= μ μ ∝ (5.12)


90

从（5.7）式可以看出，本征能量是失谐 Δ与核间距 R 的函数，由于不同的

里德堡态的极化率不同，导致不同的里德堡态在外电场下具有不同的 Stark 频

移，通过电场可以调节里德堡原子的能级，使相应的能级间隔 Δ是等于零。如

图 5.3 所示。对于 A 图，原子的能级间隔 Δ很大，势能正比于 1/R6，属于范德瓦

尔斯相互作用。对于 B 图，原子的能级间隔 Δ=0，势能正比于 1/R3，属于偶极-

偶极相互作用。

5.1.2 铯原子里德堡态相互作用势的计算

为了研究里德堡原子间的碰撞及态转移过程，我们需要计算里德堡原子的相

互作用势。对低态碱金属分子态渐进线相互作用势的计算已有大量研究[12, 13]，这

种方法后来被拓展到碱金属里德堡分子态的计算中[14]。

对于相距为 R 的两个原子，相互作用势能可以表示为[14, 15]：

1 21 2 1

1 , 1

( , )( , ) n Ln L

n L

C V r rV r rR R

∞ ∞

+ += =

= − =∑ ∑ (5.13)

这里 1r 和 2r 是原子核与相应电子的相对位置，（5.13）式可以分离为径向和角

向两个分量：

1 2 1 2 1 2( 1) 4 ˆ ˆ( , ) ( ) ( )

(2 1)(2 1)

LL

L m L mm

L LV r r r r Y r Y r

m L mL −

+ +⎛ ⎞⎛ ⎞−= ⎜ ⎟⎜ ⎟+ ++ + ⎝ ⎠⎝ ⎠

∑π (5.14)

图 5.3 偶极耦合对态的本征能量与相关参数的关系


91

其中 !/( !( )!)n

n k n kk

⎛ ⎞= −⎜ ⎟

⎝ ⎠是二项式系数， ˆ( )mY r 是球谐函数。(5.13)和（5.14）

式有效性要求两个原子的电子波函数不能重叠，从而忽略电子交换与重叠相互作

用的影响。要求原子核间距 R 大于 Le Roy 半径 RLR: 1/ 2 1/ 22 2

1 1 1 1 2 2 2 22( )LRR n r n n r n= + (5.15)

对于所有的碱金属原子，Le Roy 半径 RLR~5n2。

表 5.1 铯原子 nS-nS, nP-nP, nD-nD 里德堡分子态的散射系数[14]

对于公式（5.13），由于高阶项较小，保留前三项展开式可写为： 6 8 106 8 10( ) C C CV R

R R R− − − （nS-nS asymptote）（5.16）

5 6 85 6 8( ) C C CV R

R R R− − − （nP-nP asymptote）（5.17）

5 6 75 6 7( ) C C CV R

R R R− − − （nD-nD asymptote）（5.18）


92

为了获得 Cn 系数，使用微扰计算方法，把相互作用势能项看作无相互作用

时原子哈密顿量的一个微扰项，然后通过求解相应的薛定谔方程得到不同角动量

对态的 C 系数。表 5.1 给出了铯里德堡原子 nS-nS，nP-nP 及 nD-nD 态散射系数

具体的计算公式和参数。

根据（5.16）式和表 5.1 中的相应表达式及具体参数，我们计算了铯原子 nS-nS

（n=32~40）分子对态的范德瓦尔斯相互作用势能，如图 5.4 所示。这里不考虑

各原子态之间的能级差，而且两原子的绝对能量在无穷远处假定为势能零点。从

图中可以看出，里德堡原子的范德瓦尔斯相互作用能随主量子数的增加而增大，

而且表现为排斥相互作用。

5.2 高里德堡态碰撞损失率测量

过去几十年，由于里德堡原子大的原子半径和低的束缚能，里德堡原子的碰

撞研究在实验和理论方面已有大量报道[16]，使其在原子、分子物理及激光器应用

方面具有重要意义。但是由于热原子大的碰撞速度对光谱分辨率的限制，以热原

图 5.4 铯里德堡原子 nS-nS 对态能量，各条曲线从左向右分别为

30S-30S，32S-32S, 34S-34S，36S-36S，38S-38S 和 40S-40S。


93

子束为主导的实验主要集中对低里德堡态的研究 [17, 18]。近年来，随着激光冷却

与俘获技术的逐渐成熟，超冷碰撞的研究使原子、分子及化学物理进入一个崭新

的发展阶段。相比于热原子实验，冷原子碰撞由于更低的碰撞能量，更长的碰撞

时间，而且在碰撞过程中对原子间相互作用、辐射场的吸收和发射更加敏感。例

如，冷原子碰撞在单色、双色磁光阱，甚至原子-分子及分子-分子碰撞中已被广

泛研究[19-24]。超冷里德堡原子由于其更长相互作用时间和更窄的速度分布，更利

于详细观察碰撞及动力学演化过程。超冷里德堡原子碰撞在里德堡原子多体碰

撞、态混合、寿命测量及里德堡原子向等离子体转化过程等研究中得到体现[25-30]。

超冷里德堡原子间的强相互作用对处于吸引势和排斥势的里德堡原子的碰撞性

质具有决定性影响[2, 3, 6]。此外，对于高的里德堡态，微弱的直流电场能够改变决

定原子碰撞的势能曲线[31, 32]，进而影响里德堡原子的碰撞性质[33]。因此，研究

和控制超冷里德堡原子的碰撞对研究里德堡原子的相互作用及激发过程具有重

要意义。

5.2.1 理论模型

原子间的碰撞损失率是通过原子的衰减曲线获得，超冷里德堡原子数随延迟

时间的衰减可以通过以下速率方程表示：

2 3 3RyRy Ry Ry GV V

dNN n d r n n d r

dt= − − −∫ ∫α β βRy-G （5.19）

其中 β是超冷里德堡原子之间的碰撞损失率系数，βRy-G是超冷里德堡原子与

基态原子之间的碰撞损失率系数。nRy 和 nG分别是里德堡原子和基态原子密度。

α主要是自发辐射和黑体辐射引起的损耗率，这里我们忽略了里德堡原子与背景

中残余的热里德堡原子和基态原子的碰撞损失，因为在超冷里德堡原子的周围热

基态原子密度很小，而热里德堡原子在第二步激发前，我们通过调谐冷却光共振

消除了绝大多数热里德堡原子的激发。

超冷里德堡原子和基态原子的空间分布近似于高斯分布[34]，分别表示为： 2 2/ 2

0( , ) ( ) RyrRyRyn r t n t e− σ= （5.20）

2 2/ 2

0( , ) ( ) GrGGn r t n t e− σ= （5.21）

其中 0Ryn 和 0

Gn 分别为初始里德堡原子和基态原子密度，σRy和 σG分别是里德

堡和基态原子的高斯半径。


94

将（5.20）和（5.21）式代入方程（5.19），然后对整个里德堡原子体积积分

得到：

22 3/ 2'

(4 )Ry

Ry RyRy

dNN N

dt= − −

πσβα （5.22）

这里

3/ 2

2 2

1'2 ( )Ry G G

Ry G

N−

⎡ ⎤α = + ⎢ ⎥

π σ + σ⎢ ⎥⎣ ⎦α β （5.23）

把（5.22）式对时间积分，可以得到里德堡原子数随时间的演化关系： '

'

2 3/ 2 '

2 3/ 2 '

(4 ) (0)( )

(4 ) (0) (0)

tRy Ry

Ry tRy Ry Ry

N eN t

N N e

−α

−α

πσ=

πσ + −

α

α β β （5.24）

其中 NRy(0)是初始里德堡原子数。

自发辐射率和黑体辐射率分别表示为[35]：

0

1 1Spon

s effnγ= =Γτ τ

（5.25）

1012.14 10 ( )

exp(315780 / ) 1BBR D Ceff eff

AΓ sn B n T

−×=

− （5.26）

相应的拟合参数见第四章表 4.1 和表 4.2。

5.2.2 实验装置

实验装置如图 5.5 所示。温度为 100μK 的超冷铯基态原子在标准的蒸气磁

光阱中被制备，其原子高斯半径为 400μm，原子数为 6×107，相应的原子峰值密

度为~1011cm-1。里德堡原子的激发通过两步激发产生。第一步激发是由输出波长

为 852nm 的激光器提供，实现基态原子从 6S1/2(F=4)到 6P3/2(F=5)的跃迁，实验

上是通过调谐冷却与俘获光使其共振来实现，这样可以避免通过磁光阱系统的一

些速度分布热基态原子被激发；第二步是由连续倍频激光器（TA-SHG 110，

Toptica）产生，实现激发态 6P3/2(F=5)到里德堡 nS1/2态的跃迁，输出波长大约为

510nm，激光线宽小于 2MHz。为了时序控制的方便，输出的 510nm 激光通过声

光调制器（AOM）斩成宽度为 1μs 的脉冲光，然后聚焦到冷原子团上，腰斑半

径大约为 150μm，大功率大约为 60mW。

产生里德堡原子之后，我们在原子两侧的平行栅极上加电场，其中在一个栅

极上加直流电场用来补偿系统中的杂散电场及研究直流电场对里德堡原子相互


95

作用的影响，另外一个栅极上加斜坡脉冲电场用来电离里德堡原子，电离的里德

堡原子在电场的加速下到达微通道板探测器，探测到的信号经放大器放大后进入

Boxcar，终得到的平均信号被计算机采集。扫描的 510nm 激光波长被波长计

（HF-Angstrom WSU-30)实时测量并由计算机记录。

整个时序过程通过两台数字脉冲延迟发生器（DG535，SRS）输出的TTL电

图 5.5 实验装置

图 5.6 实验控制时序示意图


96

平精确控制。具体的时序如图5.6所示。激发的里德堡原子数目用一台校准的数

字化CCD (IMC-82FT, IMT Tech.)监测铯原子6P3/2态荧光的减少，里德堡原子的

密度可以通过里德堡原子数目除以有效的激发体积Vexc= (2πσRy2)3/2得到，里德堡

原子nS1/2态的峰值密度大约为 9×109cm-3。

5.2.3 实验结果及分析

对于高里德堡态，微弱的电场对原子的能级及原子间的相互作用有不可忽略

的影响，所以我们需要补偿掉系统杂散电场对原子的干扰，系统的杂散电场主要

是微通道板电压及离子泵引起的，对于垂直于栅极方向的杂散电场，我们可以加

一个直流偏置电压补偿掉，但平行于栅极方向则无法补偿。实验上，我们通过测

量里德堡态的 Stark 频移来确定垂直于栅极的杂散电场，直流电压是通过一台信

号发生器 (Agilent 33220A) 的直流输出提供。图 5.7 所示为测量的 65S1/2中心频

率随电压的变化关系。从图中可以看出，在所加电压为 650mV 左右时，65S1/2

中心频率与理论计算大约有 20MHz 的偏差。由于平行于栅极的电场无法补偿，

而且我们波长计的精度为 30MHz，我们认为与理论计算还是比较一致的。同时

可以证明平行的杂散电场是很小的。补偿了杂散电场后，固定初始里德堡原子密

600 800 1000 1200 1400 160019644.6065

19644.6070

19644.6075

19644.6080

19644.6085

19644.6090

19644.6095

Wav

e nu

mbe

r (cm

-1)

Electric voltage (mV)

65S

图 5.7 铯原子 65S1/2 态中心频率随直流电压的变化关系


97

度，通过脉冲延迟发生器 DG535 改变激发光与场电离的延迟时间，可以得到里

德堡原子数的衰减曲线，图 5.8 为在零电场下，铯 63S1/2态原子布居数随延迟时

间的衰减曲线。插图为在延迟时间为 17μs，扫描 510nm 激光器两次得到的平均

场电离光谱。图 5.8 中的每个数据点是通过对不同延迟的场电离光谱洛伦兹函数

拟合，然后相对于 0μs 的信号归一化得到。

利用（5.24）式对实验数据进行拟合，我们可得到铯原子 63S1/2态相应的损

失率系数 α´= (24480±480) s-1 和里德堡原子间的碰撞损失率系数 β =

(3.0±1.0)×10-6cm3/s，误差来源主要是对里德堡原子密度测量的不确定性引起。为

了得到里德堡原子与基态原子的碰撞损失率系数，由（5.23）式可知，我们需要

知道由自发辐射和黑体辐射引起的损失率系数 α，以及基态冷原子和超冷里德堡

原子的高斯半径 σG和 σRy。其中 α的值可以通过（5.25）和（5.26）式计算获得，

对铯原子 63S1/2态，计算得到 α = 9302 s-1；冷原子的高斯半径 σG可以通过数字

化 CCD 直接读出，而超冷里德堡原子的高斯半径 σRy由激发光的高斯光束决定，

实验上我们利用刀口法进行测量[36]。将相应的参数代入（5.23）式，我们可以推

出超冷里德堡原子与基态原子的碰撞损失率 βRy-G～(3.1±1.5)×10-7cm3/s，其值远

0 20 40 60 80 100 120 140

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

19642.5708 19642.5711 19642.5714 19642.57170.0

0.2

0.4

0.6

0.8

Sign

al in

tens

ity (a

rb.u

nits

)

Wave number of 510nm laser ( cm-1)

63S 1/

2 pop

ulat

ion

(arb

.uni

ts)

Time (μs)

Experimental data

图 5.8 铯原子 63S1/2 态原子布居随延迟时间的变化，插图为扫描

510nm 激光得到的场电离光谱


98

小于超冷里德堡原子间的碰撞损失率，可以看出，超冷里德堡原子的碰撞是导致

的碰撞损失的主要机制。通过图 5.4 可知，尽管铯原子的 nS 态为排斥势，但黑

体辐射可以诱导里德堡原子转移到附近偶极跃迁允许的吸引势上，导致原子的重

新分布。处于吸引势的里德堡原子在吸引的相互作用下碰撞电离，产生自由离

子。如图 5.9 所示为探测到的自由离子信号强度随延迟时间的变化，可以看出，

在大约 10μs 延迟时，自由离子出现并逐渐增大，这与黑体辐射转移一般发生在

十几微秒的结论一致[37]，而且德国的 Weidemüller 小组也观察到类似的现象[3]。

5.2.4 直流电场对碰撞损失率的影响

微小的直流电场能够明显的改变高里德堡态的势能曲线，形成许多反交叉的

能级结构，相互作用的原子能够通过这些交叉点从初始的里德堡态转移到更高的

态，甚至碰撞导致 Penning 电离[31, 32]。此外，微弱的背景电场能够对这些可能形

成里德堡分子的反交叉的势能曲线的形状、深度进行调节，甚至破坏这种形成里

德堡分子的势能结构[38]。里德堡原子的碰撞性质是由原子的长程势能决定的[39]，

通过微弱电场调节势能可以控制里德堡原子的碰撞性质，或者说通过调节不同偶

极允许跃迁态之间原子的相互作用，继而影响里德堡原子间的碰撞效应[33, 40]。实

0 20 40 60 80 100 120 1400.0

0.1

0.2

0.3

0.4

Free

ions

sig

nal

(arb

.uni

ts)

Time (μs)

Free ions

图 5.9 自由离子信号强度随延迟时间的变化关系


99

验上，在延迟时间为 3μs 时，测量了铯原子 63S1/2态的布居数随直流电场的变化

关系，如图 5.10 所示。

从图中可以看出，里德堡 63S1/2态的布居数随直流电场的增加迅速减少，说

明电场对里德堡原子的布居数有很大的影响。为了研究直流电场对碰撞损失率的

影响，我们在直流电场为 267mV/cm 时测量了 63S1/2 态的布居数随延迟时间的变

化关系，如图 5.11 所示，同时固定其他的实验条件与图 5.8 相同。相比于零电场

的衰减曲线（图 5.8），电场的引入明显的加速了原子布居数的衰减。因为固定

其他实验条件不变，而且冷原子的尺寸远大于里德堡原子的半径，可以近似认为

超冷里德堡原子与基态原子的碰撞损失率不变[41]，我们固定 α´= (24480±480) s-1

值，利用（5.24）式对实验数据进行拟合，我们可得到铯原子 63S1/2 态里德堡原

子间的碰撞损失率系数 β = (3.7±1.4)×10-4cm3/s，相比于零电场的碰撞损失率，电

场的作用使里德堡原子碰撞损失率增加了两个数量级。而且我们在更短的时间延

迟下观察到自由离子的产生，并随延迟时间的增加急剧增大，如图 5.12 所示。

证明了直流电场增加了原子的碰撞几率，进而增强了原子的碰撞电离。这可能是

由电场增加了里德堡对态之间的相互作用所致。

100 200 300 400 500

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

63S 1/

2 pop

ulat

ion

(arb

.uni

ts)

DC electric field (mV/cm)

Experimental data

图 5.10 铯原子 63S1/2 态的布居数随直流电场的变化关系


100

此外，我们在很大的电场范围观察到另一个偶极跃迁态的出现，如图 5.13

铯原子 63S1/2态在电场为 267mV/cm，延迟时间为 6μs 时 TOF 图，可以看出，在

0 5 10 15 20 25

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

63S 1/

2 pop

ulat

ion

(arb

.uni

ts)

Time (μs)

Experimental data

图 5.11 铯原子 63S1/2 态原子布居在电场为 267mV/cm 时随延迟时间的变化

0 5 10 15 20 25 300.00

0.03

0.06

0.09

0.12

0.15

0.18

Free

ions

sig

nal

(arb

.uni

ts)

Time (μs)

Free ions

图 5.12 自由离子信号强度在电场为 267mV/cm 时随延迟时间的变化关系


101

电场的作用下，出现了明显的信号，如图中蓝色圆圈所示。产生的原因可能是电

场诱导的非绝热跃迁过程，也可能是电场诱导不同里德堡原子间的态混合。

5.3 电场诱导量子态转移的动力学过程

从上图可以看出，微弱的外加电场导致了里德堡原子的态转移，其原因主要

是由于电场调谐了里德堡原子间的相互作用，以下具体研究里德堡原子态转移过

程对电场、延迟时间及原子密度的依赖关系。

5.3.1 量子态转移对电场的依赖

实验上，用两个 Boxcar 门同时采集目标态和相应的转移态信号，同样我们

首先补偿了系统杂散电场，然后固定延迟时间，测量信号随电场的变化。图 5.13

为铯原子 65S1/2和 64P 态在延迟时间为 3μs 时随电场的变化关系。从图中可以看

出，在电场很小时，65S1/2 信号强度基本不变，尽管我们所加的电场很小，但由

于我们的相互作用时间固定在 3μs，还是有 64P 态信号的出现，而且在很小的电

场范围内基本保持不变。随着电场的增加，65S1/2态信号迅速减小，而 64P 逐渐

4.0 4.5 5.0 5.5 6.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Io

n si

gnal

(arb

. uni

ts)

Time (μs)

63S

Free ions

图 5.12 铯原子 63S1/2 态在电场为 267mV/cm，延迟时间为 6μs 时 TOF 图


102

增加，当电场大于 400mV/cm 时，两者基本达到稳态，不随电场变化而变化。两

信号随电场的变化并没有出现类似的共振过程[8, 42, 43]，即当电场大于共振电场

时，65S1/2 态信号增加，而 64P 态信号减小的现象。可能的原因是 65S1/2 对态在

一定的电场范围与附近能态存在多个共振点，比如，nSnS---nP(n-1)P 和

nSnS---nP(n-2)D，甚至 nSnS---(n-1)P(n-1)D。

5.3.2 量子态转移对延迟时间的依赖

我们固定外加直流电场，研究了态转移随延迟时间的变化，图 5.14 和图 5.15

是铯原子 65S1/2和 64P 在不同电场下随延迟时间的变化关系。如果只考虑自发辐

射和黑体辐射的影响，根据（5.25）和（5.26）式计算可得到 65S1/2 的有效辐射

寿命为 116μs。从图 5.14 中可以看出，电场明显加快了里德堡原子 65S1/2的辐射

衰减，而且电场越大衰减的越快。从图 5.15 中可以看出，在电场的作用下，64P

迅速增加，当积累到一定程度时，由于 P 态原子的相互作用将导致能级频移，阻

止了 65S1/2原子的进一步转移，呈现出饱和趋势。电场越大，P 态增加的越快，

而且很快达到饱和。说明电场增加了 65S1/2态与附近耦合态的相互作用，继而增

加了向其耦合态的转移率。

图 5.13 铯原子 65S1/2 和 64P 态在延迟时间为 3μs 时随电场的变化关系

100 200 300 400 500 6000.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

1.6

65S 64P

DC electric field (mV/cm)

65S

sign

al in

tens

ity (a

rb.u

nits

)

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

64P signal intensity (arb.units)


103

图 5.14 铯原子 65S1/2 在不同电场下随延迟时间的变化关系

0 5 10 15 20 25 30

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

65S

sign

al in

tens

ity (a

rb.u

nits

)

Delay time(μs)

267mV/cm 333mV/cm

图 5.15 铯原子 64P 在不同电场下随延迟时间的变化关系

0 5 10 15 20 25

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

64P

sign

al in

tens

ity (a

rb.u

nits

)

Delay time (μs)

333mV/cm 267mV/cm


104

5.3.3 量子态转移对原子密度的依赖

我们固定延迟时间和电场，测量 64P 态随原子密度的变化，实验上我们固定

510nm 激光功率，通过中性衰减片改变再泵浦光的光强来改变基态冷原子密度，

改变的过程近似认为基态原子的体积不变，即等体积近似，因此，原子的密度正

比于原子数。图 5.16 铯原子 64P 在不同冷原子数下随延迟时间的变化关系，相

应的延迟时间和电场分别固定在 3μs 和 400mV/cm。从图中可以看出，原子数越

大，64P 态达到饱和的时间越短。说明激发的里德堡原子越多，原子间的相互作

用越强，原子的转移效率越高，相应转移态原子相互作用导致的阻塞效应就越明

显。

5.4 本章小结

本章介绍了里德堡原子的长程相互作用的相关属性，理论上通过原子间的长

程相互作用表达式计算了范德瓦尔斯相互作用的势能曲线。实验上系统地研究了

高里德堡态的碰撞效应，通过理论公式拟合得到里德堡原子间及里德堡原子与基

态原子间的碰撞损失率，通过外加电场调谐里德堡原子间的相互作用，增大了里

图 5.16 铯原子 64P 在不同冷原子数下随延迟时间的变化关系

0 3 6 9 12 15 18

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

64P

sign

al in

tens

ity (a

rb.u

nits

)

Delay/μs

1*10^7 3*10^7 6*10^7


105

德堡原子间碰撞效应；碰撞电离的离子信号在电场的作用下很快出现并迅速增

加。此外，我们详细研究了相互作用诱导的量子态的转移，特别是对量子态转移

在电场、延迟时间和光强等不同参数下的动力学演化进行了研究。

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第六章总结与展望

109

第六章总结与展望

在过去的十几年里，激光冷却原子与玻色-爱因斯坦凝聚的实现开辟了原子、

分子和光物理研究的新领域和新方法。以冷原子为介质不仅在超冷原子分子碰

撞、基本物理常数测量、原子间相互作用及超冷分子的形成等研究领域取得令人

振奋的成果，而且促进了原子光学、冷原子干涉仪、光镊和光格点等新技术的发

展。激光冷却与俘获技术使超冷里德堡原子的研究进入一个崭新的发展阶段。由

于里德堡原子具有大的原子半径、长的辐射寿命、较大的原子偶极矩和原子极化

率，超冷里德堡原子的相互作用远大于原子之间的运动能，而且可以通过电场来

调节原子能级进而调控里德堡原子间的相互作用，使其在量子信息领域具有潜在

的应用前景和研究价值。本文的主要工作如下：

1. 介绍了超冷铯里德堡原子制备的实验系统：包括真空系统、激光冷却系

统，里德堡原子激发所需的染料激光器和连续倍频激光器系统，里德堡原子的探

测方法及微通道板探测器的工作性能。

2. 理论计算了铯里德堡原子的 Stark 结构，实验上测量了铯原子里德堡态的

Stark 光谱，并研究了直流电场对电离阈值的影响。获得铯里德堡态的高分辨场

电离光谱，用 Rydberg-Ritz 方程对相应 nS 和 nD 态能级数据进行拟合，获得相应

态的量子亏损。同时测量了铯原子高里德堡 nD 态（39<n<50）Stark 分裂及极化

率进行了测量，得到与理论计算一致的结果。

3. 介绍了影响里德堡原子辐射衰减的因素包括自发辐射、黑体辐射、碰撞

效应、超辐射效应等。实验上研究了里德堡态有效寿命随原子密度的变化，而且

在低密度下测量了铯原子nS和nD态（30<n<40）的寿命，得到与现有理论一致的

结果。并详细测量了不同里德堡nD态的碰撞截面（37<n<40），实验表明，里德

堡原子间大的碰撞截面主要是归因于里德堡原子间的强相互作用，并用理论模型

很好的解释了实验结果。

4. 系统地研究了高里德堡态的碰撞效应，通过理论公式拟合得到里德堡原

子间及里德堡原子与基态原子间的碰撞损失率，通过外加电场调谐里德堡原子间

的相互作用，增大了里德堡原子间碰撞效应。再此基础上详细研究了相互作用诱

导的量子态的转移，特别是对量子态转移在电场、延迟时间和光强等不同参数下

的动力学演化。


110

在以上研究的基础上，我们今后可以继续进行的工作有：

1. 里德堡原子的碰撞效应。对不同里德堡之间的碰撞进行研究，进一步研

究原子密度和电场对碰撞效应的影响及其电离机制。

2. 外场调控下的量子态转移。研究不同里德堡的量子态转移机制，通过电

场调节耦合态之间的相互作用达到对量子态的调控。

3. 使用偶极阱实现单里德堡原子的激发，利用不同频率的激光，形成空间

可分辨的两个里德堡原子，通过调节两个里德堡原子的距离，研究微米尺度下的

里德堡原子的相互作用及动力学行为，利用偶极阻塞效应实现单里德堡原子的激

发和可控非门操作。

4. 电场调谐里德堡对态的势能曲线，获得超大里德堡分子，研究分子的寿

命、极化率等分子的重要信息。

博士研究生期间完成的学术论文

111


1. Zhigang Feng, Hao Zhang, Junling Che, Linjie Zhang, Jianming Zhao,

Changyong Li and Suotang Jia. “Collisional loss of caesium Rydberg atoms in a

magneto-optical trap” Physical Review A 2011, Vol.83, No.4, 042711

2. Zhi-Gang Feng, Lin-Jie Zhang, Hao Zhang, Jian-Ming Zhao, Chang-Yong Li

and Suo-Tang Jia. “Collisional cross-sections measurement of ultracold cesium

Rydberg states” Europhysics Letters 2010, Vol.92, No.1, 13002

3. Zhi-Gang Feng, Lin-Jie Zhang, Jian-Ming Zhao, Chang-Yong Li and Suo-Tang

Jia. “Lifetimes measurement of the ultracold cesium Rydberg states” J. Phys. B:

At. Mol. Opt. Phys. 2009, Vol.42, No.14, 145303

4. FENG Zhi-Gang, ZHANG Lin-Jie, ZHAO Jian-Ming, LI Chang-Yong, LI

An-Ling and JIA Suo-Tang. “Measurement of the ionizations threshold of

ultracold cesium Rydberg atoms in static electric field” Chinese Physics Letters

2008, Vol.25, No.7, 2661

5. 冯志刚, 张好，张临杰, 赵建明, 李昌勇, 贾锁堂.“超冷铯Rydberg原子

寿命的测量”物理学报 2011, 60(7)

6. 冯志刚, 张临杰, 李安玲, 赵建明, 李昌勇, 贾锁堂. “超冷中性等离子体

的研究进展”物理 2008, 37(4), 247-255

7. Lin-Jie Zhang, Zhi-Gang Feng, Jian-Ming Zhao, Chang-Yong Li and Suo-Tang

Jia. “Evolution of the pairs of ultracold Rydberg atoms in the repulsive potential”

Optics Express 2010, Vol.18, No.11, 11599 8. Lin-Jie Zhang, Zhi-Gang Feng, Jian-Ming Zhao, Chang-Yong Li and Suo-Tang

Jia. “Ionization spectrum of a dense Rydberg gas with repulsive potential”

Journal of the Physical Society of Japan. 2010, Vol.79, No.5, 054301

9. ZHANG Lin-Jie, FENG Zhi-Gang, LI An-Ling, ZHAO Jian-Ming, LI

Chang-Yong and JIA Suo-Tang. “Measurement of quantum defects of nS and nD

states using field ionization spectroscopy in ultracold cesium atoms” Chinese

Physics B 2009, Vol.18, No.5 1838


112

10. ZHANG Lin-Jie, FENG Zhi-Gang, LI An-Ling, ZHAO Jian-Ming, LI

Chang-Yong and JIA Suo-Tang. “Experimental Research of Spontaneous

Evolution from Ultracold Rydberg Atoms to Plasma” Chinese Physics Letters

2008, Vol.25, No.4 1362

11. JING Qun, FENG Zhi-Gang, ZHANG Lin-Jie, LI Chang-Yong, ZHAO

Jian-Ming, JIA Suo-Tang. “Creation of an Ultracold Plasma by Photoionizing

Laser-Cooled Caesium Atom” Chinese Physics Letters 2008, Vol.25, No.12

4248

12. Jianming Zhao, Xingbo Zhu, Linjie Zhang, Zhigang Feng, Changyong Li,

Suotang Jia. “High sensitivity spectroscopy of cesium Rydberg atoms using

electromagnetically induced transparency” Optics Express 2009, Vol.17, No.18,

15821

13. Jianming Zhao, Hao Zhang, Zhigang Feng, Xingbo Zhu, Linjie Zhang,

Changyong Li, Suotang Jia. “Measurement of Polarizability of Cesium nD State

in Magneto-Optical Trap” Journal of the Physical Society of Japan. 2011,

Vol.80, No.5, 034303

14. Jian-Ming Zhao, Lin-Jie Zhang, Zhi-Gang Feng, Chang-Yong Li and Suo-Tang

Jia. “Recombination during Expansion of ultracold plasma” Chinese Physics B

2010, Vol.19, No.4, 043202

15. JI Zhong-Hua, WU Ji-zhou, MA Jie, FENG Zhi-Gang, ZHANG Lin-Jie, ZHAO

Yan-Ting, WANG Li-Rong, XIAO Lian-Tuan, JIA Suo-Tang. “Ionization

Detection of Ultracold Ground State Cesium Molecules” Chinese Physics

Letters 2010, Vol.27, No.5, 053701

16. 朱兴波, 张好, 冯志刚, 张临杰, 李昌勇, 赵建明, 贾锁堂. “Cs 39D态

Rydberg 原子Stark光谱的实验研究”物理学报, 2010, 59(4), 2401

17. 张好, 冯志刚, 张临杰, 李昌勇, 赵建明, 贾锁堂. “超冷里德堡原子的研

究进展” 量子光学学报 2010, 16(2), 101

18. 李安玲, 张临杰, 冯志刚, 赵建明, 李昌勇, 贾锁堂. “超冷里德伯原子的

产生及其探测”光谱实验室 2007, 24(6), 1166

19. 车俊岭, 张好, 冯志刚, 张临杰, 赵建明, 贾锁堂. “70S超冷Cs Rydberg

原子的动力学演化”物理学报,（接受）


113

会议文章

1. Zhi-Gang Feng, Lin-Jie Zhang, Hao Zhang, Jian-Ming Zhao, Chang-Yong Li

and Suo-Tang Jia. “Collisional cross-sections measurement of ultracold cesium

Rydberg states” 5th Asia Pacific Conference on Quantum Information Science，

Tai Yuan, (2010)

2. 冯志刚，张临杰，赵建明，李昌勇，贾锁堂.“直流电场对超冷里德伯原子

电离阈值的影响”中国物理学会2008秋季会议,山东

3. 冯志刚，李安玲，李昌勇，贾锁堂，曾文碧. “3-乙基吲哚的质量分辨阈值

电离光谱” 中国物理学会2006秋季会议,北京

4. 景群，冯志刚, 张临杰，李昌勇, 赵建明, 贾锁堂. “光电离冷原子产生超

冷等离子体” 中国物理学会 2008 秋季会议,山东

5. 李安玲，冯志刚，李昌勇，贾锁堂，曾文碧. “对甲氧基苯酚.水团簇的共

振多光子电离光谱” 中国物理学会 2006 秋季会议,北京

6. 朱兴波，张好，冯志刚，张临杰，李昌勇，赵建明，贾锁堂. “里德伯态铯

原子 Stark 光谱的实验研究” 中国物理学会 2009 秋季会议,上海

博士研究生期间主持和参与的科研项目

114


1. 超冷分子激发态光电离光谱的理论和实验研究

国家自然科学基金资助项目（2007 年 1 月—2010 年 12 月）

项目编号 60778008

2. 超冷单里德堡原子的制备和操控

国家自然科学基金资助项目（2011 年 1 月—2013 年 12 月）

项目编号 61078001

3. 超冷里德堡原子相干效应研究

中法国际合作项目（2010 年 1 月—2011 年 12 月）

4. 基于超冷原子分子相互作用的量子信息传输的理论和实验研究

政府间科技合作项目(保加利亚) （2009 年 1 月—2010 年 6 月）

5. 超冷里德堡原子共振相互作用的研究

山西省回国留学基金（2007 年 12 月—2009 年 12 月）

6. 超冷里德伯原子向等离子体转化

山西省研究生优秀创新重点支持项目（2008 年 9 月—2010 年 9 月）

项目编号 20081003

博士研究生期间获奖情况

1. 冯志刚 “宝钢优秀学生奖学金” （2009 年） 2. 冯志刚山西省“优秀学生干部”（2009 年）

致谢

115

致谢

本论文是在导师贾锁堂教授的精心指导下顺利完成的。贾老师严谨的治学态

度，深刻的学术思想，求是创新的科研精神深深地感染和激励着我，使我受益终

生。导师严于律己、宽以待人的高尚风范，平易近人的人格魅力、如沐春风的体

贴关怀，乐观向上的生活态度对我影响深远。在此谨向贾老师表示衷心的感谢

和崇高的敬意。

衷心感谢赵建明副教授在科研工作中给予的无私帮助和学术上的有益指导。

每篇文章都凝聚着赵老师的辛勤工作。赵老师严谨的治学态度、科学求实的科研

作风和无私的奉献精神给我留下了深刻印象，并将激励我在今后的科研道路上不

懈攀登。感谢李昌勇教授在理论上给予的无私帮助和有益的讨论。

感谢张临杰副教授在四年的博士学习中给予的关心和鼓励。同时，要感谢实

验室的张好博士、李安玲硕士、朱兴波硕士、车俊玲硕士和王丽梅硕士在做实验

时给予的帮助，回想一起奋斗的日子，虽艰辛但却难忘。

感谢肖连团教授、尹王保副教授、汪丽蓉副教授、赵延霆副教授、马维光副

教授、董磊博士、马杰博士、张雷博士和王晓波博士在实验工作中的有益讨论。

感谢张国峰博士、武寄洲博士、姬中华博士、张一驰博士和陈瑞云博士在共同学

习过程中的有益讨论和帮助。

感谢彭堃墀院士和谢常德教授在科研工作中的指导和关心。感谢光电所王军

民教授、郜江瑞教授、张靖教授、张天才教授、张宽收教授、王海教授、张俊香

教授在实验过程中给予的指导。感谢机加工车间师傅们的帮助，是他们默默无闻

的工作为我们创造了良好和舒适的工作环境。感谢物理电子工程学院的各位老师

和同学。

特别感谢我的父母一直以来给予我的支持和鼓励，使我能够全身心地投入学


116

习和工作，他们将永远是我前进道路上的坚强后盾和不竭动力，仅以此论文献给

我敬爱的父母亲！感谢我的哥嫂多年来在生活上的关心和支持。同时还要感谢我

的妻子赵志萍的理解和鼓励，使我走过这艰辛但快乐的时光。

后，向所有帮助过我的老师、同学以及本文的评阅老师表示感谢，谢谢您

们！

冯志刚

2011 年 5 月

于山西大学物理电子工程学院

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