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K. J. Vogt, K. Heinemann, H. Nordsieck, G. Polster,· F. Rohloff und L. Angeletti

Als Manuskript gedrucld

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1Be1rkM@ cdleii' Kernforn~lilk!lffilgs~lllllag@ Jillndn = INl1r. 1307

· Zentralabteilung Strahlenschutz Jül = 807 = ST

Dok.: Diffusion - Atmosphere Aerosols • Deposition Environmental Pollution T rocer T echniques - Cop per Isotopes Cu 64 lodine • Deposition

Im Tausch zu beziehl!;ln durch: ZENTRALBIBUOTHEI< der Kernforschungsanlage Jülich GmbH, Jülich, Bundesrepublik Deutschland

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K. J. Vogt, K. Heinemann, H. Nordsieck, G. Polster, F. Rohloff und L. Angeletti*

* Association EURATOM - C.E.A., Fontenay-aux-Roses

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Inhaltsverzeichnis

1. Z I E L S E T Z U N G

2 0 A U S B R E I T U N G S E X P E R I M E N T E

2.1 KONZEPTION

2.2 INSTRUMENTIERUNG

2 0 2 .1

2. 2 0 2

2. 2. 3

M a n i p u 1 a t o r z u r H e r s t e 1 1 u n g

d e r r a d i o a k t i v e n L ö s u n g

A e r o s o 1 e r z e u g u n g s a n 1 a g e

P r o b e n n a h m e s t a t i o n e n

2.3 VERSUCHSDURCHFÜHRUNG

P r o b e n n a h m e n e t z

2.3.2 V e r s u c h s a b 1 a u f

2.4 EXPERIMENTE

2.4.1 D o k u m e n t a t i o n u n d m e t e o r o-

1 o g i s c h e C h a r a k t e r i s i e r u n g

2.4.2 A u s w e r t u n g s v e r f a h r e n

2.4.2.1 Auswertung der Filtermessungen

2.4.2.2 Graphisches Auswertungsverfahren

2.4.2.3 Computerauswertung

2.4.3 Er g e b n i s s e

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3, A B L A G E R U N G S U N T E R S U C H U N G E N

3.1 ABLAGERUNG VON AEROSOLEN AUS ABLUFTFAHNEN

3.2 ABLAGERUNG VON JOD AUS ABLUFTFAHNEN

3.2.1

3.2.2

3.2.3

K o n z e p t i o n

L i t e r a t u r ü b e r b 1 i c k

V o r b e r e i t u n g e n v o n F e 1 d v e r­

s u c h e n

Seite

86

89

95

97

3.2.4 V e r s u c h e i n e i n e m a b g e s c h 1 o s- 105

s e n e n S y s t e m

4. METE 0 R 0 L 0 GIS CH E UNTERSUCH U_N GEN

4.1 WINDGESCHWINDIGKEIT UND AUSBREITUNGSGESCHWINDIGKEIT

4.2 DIFFUSIONSKATEGORIEN

4.3 MESSUNGEN MIT DER VEKTORWINDFAHNE

5. AN W E ND UN G D ER A U S BR E I TU N G S­

T H E 0 R I E A U F U M W E L T S C H U T Z-p R 0 B L E M E

5.1 ANALYSE AUSTAUSCHARMER WETTERLAGEN

6. Z U S A M M E N F A S S U N G

Abbildungen

Tabellen

Literaturverzeichnis

Symbolverzeichnis

Anhang

116

117

119

124

130

132

134

136

140

141

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- 1 -

1. ZIELSETZUNG

" . d Das Forschungsvorhaben "Ausbreitung und Ablagerung , in em

die Aktivitäten der Zentralabteilung Strahlenschutz der Kern­

forschungsanlage Jülich auf dem Gebiet der Umweltschutzfor­

schung zusammengefaßt sind, wird federführend von der Sektion

Umweltschutz bearbeitet.

Nach dem gegenwärtigen Stand läßt sich das Forschungsvorhaben

in vier Hauptarbeitsgebiete gliedern:

(a) Ausbreitungsexperimente mit radioaktiv markierten Abluft­

fahnen

(b) Untersuchung der Ablagerung von Luftbeimengungen auf dem

Boden

(c) Meteorologische Untersuchungen der Turbulenzstruktur

(d) Anwendung der Ausbreitungsuntersuchungen auf Umweltschutz­

probleme

Ziel der Ausbreitungsexperimente ist es, die Ausbreitung radio­

aktiver Abluftfahnen unter dem Einfluß der turbulenten Diffu­

sion in der Atmosphäre zu untersuchen und damit die Voraus­

setzungen zur Berechnung der Umweltkontamination und der poten­

tiellen Strahlenbelastung in der Umgebung von Emittenten radio­

aktiver Abluft bzw. zur Ermittlung der zulässigen Aktivitäts­

ableitungen von Kernanlagen zu schaffen.

Die in Jülich gemessenen Ausbreitungsparameter sind bei Vor­

liegen gleicher Diffusionskategorien auf andere Standorte mit

ähnlichen orographischen Bedingungen übertragbar. Die Unter­

schiede in der durch Überlagerung der momentanen Emissionen

entstehenden Jahresverteilung bei verschiedenen Standorten er­

geben sich allein aus der unterschiedlichen Häufigkeitsvertei­

lung der für jeden Standort zu messenden meteorologischen

Parameter.

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- 2 -

Mit dem als Resultat der Ausbreitungsexperimente sich ergeben­

den Formalismus lassen sich im Prinzip alle Probleme der Um­

weltkontamination und Strahlenbelastung durch Abluftemissionen

behandeln. Der unter Verwendung der Pasquillschen Parameter

erstellte Datenkatalog in (1) für die Umgebungsbelastung durch

Aktivitätsfreisetzungen im normalen Betriebsfall und bei Un­

fällen soll mit den unter realistischen Bedingungen gemessenen

Daten unter Variation aller für die Ausbreitung wesentlicher

Parameter neu aufgestellt werden. Mit diesem Hilfsmittel lassen

sich für Planungszwecke und zur Unfallanalyse die potentiellen

Dosen durch äußere Bestrahlung (aus der Abluftfahne und von

den Ablagerungen am Boden) und innere Bestrahlung (Inhalation

kontaminierter Atemluft, Ingestion kontaminierter Nahrungs­

mittel) abschätzen. Außerdem sollen Computerprogramme aufge­

stellt werden, die bei Eingabe der Emissionsstärke und der

meteorologischen Daten, insbesondere im Verlauf von Unfall­

emissionen, die schnelle Verfolgung der Umgebungsbelastung

ermöglichen. Die gewonnenen Ergebnisse lassen sich auch auf

Umweltschutzprobleme bei der Emission konventioneller Schad­

stoffe anwenden.

Im Rahmen eines seit dem 1.7.1970 bestehenden Forschungsför­

derungsvertrages mit der Association EURATOM - C.E.A. wird

darüberhinaus die Ablagerung radioaktiver Stoffe aus Abluft­

fahnen am Boden gemessen. In der Orientierungsphase sollten

dabei zunächst die Falloutkonstanten für radioaktive Aerosole

auf verschiedenen Restflächen ermittelt werden. Außerdem war

eine Konzeption zu erarbeiten, nach der in den kommenden Jahren

die Ablagerung von elementarem und organischem Jod auf Pflanzen

untersucht werden kann. Wegen der Gefährlichkeit von Radiojod

wird angestrebt, die Versuche mit inaktivem Jod durchzuführen,

wofür noch geeignete Freisetzungseinrichtungen zu entwickeln

und empfindliche Nachweisverfahren bereitzustellen waren. Die

Ablagerung von Methyljodid und anderen organischen Jodverbin­

dungen kann wegen der geringen Abscheidegeschwindigkeiten nur

mit großen Konzentrationen gemessen werden. Dabei sind Experi­

mente in geschlossenen Systemen Feldversuchen vorzuziehen.

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- 3 -

Die Tracerexperimente zur Ermittlung der Ausbreitungsparameter

werden ergänzt durch Messungen der horizontalen und vertikalen

Windrichtungsschwankungen crA und crE am Emissionsort, die nach

dem Prinzip von Hay und Pasquill ein Maß für die Ausbreitungs­

parameter cry und crz darstellen. Die Untersuchungen der Turbu­

lenzstruktur mit Mehrkomponentenwindfahnen, wobei die Ortsab­

hängigkeit der Ausbreitungsparameter ein besonderes Problem

bildet, sollen insbesondere für momentane bzw. kurzzeitige

Emissionen den Anschluß an die Tracerstudien herstellen. Es

ist zu prüfen, ob die Windrichtungsschwankungen, evtl. in Ver­

bindung mit anderen meteorologischen Parametern, geeignet sind,

ein Bestimmungsverfahren für die Ausbreitungstypen (Diffusions­

kategorien) zu liefern.

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- 4 -

2. AUSBREITUNGSEXPERIMENTE

2.1 Konzeption

Aufgabe der Ausbreitungsexperimente ist es, die für die An­

wendung der die Ausbreitung von Abluftfahnen unter dem Ein­

fluß der turbulenten Diffusion beschreibenden Gleichung*

Q I(x,y,z) = e

2 2 -y /2oy

2 2 -(z+H) /2o e z)

( 1 )

benötigten von der Quelldistanz x abhängigen Ausbreitungspara­

meter oy und oz unter den verschiedenen meteorologischen Be­

dingungen (Diffusionskategorie, Windgeschwindigkeit etc.) bzw.

Freisetzungsbedingungen (EmissiGnshöhe) durch Feldversuche zu

bestimmen.

Selbst wenn man davon ausgehen würde, daß sich die Ergebnisse

von in verschiedenen Ländern unter z.T. sehr unterschiedlichen

meteorologischen Verhältnissen durchgeführten Ausbreitungs­

experimenten auf andere Standorte übertragen ließen, würden

die vorliegenden Literaturwerte der Ausbreitungsparameter als

unbefriedigend gelten müssen, da sie im allgemeinen nur für

kürzere Emissionszeiten sowie in einer zu beschränkten Zahl

von Diffusionskategorien gemessen wurden und den Feldversuchen

in der Regel idealisierte Bedingungen der Oberflächenbeschaf­

fenheit (ebene, glatte Flächen) zugrunde lagen, die unter den

Jülicher Verhältnissen und auch sonst in den Fällen praktischer

Anwendung der Ausbreitungsrechnung meistens nicht gegeben sind.

Außerdem wurde die Mehrzahl der Ausbreitungsversuche, auf die

* Die Symbole werden im Anhang erläutert.

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- 5 -

sich die Ausbreitungsrechnungen heute stützen, mit bodennahen

Emissionen durchgeführt.

Zur besseren Bestimmung der Ausbreitungsparameter führen wir

daher Ausbreitungsexperimente unter realistischen Geländebe­

dingungen (teilweise bebautes bzw. bewaldetes Gelände) durch.

Als Tracer werden radioaktiv markierte Aerosole verwendet,

weil nur so ein genügend empfindlicher Nachweis bis zu etwa

10 km Quelldistanz gewährleistet werden kann. (Nichtradioaktive

Tracersubstanzen müßten aus Empfindlichkeitsgründen in sehr

viel größerer Menge freigesetzt werden. Die dafür geeigneten

Freisetzungsverfahren liefern im allgemeinen relativ grobe

Partikel, deren Sinkgeschwindigkeiten nicht mehr vernachlässig­

bar sind, so daß mit einer Verfälschung der Ergebnisse infolge

vorzeitiger Ablagerung des Aerosols am Boden zu rechnen wäre.)

Unser Testaerosol wird mit Hilfe eines Ultraschallgenerators

aus einer Lösung hergestellt und durch Aufheizung nachgetrockne~

Dabei entstehen Partikel mit Durchmessern in der Größenordnung

µm, deren Ablagerung am Boden zwar meßbar aber so geringfügig

ist, daß sie bezogen auf die Gesamtkontamination der Abluft­

fahne im betrachteten Bereich bis zu 10 km Quelldistanz ver­

nachlässigbar bleibt. Mit dem Ziel konstantere und leistungs­

fähigere Aerosolerzeugungsanlagen zu entwickeln wird zur Zeit

mit Zweistoffdüsen experimentiert.

Bisher wurden die Emissionen in 50 m Höhe am 120 m hohen mete­

orologischen Turm der KFA durchgeführt. Die Emissionshöhen

sollen künftig zwischen 20 und 120 m variiert werden. Es sind

dabei simultane Freisetzungen von mindestens zwei unterschied­

lichen Tracersubstanzen in verschiedenen Höhen geplant, um die

Höhenabhängigkeit der Ausbreitungsparameter bei identischen

Wetterbedingungen messen zu können.

Die Messung der bodennahen Aktivitätsverteilung

I(x,y,O) = Q

TI u cr cr y z

( 2 )

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- 6 -

erfolgte im Berichtsjahr mit einem ferngesteuerten Probennahme­

netz von 42 Stationen. Aufgrund der bisherigen Erfahrungen wird

eine Erweiterung des bisher auf einen Sektor von 48° beschränk­

ten Meßnetzes auf etwa 120° angestrebt, um bei der relativen

Seltenheit brauchbarer Wetterlagen mit geeigneter Windrichtung

das Meßprogramm in wenigen Jahren abschließen zu können. Ins­

besondere ist zur Erfassung der wichtigen stabilen Diffusions­

kategorien der nordwestliche Ausbreitungssektor einzubeziehen.

Zur Durchführung dieses Programms werden noch etwa 100 Proben­

nahmestationen benötigt.

Während sich der Ausbreitungsparameter cry direkt aus der ge­

messenen azimutalen Gaußverteilung der bodennahen Aktivität

ergibt, erhält man den vertikalen Ausbreitungsparameter cr z über die Kontinuitätsbedingung Gleichung (2) unter Voraus-

setzung einer von der Theorie geforderten (wegen ''Reflexion"

am Boden zusammengesetzten) Gaußschen Vertikalverteilung der

Abluftaktivität.

In einer späteren Phase sollen die Ausbreitungsexperimente

erweitert werden: Die Messung der Vertikalverteilung einer

(an anderer Stelle freigesetzten) Abluftfahne am meteorolo­

gischen Turm gibt die Möglichkeit, die Theorie zu überprüfen.

Möglicherweise läßt sich die Gaußsche Ausbreitungsgleichung

durch ein besseres Modell ersetzen oder eine den Meßwerten

optimal angepaßte empirische Formel angeben. Die bisherige

Ausbreitungstheorie ist jedenfalls schon deswegen unbefrie­

digend, weil sie im Widerspruch zu den tatsächlichen Gegeben­

heiten von höhenunabhängigen Ausbreitungsparametern und Aus­

breitungsgeschwindigkeiten ausgeht.

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2.2 Instrumentierung

Zur Durchführung der Ausbreitungsexperimente ergab sich aus

dem in Kap. 2.3 beschriebenen Versuchsablauf die Aufgabe,

folgende Geräte als Eigenkonstruktionen zu konzipieren und

zu erstellen:

1. Einen Manipulator zur Herstellung der hochradioaktiven

Lösung aus der im Reaktor aktivierten Substanz (2).

2. Eine Aerosolerzeugungsanlage zur Freisetzung des aus der

Lösung erzeugten Aerosols von einer Plattform des meteoro­

logischen Beobachtungsturms (3).

3. 44 funkgeschaltete Probennahmestationen zur Ausfilterung

des radioaktiven Aerosols.

Im folgenden werden anhand von 6 Abbildungen Arbeitsprinzip

der Geräte und Einzelheiten beschrieben, soweit sie für das

Verständnis der Funktionsweise und zur Begründung der Aus­

legung von Belang erscheinen.

2.2.1 MANIPULATOR ZUR HERSTELLUNG DER RADIOAKTIVEN LÖSUNG

In den Reaktoren FRJ-1 oder FRJ-2 der KFA werden 16 g wasser­

freies Cu so 4 in einer zugeschmolzenen Quarzglasampulle bis

auf 30 Ci Cu 64 aktiviert. Die Ampulle befindet sich in einer

PPO-Harwellkapsel, die in einem 75 kg schweren Lerner-Trans­

portbehälter ins Aktivlabor der Zentralabteilung Strahlen­

schutz gebracht wird. Dort werden mit dem speziell dafür

ausgelegten Manipulator folgende Arbeitsgänge ausgeführt:

1. Entnahme der Kapsel aus dem Lemerbehälter

2. Öffnen der Kapsel

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- 8 -

15 13 14 12 11

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Abb. 1 Manipulator

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- 9 -

3. Entnahme der Ampulle aus der Kapsel

4. Entnahme der Substanz aus der Ampulle

5. Lösung der Substanz in Wasser

6. Abfüllen der Lösung in die Transportflasche

7. Herstellung der Betriebsbereitschaft für den nächsten

Versuch (Entfernen von Kapsel und Ampullenresten).

Das Arbeitsprinzip des Manipulators wird in Abb. 1 veran­

schaulicht. Das Gerät ist auf einer Stahltischplatte mon­

tiert und allseitig bis auf das Bleiglasfenster mit 6 cm

Blei abgeschirmt. Auf der Unterseite befinden sich 2 Öff­

nungen, in welche der Lerner-Behälter (2) nach Abnehmen des

Stopfens und die Transportflasche (22) auf einer mit ent­

sprechenden Anschlägen versehenen Grundplatte (1) mit einem

Gabelstapler hineingehoben und gegen Dichtungen gedrückt

werden. Bei Betätigung des Seilzuges (3) des Lerner-Behälters

erscheint die mit Hilfe der Kapseleinführung (7) zentrierte

Harwellkapsel einige Millimeter über der Tischplatte (5), so

daß deren Vierkantverschluß von der Feder des von oben zu

bedienenden Greifers (9) gehalten werden kann. Die Beobach­

tung durch das Bleiglasfenster (6) erlaubt es, die richtige

Stellung des Greifers zum Einrasten herzustellen. Nun wird die

Kapsel aus dem Lerner-Behälter gehoben und durch Rechtsdrehen

des Handrades des Kapselspanners (8) eingespannt. Nach Ab­

schrauben und Entfernen des Kapselverschlusses mit Hilfe des

Greifers wird durch Linksdrehen des Handrades die geöffnete

Kapsel gegen die Klappe (15) des Lösungsbehälters (13) ge­

schwenkt, die sich dabei öffnet. Die Quarzampulle gleitet

infolge der Schräglage von 45° aus der Kapsel in die als

Führung dienenden Backen des Schraubstocks (16) im Lösungs­

behälter. Die Kapsel wird zurückgeschwenkt, ihre Kappe wieder

aufgeschraubt, der Greifer abgezogen. Nach dem Lösen der

Sperrklinke am Handrad fällt die Kapsel in den Lerner-Behälter

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- 10 -

zurück. Durch Drehen der Schraubstockspindel wird nun die

Ampulle zerbrochen, beim Aufdrehen fallen Salz und Scherben

auf ein Sieb, das durch das Kurbelgetriebe (17) auf- und

abbewegt wird. Das Wasser wird durch Öffnen eines Hahnes

aus dem auf dem Gerät stehenden Vorratsbehälter in den

Lösungsbehälter gefüllt (11). Nach der Beendigung des Lö­

sungsvorganges, der bei Verwendung von heißem, evtl. leicht

saurem Wasser etwa eine Minute beansprucht, wird der Ablaß­

hahn (21) geöffnet und die Lösung über eine Glasfilterplatte

(19) in die Transportflasche eingefüllt. Zur Reinigung kann

der Lösungsbehälter oben geöffnet und das Sieb zum Entfernen

der Glasscherben herausgenommen werden.

Um den Austritt kontaminierter Luft aus dem Manipulator zu

verhindern, ist er an ein eigenes Belüftungssystem angeschlos­

sen, das im Manipulator einen Unterdruck gegenüber der Außen­

luft erzeugt. Der Luftstrom von etwa 50 l/h wird über das

Zuluftfilter (10) und Abluftfilter (20), worin Absolutfilter

verwendet werden, durch die Belüftungsöffnung (14) und Ent­

lüftungsöffnung (18) des Lösungsbehälters geführt. Da auf diese

Weise die Luft nicht aus dem Raum neben dem Behälter, sondern

unmittelbar aus dem Lösungsbehälter als dem Entstehungsort

der Aerosole abgesaugt wird, vermindert sich auch die Konta­

minationsgefahr im Gerät.

2.2.2 AEROSOLERZEUGUNGSANLAGE

Die Anlage besteht aus dem Aerosolgenerator und der Transport­

flasche, die in einer Kippvorrichtung zum Umfüllen montiert

sind sowie aus einer Versorgungseinheit, in welcher sich

Netzteil, Gebläse und Schaltorgane befinden.

Zur Aerosolerzeugung wird das Prinzip der Ultraschallvernebe­

lung angewendet. Da kein den Anforderungen bei der Verwendung

stark radioaktiv getracerter Lösungen genügender Aerosolgene­

rator auf dem Markt erhältlich ist, wurde ein konventionelles

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- 11 -

Schnitt durch den Aerosolgenerator a. Zu - u. Ableitung der Lösung b. Vorratsvolumen c. Einlauf der Lösung in den Vorratsbehälter d. Fokus e. Überlauf f. Kontaktflüssigkeit ( H2 0) g. Membran h. Schwingkristall i. HF-Leitung j. Pumpen- Zuluft k. Gebläse - Zuluft 1. Aerosolableitung

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Abb. 2 Aerosolgenerator

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- 12 -

Gerät (De Vilbiss Ultrasonic Nebulizer) beschafft und umge­

baut. Während das Netzteil, das eine Frequenz von 1,3 MHz bei

einer maximalen Leistung von 50 W für den Schwingkristall

erzeugt und die Vernebelungsleistung bis 200 ml/h Lösung zu

regeln erlaubt, lediglich einen Schütz zum Ein- und Abschal­

ten über eine Niedervoltleitung erhielt, mußte der Generator

neu konstruiert werden, wobei nur der Schwingkristall Ver­

wendung fand.

Der neu konzipierte Generator (Abb. 2) besteht aus dem Schwing­

kristall, über dem sich, durch eine Membrane von der Kontakt­

flüssigkeit Wasser getrennt, die zu vernebelnde Lösung befin­

det. Die Kontaktflüssigkeit ist wegen der großen Brennweite

erforderlich. Ohne sie würde nach dem Ende des Versuches eine

zu große Menge der radioaktiven Lösung übrig bleiben. Um den

Generator ist das Vorratsvolumen als zylindrischer Ring ange­

ordnet, wodurch eine in sich geschlossene Einheit entsteht

und sich das aktive Material abschirmungsgünstig im kleinsten

möglichen Raum befindet. Die Lösung wird mit Druckluft

(50 mm WS) nach einem dem Prinzip der Mammutpumpen ähnlichen

Verfahren vom Vorratsvolumen in den Vernebelungszylinder ge­

bracht, wo durch einen Überlauf, der eine konstante Füllhöhe

sichert, die überschüssige Lösung in das Vorratsvolumen zu­

rückgelangt. Zur Beschickung mit der zu vernebelnden Lösung

wird der Generator mit einem Schlauch an den in einer Vor­

richtung über ihm hängenden Transportbehälter angeschlossen.

Dies erfolgt nach dem Kippen der Flasche mit einer Hebelvor­

richtung, die aus 30 cm Distanz vom Flaschenhals betätigt

wird. Zum Einfüllen wird der Hahn geöffnet, die Kippvorrich­

tung der sich in Gleichgewicht befindlichen Geräte betätigt

und anschließend in die Ausgangsstellung zurückgebracht, wo­

mit die Betriebsbereitschaft hergestellt ist. Nach dem Ver­

such gelangt die Restflüssigkeit durch Betätigen der Kippvor­

richtung in umgekehrter Richtung in die Transportflasche

zurück. Bei allen Kippvorgängen sorgen selbständig einrasten­

de Bolzen für konstante Betriebsbedingungen. Wegen genügend

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- 13 -

Abb. 3 Aerosolgenerator und Transportflasche

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= 14 ~

großer Querschnitte sind bei den Umfüllvorgängen keine Be­

lüftungsöffnungen erforderlich.

Am Ausgang des Aerosolgenerators wurde zur Verringerung der

Partikelgröße und zur Reduktion der Aerosolabscheidung in

der Abluftleitung eine elektrische Heizung installiert, in

welcher der aerosolhaltige Luftstrom (Durchsatz 2 m3/h) auf

etwa 350° erwärmt und das Aerosol getrocknet wird. Damit es

in der anschließenden 3 m langen Abluftleitung nicht infolge

Abkühlung zur Kondensatbildung kommt, wird die Rohrleitung

mit einer Heizbandage aufgeheizt. Die Austrittstemperatur läßt

sich mit einem Heizregler einstellen und beträgt etwa 150° C.

Die Heizbandage wurde mit Asbestschnur isoliert und das Ganze

von einem Rohr umhüllt. Zur Bedienung der Aerosolerzeugungs­

anlage muß die am Geländer des jeweiligen Turmpodestes be­

festigte Abluftleitung zur Seite geschwenkt werden. Das Ein­

justieren auf die Dichtung der Anschlußstutzen wird einmalig

bei der Montage vorgenommen. Sowohl Heizung und Gebläse als

auch die Aerosolerzeugung lassen sich von der Betriebsstation

aus ein- und abschalten.

Unter der Emissionsstelle wurde ein GM-Zählrohr angebracht,

das mit einem 5 cm dicken Bleischild gegen die Direktstrahlung

der Aerosolerzeugungsanlage abgeschirmt ist. Mit der Messung

der Kontaminationszunahme im Emissionsrohr wird nicht nur eine

Funktionskontrolle für die Aerosolerzeugung erreicht, sondern

man erhält durch zeitliche Differentiationen der Meßwerte

auch eine Kontrolle für die Konstanz der Emissionsstärke.

Alle mit der Lösung in Berührung kommenden Metallteile sind

aus Edelstahl gefertigt. Der Aerosolgenerator wurde mit einer

Bleiabschirmung von 5 cm, die Transportflasche mit 6 cm Blei

versehen.

Abb. 3 zeigt eine Aufnahme des Aerosolgenerators und der Trans­

portflasche in der Kippvorrichtung. Darunter sind die Geräte

mit ihren zerlegten Bleiabschirmungen dargestellt. Abb. 4 gibt

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Abb. 5 Handhabung der Aerosolerzeugungsanlage

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- 17 -

das Schema der Gesamtanordnung wieder: Aerosolgenerator (1)

und die Transportflasche (2) nach dem Einhängen in die Kipp­

vorrichtung (3), die im Gestell (4) über einer Wanne (5) untergebracht ist. Die Versorgungseinheiten Netzgerät (6) mit Schütz (7) und Luftpumpe (8) befinden sich in einem

zweiten Gehäuse. Die Leitung (9) dient zur Versorgung der

Mammutpumpe des Aerosolgenerators mit Luft von geringem Über­

druck gegenüber der Luft in der Leitung (10), die zum Ab­

blasen des in der Heizung (13) getrockneten Aerosols durch

die Leitung (11) des Schwenkarms (12) benötigt wird. In Abb. 5 wird die Betriebsstellung und die Handhabung beim Rückfüll­

vorgang dargestellt.

2.2.3 PROBENNAHMESTATIONEN

Bei der Konstruktion der Probennahrnestationen waren folgende

Grundforderungen zu beachten:

1. Die einzelnen Probennahmestationen müssen transportabel

sein, d.h. sie sollen von höchstens 2 Mann, z.B. von einem

Lastwagen aus, auf- und abgeladen und an der vorgesehenen

Stelle aufgestellt werden können.

2. Die Geräte müssen wetterfest und diebessicher in geeigne­

ten Stahlblechgehäusen untergebracht werden.

3. Da der Standort der einzelnen Meßstellen gewechselt werden

muß, ist eine Energieversorgung durch transportable Strom­

versorgungsanlagen, d.h. durch Akkumulatoren, vorzusehen.

Die Kapazität der Akkumulatoren sollte aus Wartungsgründen

möglichst für 3 Versuche von je 1 - 2 Stunden ausreichend

sein.

4. Da sich die Versuchstermine nach der meteorologischen Lage

richten und daher nicht von vornherein feststehen, müssen

die Filteranlagen drahtlos ein- und ausgeschaltet werden.

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Dabei ist zur Schonung der Batterien eine entsprechend

der Ausbreitungsgeschwindigkeit zeitlich gestaffelte

Schaltung der Gebläse vorzusehen. Diese Forderung machte

für die Betätigung des Luftgebläsemotors die Entwicklung

geeigneter Funkempfangsanlagen notwendig.

5. Um einen zuverlässigen Versuchsbetrieb für eine größere

Anzahl von Einzelversuchen durchführen zu können, sollen

die verwendeten Geräte möglichst wartungsfrei arbeiten.

Es sollte außerdem aus Preis- und Zeitgründen weitgehend

auf Sonderentwicklungen verzichtet werden, d.h. auf markt­

fertige Geräte zurückgegriffen werden.

6. Um den Anforderungen hinsichtlich der Genauigkeit der

Aktivitätsmessung gerecht zu werden, muß das ausgefilterte

Luftvolumen bekannt sein. Da die Luftfördermenge des Ge­

bläses infolge verschiedener Einflüsse während der Betriebs­

zeit, insbesondere wegen Entladung des Akkumulators und

infolge Umwelteinflüssen wie Temperatur, Windrichtung und

Feuchtigkeit, starken Schwankungen unterworfen ist, ist

eine Bestimmung der Luftmenge durch einmalige Eichung

des Gebläses nicht möglich. Es war daher zur integrieren­

den Durchsatzmessung ein geeigneter Gaszähler vorzusehen.

7. Als Luftfilter soll ein Papierfilter von geeigneter Größe

und mechanischer Festigkeit gewählt werden, das neben

einem hohen Absorptionsgrad auch einen geringen Luftwider­

stand besitzt. Diese letztgenannten, sich im allgemeinen

widersprechenden Forderungen kommen im sogenannten Güte­

grad eines Filters, d.h. dem Produkt aus Absorptionsgrad

und Luftdurchsatz, zum Ausdruck.

Auf der Grundlage dieser Forderungen ergab sich die in Abb. 6

schematisch dargestellte Ausführung:

Das Gehäuse der Probennahmestationen besteht im wesentlichen

aus einem stahlblechverkleideten Winkelrahmen mit einer Grund­

fläche von 40 x 40 cm und einer Höhe von 110 cm (Abb. 6a). Der

Page 25: l

Antenne

~Filterhaube

[Strahl<riSc@

0 verschließbare TUr ------++II!

~

a) Außenansicht

Traggriff

\J/rn4~--~~f~ l 1 1 1

1 1 l 1

1 1 1

t t t f natürl Luftströmung

i 1 1

1 1 1 1

1 1 1 1

lt+--~ b) Luftführung im Gehäuse

Abb. 6 Probennahmestation

T 1

1 Y-_ / Filterhalter mit 1 ~ "---"' - Schutzhaube h------1 1-

Funkempf.- 1 ~ 1 ( u 11 Gebläse Anlage

elektr. Schaltanlage

1123451

-o-+--- Luftmengenzähler

-f--t--- Akkumulator

c) Gehäuse mit Geräteeinbauten

!--'­~

Page 26: l

= 20 =

Kasten besitzt eine verschließbare Stahlblechtür. An zwei

"gegenüberliegenden Seiten befindet sich je ein Traggriff aus

Stahlrohr. Der Wärmeentwicklung innerhalb des Kastens wird

außer dem weißen Schutzanstrich durch Lochbleche auf der

Unter- und Oberseite entgegengewirkt. Die im Gehäuseinneren

vorhandene Kaminwirkung sorgt für einen Abzug der warmen

Innenluft (Abb. 6b). Zum Schutz gegen Regen dient ein Blech­

dach auf der Oberseite des Gehäuses. Das Luftfilter wird

gegen Niederschläge durch eine tellerförmige Filterhaube

aus Aluminiumblech geschützt. Der Filtereinsatz kann durch

Abschrauben der Filterhaube vom Filterhalter leicht ausge­

wechselt werden. Zum Empfang der Funksignale ist auf der

Oberseite eine ausziehbare Antenne angebracht. Zur Kenn­

zeichnung sind die Probennahmestationen mit fortlaufenden

Nummern auf der Vorderseite (Tür) und Oberseite versehen.

Der innere Aufbau der Probennahmestationen besteht aus dem

Luftstaubfilter, dem Luftgebläse, dem Luftmengenzähler, der

Funkempfangsanlage und der Energieversorgung mit Schaltan­

lage (Abb. 6c).

Nach Vergleichsuntersuchungen von etwa 30 Filtersorten wurde

das hinsichtlich mechanischer Eigenschaften und Gütegrad am

besten geeignete Material (Nr. 2775, Schleicher u. Schüll)

ausgewählt. Dieses Filter mit einer Flächenbelegung von

10 mg/cm2 ermöglicht einen relativ hohen Luftdurchsatz von

8 3 . 2) . . . 1 m /h (durch eine Fläche von 20 cm bei einem ausrei-

chenden Filterwirkungsgrad von (67 ± 5) % (gemessen mit

natürlichem Aerosol für eine Anströmgeschwindigkeit von

3,5 m/s). Als Luftgebläse dient ein Bosch-Autostaubsauger,

der den genannten Durchsatz bei einem Luftwiderstand von

300 mm WS erreicht, wobei bei einer Leistung von 75 W etwa

6 A aufgenommen werden. Die Standzeit der Kohlebürsten be­

trägt ca. 450 Betriebsstunden. Eine Wartung ist vor Ablauf

dieser Betriebsstundenzahl nicht erforderlich. Der Schaltbe­

fehl der Funkempfangsanlage wird über ein Zwischenrelais auf

den Gebläsemotor übertragen.

Page 27: l

- 21 -

Als Luftmengenzähler wird ein Haushalt-Gaszähler (Elster­

Einrohr-Gaszähler des Typs NB 6) verwendet. Sein Zählwerk

registriert Durchlaßmengen bis herab auf 1 1. Bei dem vor­

handenen Durchsatz von 18 m3/h beträgt der Meßfehler - 2,5 %. Die Gasuhr kann bei einer Umgebungstemperatur zwischen

- 10° C bis + 50° C eingesetzt werden. Bei Minustemperaturen

um - 10° C tritt lediglich eine geringe Volumenminderung des

zur Volumenbestimmung verwendeten Lederbalges ein, so daß bei

dieser Temperatur mit einem zusätzlichen Meßfehler von + 1 % bis + 2 % gerechnet werden muß.

Für die Stromversorgung des Gebläses und der Funkempfangsan­

lage dient ein Blei-Akkumulator (Starterbatterie vom Typ

VARTA 56011) mit 12 V, 60 Ah. Mit ihr lassen sich mit einer

einmaligen Ladung 3 Versuche zu je 1,5 Stunden Betriebsdauer während einer Bereitschaftszeit der Funkempfangsanlage von

4 Wochen durchführen.

Page 28: l

- 22 -

2.3 Versuchsdurchführung

2.3.1 PROBENNAHMENETZ

Für die Festlegung des Öffnungswinkels des Versuchssektors und

der Emissionsrichtung sowie die Bestimmung der Art des Rasters

für die Probennahmestationen wurden folgende, teilweise mitein­

ander gekoppelte Einflüsse berücksichtigt:

1. Obwohl im Einzelfall die azimutale Verteilung der Stationen

dem Ausbreitungsverhalten, d.h. der Diffusionskategorie

optimal angepaßt werden kann, würde wegen der für ein enge­

res Meßnetz entsprechend kleiner werdenden Häufigkeit der

Windrichtung die Zahl der Versuche sehr stark eingeschränkt.

Die Zahl der Versuchsmöglichkeiten muß jedoch wesentlich

erhöht werden. Durch eine Aufweitung des Öffnungswinkels

wäre dies bei der vorgegebenen Zahl der Probennahmestatio­

nen nur begrenzt möglich, da dadurch die Abstände der Meß­

stellen besonders zur Erfassung der Aktivitätsverteilung

bei stabilen Wetterbedingungen zu groß würden.

2. Die Richtung der Versuchssektoren bestimmt wegen der damit

verbundenen Windrichtungshäufigkeit die Zahl der möglichen

Versuche.

3. Bei der Wahl der Sektoren war auch die Geländestruktur zu

berücksichtigen.

4. Das Probennahmenetz war so anzulegen, daß eine möglichst

einfache Ergebnisauswertung erreicht wird. Das Idealnetz

mit strahlenförmiger Aufteilung des Versuchssektors und mit

Aufstellung der Probennahmestationen auf Kreisbögen mit

logarithmisch zunehmenden Radien konnte nicht exakt reali­

siert werden, da die Probennahmestationen nur an den vor­

handenen Straßen und Wegen aufgestellt werden können. Die

Meßorte ließen sich aber wenigstens auf Strahlen legen, so

daß die axialen Profile direkt und die azimutalen Vertei­

lungen daraus durch Interpolation auf gleiche Quelldistan­

zen bestimmt werden können.

Page 29: l

Hasseisweiler

1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1

1 1 1 1 1 1

29 l 1 1 1

I

Abb. 7

- 23 -

/ /

/ /

/ /

/ 28

/ /

/

35 // /

//

/ /

/ /

/

Steinstraß

Ziffer 1 bis l.2: Probenahmestationen

Probennahmenetz im Sektor NNO

Köln II>'

Page 30: l

lJffor1bis42:Prohef'Klhm.est<ltiorwi

Abb. 8

'Programm „Ost"

Abb. 9

- 24 -

Köln"° 30~

32-

3L

138 1 1 1 1 1 1 1

39-j 1 1 1 I I I 1

- 40 I I

Probennahmenetz im Sektor 0 (Fernbereich)

Probennahmenetz im Sektor O (Nahbereich)

Page 31: l

- 25 -

Die Abbildungen 7 und 8 zeigen die aufgrund der obigen Forde­

rungen zustande gekommenen Probennahmenetze in den Richtungen

NNO und O. Der NNO-Sektor besteht abgesehen von einer quell­

nahen Waldzone von wenigen hundert Metern fast ausschließlich

aus landwirtschaftlich genutzten Flächen geringer Oberflächen­

rauhigkei t. Der 0-Sektor fällt in ein größeres Waldgebiet. Die

Versuchssektoren hatten einen Öffnungswinkel von 48° mit 7 Meßstrahlen zu je 6 Probennahmestellen. Die maximale Quell­

distanz beträgt etwa 10 km. Die Probennahmegeräte werden nach

ihren Quelldistanzen zu 6 "Probennahmeringen" zusammengefaßt

und bei der Probennahme in 4 Gruppen durch Funksignale ent­

sprechend den Eintreffzeiten der Aerosolfahne ein- und nach

deren Austritt abgeschaltet. Die erste Gruppe umfaßt die ersten

3 Probennahmeringe mit insgesamt 21 Geräten, die weiteren

Gruppen sind die restlichen 3 Probennahmeringe zu je 7 Geräten.

Nachdem die ersten beiden Versuche im NNO-Sektor durchgeführt

worden waren, fanden die folgenden Experimente in dem hinsicht­

lich der Windrichtungshäufigkeit günstigeren 0-Sektor statt.

Vor dem 4. Versuch wurde aufgrund der gewonnenen Erfahrungen

der 5. Probennahmering aufgelöst und dafür der Nahbereich mit

10 Probennahmegeräten bestückt (Abb. 9). Auch die später hin­

zugekommenen Ablagerungsversuche wurden wegen der höheren An­

forderungen an die Meßempfindlichkeit ausschließlich im Nah­

bereich, in dem die höchsten Konzentrationen auftreten, durch­

geführt.

2.3.2 VERSUCHSABLAUF

Die Grundkonzeption für die technische Durchführung der Aus­

breitungsexperimente sieht vor:

1. Das radioaktiv markierte Testaerosol wird am meteorologi­

schen Turm der KFA in Höhen zwischen 20 und 120 m bei den

verschiedenen meteorologischen Bedingungen mit Hilfe eines

speziellen Aerosolgenerators freigesetzt (Emissionszeit

im Regelfall 1 Stunde).

Page 32: l

- 26 -

2. Die nach Ausbreitung und Verdünnung zustande kommende Ver­

teilung der bodennahen Aerosolkonzentration in der Umgebung

wird unter Verwendung von 42 Probennahmestationen, die über

Funk ein- bzw. ausgeschaltet werden, bestimmt. Nach Ein­

holung der Filterproben erfolgt eine zentrale Ausmessung

der Traceraktivität in einem Low-Level-Meßplatz. Entspre­

chend wird mit den ausgelegten Ablagerurtgstestflächen ver­

fahren (Kap. 3).

Zu diesem Zweck wurde eine spezielle Instrumentierung geschaf­

fen, die aus folgenden wesentlichen Einheiten besteht, deren

ausführliche Beschreibung im Kapitel 2.2 erfolgte.

1. Manipulator zur Öffnung der zur Aktivitätserzeugung im

Reaktor bestrahlten Kapseln bzw. Ampullen und zur Herstel­

lung der für die Aerosolerzeugung benötigten hochradio­

akti ven Ausgangslösung.

2. Aerosolerzeugungsanlage (mit Aerosolgenerator, Transport­

flasche etc.) zur Freisetzung eines Aerosols mit Partikel­

durchmessern in der Größenordnung bis zu höchstens einigen

µm.

3. 44 funkgeschaltete, batteriebetriebene Probennahmestationen

zur Ausfilterung des radioaktiven Aerosols sowie 10 Ablage­

rungssammlern mit je 6 Sammelpositionen für verschiedene

Testoberflächen.

4. Low Level Meßgerät mit Probenwechsler für 50 Meßpräparate

zur Aktivitätsbestimmung der Filter- und Ablagerungsproben.

Der Versuchsablauf zerfällt in folgende Teilschritte:

1. In der Bestrahlungseinrichtung des Reaktors FRJ-1 oder

FRJ-2 wird die Aktivierung von wasserfreiem Kupfersulfat in

abgeschmolzenen Quarzampullen bei Neutronenflüssen von

einigen 1013 n/cm2 s vorgenommen. Um beim Ausschleusen der

Page 33: l

= 27 -

Bestrahlungsproben Zeit zu gewinnen, erfolgt die Bestrahlung

der Ampullen normalerweise in Kunststoffkapseln, die nur

geringfügig aktiviert werden.

2. Nach Bestrahlungsende wird die Kapsel in einem Lemerbehäl­

ter (75 kg) zum Aktivlabor in der Zentralabteilung Strah­

lenschutz transportiert.

3. In dem eigens dafür gebauten abgeschirmten Manipulator wird

die Kapsel geöffnet, die Quarzampulle zertrümmert und das

radioaktive Kupfersulfat in Lösung gebracht.

4. In einer mit 6 cm Blei abgeschirmten Transportflasche wird

die radioaktive Lösung auf die für den Versuch vorgesehene

Plattform des meteorologischen Turms gebracht und an den

Aerosolgenerator angeschlossen.

5. Nachdem das Personal den Turm verlassen hat, wird der

Aerosolgenerator von der meteorologischen Station aus ein­

geschaltet. Die Emissionsdauer beträgt in der Regel 1 h.

6. Die in Windrichtung bis zu 10 km Entfernung im Gelände ver­

teilten 42 Probennahmestationen werden, nach 4 Quelldistanz­

gruppen zusammengefaßt, über Funk ein- und ausgeschaltet,

so daß unter Berücksichtigung der Ausbreitungsgeschwindig­

keit Anfang und Ende der Abluftfahne erfaßt werden. (Alter­

nativ ist auch eine einstündige simultane Probennahme aus

einer kontinuierlich über mehrere Stunden emittierten Ab­

luftfahne möglich.)

7. Die Filter werden eingeholt und nach Abklingen der natür­

lichen Aktivität der Radonfolgeprodukte innerhalb weniger

Stunden in, einem automatischen Low-Level-Meßplatz auf die

ß-Aktivität des Cu 64 ausgemessen, wobei die Meßempfindlich­

keit durch die langlebige Komponente der natürlichen Aero­

solaktivität (Th B) begrenzt ist.

8. Die nicht vernebelte Restlösung wird in der Kippvorrichtung

der Aerosolerzeugungsanlage aus dem Aerosolgenerator wieder

in die Transportflasche zurückgeleitet und dem Abfallager

zugeführt.

Page 34: l

Bestrahlungs­gruppe ----·---

---~---

Bestrahlung -des Tracers

Transport zur ZST

Chemiegruppe

t i

Herstellung von Lösung u. Eichproben

Meteorologe Versuchsleiter

rl Abt-Leiter j 1

H ChemAnal 1

1

Gew.-Aufs. Meßstelle

Meßtrupp

Betriebs­überwachung

Transport zum Turm ...

Emissions­gruppe

Transport zur Plattform

Versuchs -assistent

\ "

\ \

\

\

Funkzentrcle

1

'

Probennahme­gruppen

L _____ I

1

Freisetzung Probennahme

Abb. 10 Organisationsschema der Versuchsdurchführung

Meßgruppe

Messung der Proben

1\)

CO

Page 35: l

- 29 =

Die Ein- und Ausschaltzeiten der Probennahmegeräte werden so

bestimmt, daß die aus dem Höhenprofil der Windgeschwindigkeit

abzuschätzende maximale bzw. minimale Ausbreitungsgeschwindig­

keit und das durch turbulente Diffusion bewirkte Auseinander­

ziehen der Abluftfahne in Ausbreitungsrichtung berücksichtigt

wird.

Eine Übersicht über die Versuchsdurchführung gibt das Organi­

sationsschema Abb. 10~ in welchem zugunsten der Übersichtlich­

keit auf die Darstellung der Wartungsarbeiten (z.B. für die

Akkus der Probennahmestationen) und der Abfallbeseitigung der

Restaktivität im Aerosolgenerator verzichtet wurde, also nur

der eigentliche Versuchsablauf veranschaulicht wird. Im Schema

sind unten von links nach rechts laufend die einzelnen Arbeits­

vorgänge, darüber die zugehörigen Arbeitsgruppen dargestellt.

2.4 Experimente

2.4.1 DOKUMENTATION UND METEOROLOGISCHE CHARAKTERISIERUNG

Eine Dokumentation der bisher durchgeführten 13 Ausbreitungs­

versuche wird in Tab. 1 gegeben, die die wichtigsten Emissions­

daten (Zeit, Sektor, Höhe, Quellstärke und Angaben über Ab­

lagerungsmessungen (vgl. Kap. 3)) enthält. In den Tabellen

2 - 14 sind die meteorologischen Daten während der Versuchs­

zeit zusammengefaßt.

Während die beiden Vorversuche mit geringer Aktivität Ende

1969 im Sektor NNO erfolgten, wurden die Versuche in den

Jahren 1970/71 mit zunehmender Emissionsmenge im Sektor 0

durchgeführt, um die größere Windrichtungshäufigkeit zu nut­

zen. Alle Experimente wurden bisher in einer mittleren Emis­

sionshöhe von 50 m vorgenommen, die der effektiven Emissions­

höhe zweier wichtiger Emittenten der KFA (Reaktor FRJ-1,

Heiße Zellen) entspricht.

Page 36: l

- 30 -

Tabelle 1

Dokumentation der Ausbreitungs- und Abla_g_erungsversuche

Versuch Emissions-Emissions- Quell- Ablagerungs-

Nr. Datum zeit Sektor höhe stärke messungen (m) (Ci)

1 21. 11. 69 12.00-13.00 NNO 50 0,073 nein

2 1.12.69 14.45-15.45 NNO 50 0,060 nein

3 13.• 7.70 12.40-13.45 0 50 1,20 nein

4 21. 7.70 13.12-14.12 0 50 0,83 nein (

5 14. 8.70 11. 30-12. 30 0 50 1,90 nein

6 1. 9.70 11.50-12.50 0 50 0,31 nein

7 4. 9.70 12.45-13.45 0 50 2,60 nein

8 1.10. 70 13.00-14.10 0 50 4,90 ja

9 22.10.70 13. 20-14. 20 0 50 1,70 ja

10 29.10.70 12.50-13.50 0 50 7,70 ja

11 4.11.70 12 .. 30-13. 30 0 50 1~10 ja

12 6.11.70 12.30-13.30 0 50 8,70 nein

13 29. 6. 71 12.58-13.58 0 50 4,64 ja

Page 37: l

Emissionszeit: 12.00 - 13.00 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel Cm/s) ü,3 10 Min.Mittel (m/s) (1) 0. C)

(2) 0.2 3J 0,1 4 l 0,4 '1 0,3

(6) 0,4

Windrichtung:

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 11

1 2) 3) 4)

(5) 6)

Windschwankungen:

Höhe (m) e max 610 min max. cr • horizontal cr vertikal

Luftdruck: 751,2 mm

Tabelle 2

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 1 Datum: 21.11.69

10 20 30

1,1 1,9 2,4 1.2 2.2 2.9 o.8 1. ') 2,1 1,5 2,7 3.5 1,0 2,0 2.4 0,7 1.2 1,4 1,5 1.8 1.9

30 200 210 210 210 200 175 185

30 900

35°

50

2,b 3.2 2,6 4.3 2.7 1.6 1.9

50 <:'.U'.J

210 210 220 205 195 180

50 90°

1

40°

11 1° , 9,0°

relative Feuchte:

80 100 120

3,8 4,4 4.4 4 7i 4 7 4 !')

3.8 4.7 4.2 5.8 6.6 7.0 3.7 5.0 4.0 2.5 2.9 "') .0 2.4 2.6 2.7

120 1 l;IJ

190 200 210 200 190 1t50

120

50°

30°

70 % 0 Temperatur: 11,1° c 2 Temperaturgradient (120 m - 20 m): - 1,0 C/100 m

Sonnenhöhe: 18° Strahlungsbilanz: + 0,11 cal/cm min Strahlungsindex: 1 Bedeckungsgrad: 6/8 Sc, Ac, As

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: c Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: D

Page 38: l

Emissionszeit: 14.45 - 15.45 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 0 i::;

10 Min.Mittel (m/s) (1) 0.4 (2) 0,2 3) 0.3

14) 0.) 15) 0.8 (6) 0.8

Windrichtung:

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 1)

2) 3)

(4) ( 5)

6)

Windschwankungen:

Höhe (m) e max 810 min max. 0 horizontal 0 vertikal

Luftdruck: 764,5 mm

Tabelle 3

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 2 Datum: 1.12.69

10 20 ""30

1 1 1. 'l 1.4 o.6 0,8 1,0 0,5 0,7 1,u 0.7 1.2 1,2 1.1 1.3 1.2 1.8 2.J 1.9 2.0 2.6 2.1

30 215 240 235 225 215 1t30 1ö5

30 75°

60°

50

1.3 1,0 u ''j 1,0 1,0 1.8 2,1

50 210 1

240 225 210 210 11)5 1ö'j

50 80°

1

55°

8 4° '

7,0°

relative Feuchte: 85 %

1)0 100 120

1.5 1,6 1,7 1,4 1,5 1,3 u ''j u, 'j u ''j 1,4 1,4 1,4 1,5 1,b 1,ö 1,7 1 , !) 1,9 2,5 2,6 2 't)

120 220 245 245 ~'-+J

1:N 195 l;IJ

120 70°

55°

Temperatur: - 1,3° c 0

2 Temperaturgradient (120 m - 20 m): - 1,0 C/100 m Strahlungsbilanz:+ 0,10 cal/cm min Sonnenhöhe: 11° Strahlungsindex: 1 Bedeckungsgrad: 4/8 Ci

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: B Winddrehung über den gesamten Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: c Sektor Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: c

Page 39: l

Emissionszeit: 12.40 - 13.45 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe Cm) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel Cm/s) 1,b 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1.5

(2) 1.5 3 2.0 4 1. 7 ') 1. 7

(6) 1. 7i

Windrichtung: (7) 1,5

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 11

2) 3

(4) (5) 6)

Windschwankungen: (7)

Höhe (m) e max 810 min max. 0 horizontal cr vertikal

Luftdruck:

Tabelle 4

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 3 Datum: 13.7.70

10 20 30

3,0 3,7 5,1 2.8 3.6 4.9 3.1 7i • q 5.4 3.5 4.3 6.o 2.9 3.5 5.2 3,0 3,b 4,7 3,0 3.8 4.8 2,6 3,4 4,4

30 250 240 245 250 250 265 21)0 250

30

130°

25°

50

b, '{

6,6 7.2 8.3 6.7 6.5 6.o 5,7

50 255 250 255 255 260 260 255 250

50

110° 1

10° 1

14,3°

11 2° '

relative Feuchte:

80 100 120

ö,O t), 5 ö ,'( 7.8 8,3 8,5 8.4 8.7 8.8 9,9 10,3 10.3 8,0 8,6 9,2 7 • tl tl, 4 tl , 6 7.1 7.9 8,2 6,7 7,2 7,5

120 1 255

255 250 250 260 260 2')1) 250

120

75°

10°

75660 mm 30 % 0 Temperatur: 27 c 2

Temperaturgradient (120 m - 20 m): - 1,7 C/100 m Strahlungsbilanz: + 0,70 cal/cm min Sonnenhöhe: 58° Strahlungsindex: 3 Bedeckungsgrad: 5/8 Ci

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: c Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: c Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: c

Page 40: l

Emissionszeit: 13.12 - 14.12 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1.1 10 Min.Mittel (m/s) ( 1) 0,9

(2) 1,4 3 1,3 41 1.0 1) 1.1

(6) 1,1

Windrichtung:

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel (1

2) ( 3 . ( 4) (5)

6

Windschwankungen:

Höhe (m) 8max 810 min max. 0 horizontal cr vertikal

Luftdruck: 750 mm

Tabelle 5

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 4 Datum: 21. 7. 70

10 20 30

2.3 2,3 4,2 2,2 2,7 3,ö 2.6 3,0 4,0 2,1 2.8 4,2 2.2 2,5 3,7 2.6 3,5 4,7 2,1 3,0 4,6

30 250 260 255 2i+5 260 250 235

30 150°

25°

50

5,4 5,1 5,2 5,7 4,6 6,1 5,6

50 250 1

260 255 2i+5 255 240 235

50 115°

1

25° 1

14 4° '

10,8u

relative Feuchte: 42 %

80 100 120

b,b 7,1 ( ,5 6,3 6,8 7,1 6,5 6,9 7,1 7,0 7,5 7,5 5,b 5,1 b,O 7,5 7,9 ö,2 6,7 7,4 7,ö

120 255 265 2bJ <:'.JJ 25'.::l 2'.::lü 21.tU

120

70°

25°

Temperatur: 19° c Temperaturgradient 0

2 (120 m - 20 m): - 1,2 C/100 m Strahlungsbilanz:+ 0,38 cal/cm min Sonnenhöhe: 55° Strahlungsindex: 3 Bedeckungsgrad: 618 Cu, Ac, Ci

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: B Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: B Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: B

Page 41: l

Tabelle 6 Meteorologische Daten

Emissionszeit: 11.30 - 12.30 Uhr Versuch Nr. 5 Emissionshöhe: 50 m Datum: 14.8.70 Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 10 20 )0 i:;o 1)0 100 120 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1 ~ 2.4 ).2 4.6 6,4 7.7 1), 2 ö,b 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1.2 2.8 3.7 5.4 7,5 8,8 9,4 9,7

(2) 1.4 2 . ') ).2 4.6 b,b e,5 9,2 9,7 (3 1.1 2.0 2.7 3,5 5,4 7,4 1) '0 1)' b (4 1.2 1.9 2.7 4,2 6,0 7.2 7.9 1), 3 5 1.1 2.2 ).2 4.9 6.3 7.4 7. 7 7,1)

(6) 1.5 2.7 3,6 5,0 6,4 7,1 7,4 7,7 Windrichtung:

Höhe (m) 30 50 120 Std.Mittel 250 260 1 255 10 Min.Mittel 1 275 275 270

2) 270 265 265 13 250 260 2b0 (4) 240 250 250 (5) 235 250 245 6) 235 245 245

Windschwankungen:

Höhe (m) 30 50 120 8max 165° 100° 55° 810 min max. 40°

1

30° 25°

crhorizontal 13,9° (J vertikal 10 2°

' Luftdruck: 757 mm relative Feuchte: 80 %

- 1,1° C/100 m Temperatur: 20° c 2 Temperaturgradi3nt ( 120 m - 20 m) : Strahlungsbilanz: + 0,36 cal/cm min Sonnenhöhe: 52 Strahlungsindex: 3 Bedeckungsgrad: 6/8 Cu

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: c Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: B Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: B

Page 42: l

Emissionszeit: 11.50 - 12.50 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit~

Höhe Cm) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1,4 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1,5

(2) 1,3 ~3 1,5 14 1,5

5 1,3 (6) 1,1

Windrichtung:

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 1)

2) 3

(4) (5)

6

Windschwankungen:

Höhe (m) 8max 810 min max.

CYhorizontal CY vertikal

Luftdruck: 756 mm

Tabelle 7

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 6 Datum: 1. 9. 70

10 20 30

2 , t) 3,7 5,2 2,6 3,7 5,3 2,ö 3,ö '.:> 'l 2, t) 3,b 5,6 2, t) 3.4 5.0 3,1 4.2 5.7 2,7 3.4 4,6

30 255 240 245 250 250 275 270

30 200°

35°

50

b,ö 7,1 b, )J

7,0 6,6 7.3 6,8

50 260 250 250 250 260 275 270

50 105°

1

25°

14 4° '

10,3u

relative Feuchte: 40 %

80 100 120

ö,2 t) 'b 9,1 ö,1 ö,4 ö,f ö,l ö,ö )J 'c. 7, t) t), 1 t) „ 3 7,7 t) ,o t) '3 8,5 9,1 9,6 9,1 9,9 10,6

120 1 260

255 250 250 260 2öü 27U

120 65°

30°

Temperatur: 19° c Temperaturgradi3nt 0

+ 0,32 cal/cm2 min (120 m - 20 m): - 1,2 C/100 m

Strahlungsbilanz: Sonnenhöhe: 47 Strahlungsindex: 2 Bedeckungsgrad: 6/8 Cu

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: c Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: D

Page 43: l

Emissionszeit: 12.45 - 13.45 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1.3 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1,6

(2) 1.3 3 0,9 4 1.4 s 1.6

(6) 1,3

Windrichtung: (7) 1,2

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 11

12) 13

(4) ( 5)

6)

Windschwankungen: (7)

Höhe (m) 8max 8 10 min max.

crhorizontal (J vertikal

Luftdruck:

Tabelle 8

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 7 Datum: 4.9.70

10 20 "30

2, 'd 3,7 J, L.f

3,2 4,6 6,e 2,5 3,2 4,7 2,1 2,3 3,3 2' 'd 3,b 5,b 3,3 4,4 b,1 2,6 3,7 5,1 2,9 4,1 b,ü

"30 260 265 26S 260 245 245 255 255

30

205°

20°

so

'{ 'b 9,7 7,1 L.f 'ö 7,2 'd , '(

'd '1 ö 'L.f

50 260 265 265 265 250 250 255 255

50

95° 1

15°

13,5°

10 4° '

relative Feuchte:

'dO 100 120

)1, b lU,b 11,3 11,9 13,1 13 ''d

9,2 10,1 10,ö b,b 7,ö ö ;r ö,ö y , L.f y ')1

1U,9 11,9 12,b 10,1 11,1 11,b

9,ö lU ,'.J ll,l

120 1 260

2b5 270 2b5 255 250 2JJ 255

120

45°

20°

758 mm 65 % 0

Temperatur: 16° c 2 Temperaturgradient (120 m - 20 m): - 0,9 C/100 m Sonnenhöhe: 45° Strahlungsbilanz: + 0,16 cal/cm min

Strahlungsindex: 1 - 2 Bedeckungsgrad: 7/8 - 818 Cu

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: D Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: n

Page 44: l

Emissionszeit: 13.00 - 14.10 Uhr Emissionshöhe: 50 m Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1,6 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1,3

(2) 1,2 13 1,5

4 2,1 5 1,5

(6) 1,7 Windrichtung: ( 7) 1,8

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 1

2) 3 4)

(5) 6)

Windschwankungen: (7)

Höhe (m) e max 810 min max. 0 horizontal cr vertikal

Luftdruck:

Tabelle 9

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 8 Datum: 1.10. 70

10 20 30

3.7 4,4 6,2 3,3 3,8 5,3 2,8 3,5 5,0 3,9 3,7 6 ''d 4,4 5,5 7,3 3.7 4,5 6,0 3,7 4,5 6,2 4,0 5,2 b ''d

30 277 275 275 2'd5 2'd0 275 2'( 5 275

30 150°

10°

50

'd, 7 7,1 7,2 9,b

10,2 7,9 9,2 9,ö

50 274 275 275 2'd0 275 270 '2.'(U 27ü

50 115°

10°

14,7° 10 8u

' relative Feuchte:

80 100 120

10,5 11.3 11,6 'd , 'd 9,3 9,b 'd '7 9,5 1u,1

11,1 12,2 1U,5 12,2 12,7 13,3

9,4 10,1 1U,ö 11,1 11, 'd 12,b 12,3 13,5 14,3

120 1 ',l.'(-,:.

C.(U

C.öU 275 27U 27u C.( u C.( u

120 60° 100

753 mm Hg 60 % Temperatur: 15° c 2 Temperaturgrad~ent (120 m - 20 m): - 1,0° C/100 m Strahlungsbilanz: + 0,23 cal/cm min Sonnenhöhe: 35 Strahlungsindex: 2 Bedeckungsgrad: 5/8 Cu

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: D Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: D

Page 45: l

Emissionszeit: 13.20 - 14.20 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1,3 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1,2

(2) 1, Lj

3 1, Lj

4) 1,3 15 1,2 (6) 1,5

Windrichtung:

Höhe Cm) Std.Mittel 10 Min.Mittel 1 1)

2) 3

(4) (5) (6

Windschwankungen:

Höhe (m) e max 810 min max. (Jh . orizontal CJ vertikal

Luftdruck: 758 mm Hg

Tabelle 10

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 9 Datum: 22.10.70

10 20 30

3, 8 4,7 6,1 3,1 3,9 5,2 3 'Cl 4,3 5,b 4,6 5,3 b,7 4,1 5,1 b,4 3,3 4,4 5, () 3,7 4,9 6,6

30 290 290 290 29U 2C55 !'.ÖJ 2()0

30 80°

10°

50

7,3 b,7 '( ,o ö,1 7,5 7,9 Cl, 4

50 2 Cl 5 290 290 ;,:yu 2()5 cöU cöü

50 70°

1 10°

8 4° , 6,8u

relative Feuchte:

80 100 120

Cl' 4 Cl , 7 9,1 7 , () 8,1 8,6 7,9 () • 2 ö, () Cl, 9 9,2 9, i.+ (), 2 () 'b () , 9 () , () 9,2 9,b Cl, 9 9,1 9,5

120 1 295

!:95 c ;1 J )UU ;,:yu c;JU c'.;!U

120 25° 10°

77 % 0

Temperatur: 9,5° c 2 Temperaturgradi8nt (120 m - 20 m): - 0,7 C/100 m Strahlungsbilanz: + 0,12 cal/cm min Sonnenhöhe: 27 Strahlungsindex: 1 Bedeckungsgrad: 7/8 Cu

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: D Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: D

Page 46: l

Emissionszeit: 12.50 - 13.50 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1,3 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1,4

(2) 1,4 (3 1,3

4 1.2 5 1.1

(6) 1,2

Windrichtung:

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 1

2) 13 (4) (5)

6

Windschwankungen:

Höhe (m) e max 610 min max. 0 horizontal (j vertikal

Luftdruck: 762,6 mm Hg

Tabelle 11

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 10 Datum: 29.10.70

10 20 30

2,7 3,b ') ' Lt 3,0 4,0 6,0 2.7 3,6 5,5 2,4 3,4 5,4 3,1 4,0 b,U 2,6 3,5 Lt' 5 2,5 3,6 5,2

30 260 260 2b0 2b5 270 2bü 255

30 150°

15°

50

7,3 7,9 7,5 7,4 ö, Lt 5,ö 7,0

50 255 255 255 255 255 255 25U

50 105°

1 50

12,6°

9,6v

relative Feuchte: 73 %

80 100 120

() 'b 9,2 9,b 9,0 9,2 9 'Lt 9,0 9,7 lU,2 9,3 lU,2 11,U '::! '2 9,5 SJ, b (,1 { '') ö,U ö,2 ö,ö '::! '1

120 1 260

255 2bU C::bU cbU 2bU ;:'. ') ')

120 SOU

50

Temperatur: 14,6° c 2 Temperaturgradient 0 (120 m - 20 m): - 1,0 C/100 m Sonnenhöhe: 25° Strahlungsbilanz: + 0,25 cal/cm min

Strahlungsindex: 2 Bedeckungsgrad: 4/8 Cu, Sc, Ci

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: D Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: D

Page 47: l

Emissionszeit: 12.30 - 13.30 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe Cm) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 1. 3 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1.2

(2) 1,5 13 1.1

4 1,3 s 1,2

(6) 1,3

Windrichtung:

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 1

2) 3

(4) (5)

6

Windschwankungen:

Höhe (m) 8max 810 min max. cr • horizontal cr vertikal

Luftdruck: 759,9 mm Hg

Tabelle 12

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 11 Datum: 4.11.70

10 20 30

3.2 4,2 6,1 3.8 4,9 6,9 3,6 4.7 6,3 2.7 3.3 5,2 2,7 3,9 5,7 3.2 4,2 6,1 3,4 4,6 6,5

30 260 265 265 260 260 255 255

30 130°

10°

50

7.9 8,7 8,0 7.1 7,5 7,8 8,5

50 255 260 260 260 255 250 2JU

50 100°

10°

12 o0

' 9,3u

relative Feuchte:

80 100 120

9.4 10.1 10.6 10,1 11,1 11,4

9,3 10_,,0 10_.6 8.3 9.1 9.9 8.9 9.5 9.8 9 ,6 10,2 10,8

10,0 10,5 11,0

120 1 260

265 265 260 260 ~JJ

~JJ

120 40°

10°

70 % 0 Temperatur: 12° c 2 Temperaturgradi&nt (120 m - 20 m): - 1,0 C/100 m Strahlungsbilanz: + 0,16 cal/cm min Sonnenhöhe: 25 Strahlungsindex: 1 Bedeckungsgrad: 618 Cu

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: D Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: D

Page 48: l

Emissionszeit: 12.30 - 13.30 Uhr Emissionshöhe: 50 m

Windgeschwindigkeit:

Höhe Cm) 2 Bereich (m/s) Std.Mittel (m/s) 0.9 10 Min.Mittel (m/s) (1) 0,8

(2) 0,9 3 0,9 4 0, tl ') J 1.1

(6) 0,9

Windrichtung:

Höhe (m) Std.Mittel 10 Min.Mittel 1)

2) 3)

(4) (5) 6)

Windschwankungen:

Höhe (m) 6max 610 min max.

crhorizontal () vertikal

Luftdruck: 760 mm Hg

Tabelle 13

Meteorologische Daten

Versuch Nr. 12 Datum: 6 .11. 70

10 20 30

2.1 2.8 4.1 1,7 2,3 3, tl 2.0 2,6 3,7 2,0 2 • tl 4,2 2,0 2,5 3,6 2,2 3.1 4,4 2,5 3,2 4, tl

30 250 250 250 255 255 255 21+5

30 120°

10°

50

5.3 5,2 4, tl 5,5 4,7 5,5 6,2

1)0 250 250 245 250 250 250 ~LtU

50 105°

1 10°

12 8° , 9,9u

relative Feuchte:

80 100 120

6,1 6,4 6,7 6,0 6,3 6,5 5,4 5,6 5, 1:5

b,4 6,7 7,0 5,b 6,0 b 'Lt 6,3 6,5 6,6 7,1 7,5 7,7

120 1 255

255 250 2)) ~'.:>5 ~'::>'::> <::'.)'.::>

120 50u

50

79 % 0 Temperatur: 9,5° c 2 Temperaturgradient (120 m - 20 m): - 1,0 C/100 m

Sonnenhöhe: 23° Strahlungsbilanz: + 0,14 cal/cm min Strahlungsindex: 1 Bedeckungsgrad: 618 Sc

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: D

Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: D Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: D

Page 49: l

Tabelle 14

Meteorologische Daten

Emissionszeit: 12.58 - 13.58 Uhr Versuch Nr. 13 Emissionshöhe: 50 m Datum: 29.6.71

Windgeschwindigkeit:

Höhe (m) 2 10 20 30 50 80 Bereich (m/s) Std.Mittel Cm/s) 1.4 3 .0 7i 8 i::; ;::> 7.0 R ? 10 Min.Mittel (m/s) (1) 1 2 3.2 '\ 6 4.6 6.1 7 i::;

(2) 1. 3 2.7 3.7 s . 3 6.8 8.2 3 1. s '\ . 1 '\ . q S.1 7 4 8 h 4 i.q 3.7 4.s 6.3 8.6 q,7 s 1 7i 2.8 3.4 4.8 6.S 7_q

(6) 1.4 2.7 3.6 4.9 6.4 7.4 Windrichtung:

Höhe (m) 30 50 Std.Mittel 270 260 1

10 Min.Mittel 1) 270 260 2) 270 260 3) 270 270

(4) 270 26S (5) 260 2SS

6 275 270

Windschwankungen:

Höhe (m) 30 50 8max 16S 0 120° 8 10 min max. 15°

1

15° crhorizontal 16,5° CY vertikal 13,0°

Luftdruck: 758,8 mm Hg relative Feuchte: 40 % Temperatur: 19° c 2 Temperaturgradient (120 m - 20 m): Strahlungsbilanz: + 0,65 cal/cm min Sonnenhöhe: 61,5° Strahlungsindex: 4 Bedeckungsgrad: 4/8 Cu, Ci

Diffusionskategorie nach Temperaturgradient: c Diffusionskategorie nach Strahlungsbilanz: c Diffusionskategorie nach synoptischen Beobachtungen: c

100 120

R l.! Q 1

7.8 8.2 8.6 8.q Q ? Q 7

10.1 10. i::; 7 .i::i 8.7 7.1 8.8

120 ?70 26S 270 27S 270 260 275

120

85°

15°

- 1,4° C/100 m

Page 50: l

- 44 -

Die Emissionszeit fiel bisher immer in die Mittagsstunden

(zwischen 11.30 und 15.45 Uhr). Das hat, zusammen mit den Ver­

suchssektoren, zur Folge, daß bis jetzt nur das Ausbreitungs­

verhalten labiler bis neutraler Wetterlagen (Diffusionskatego­

rie B, C und D) erfaßt wurde. Stabile Schichtungen bzw. Inver­

sionen sind im allgemeinen mit Strahlungswetterlagen in Hoch­

druckgebieten verbunden, die mit ausreichender Häufigkeit bei

uns nur mit südöstlichen Windrichtungen bzw. über Nacht (vor

Auflösung der Inversionen nach Sonnenaufgang) zu erwarten sind.

Da ein schneller Wechsel der Probennahmegeräte zwischen den

Sektoren nicht möglich ist, wird eine Ausweitung des Meßnetzes

über mindestens 120° angestrebt, um in einem Großsektor 0-NW

künftig alle Diffusionskategorien erfassen zu können.

In den Tabellen 2 - 14 sind die Meßdaten der Windgeschwindig­

keit als 10-Minutenmittelwerte in den 8 Höhen zwischen 2 und

120 m zur Ermittlung des aktuellen Windprofils während der

Versuchszeiten aufgezeichnet. Sie dienen zur Bestimmung der

Ausbreitungsgeschwindigkeit. Die Windrichtung wird ebenfalls

in 10-Minutenmittelwerten festgehalten. Sie wird in 30, 50

und 120 m Höhe gemessen und wird zur Festlegung der Ausbrei­

tungsrichtung gebraucht. Aus den Windrichtungsregistrierungen

werden weiterhin die größten Schwankungen während der Emissions­

zeit und die größte Schwankung der 10-Minutenmittelwerte her­

ausgezogen. Sie geben Auskunft über die Konstanz oder auch die

Variation der Windrichtung während der Versuche und dienen

zur Überprüfung der einfachen Abschätzungsmethode für die

Breite des kontaminierten Sektors im Lee von Emissionsquellen

aus Pasquills praktischem System (5). Außerdem werden die mit

der Vektorwindfahne in 50 m Höhe gemessenen Standardabweichun­

gen der horizontalen und vertikalen Windfluktuationen aufge­

führt, die ein Maß für die horizontale und vertikale Auffäche­

rung der durch die Versuchsemission simulierten Abluftfahne

sind. Die weiteren meteorologischen Daten wie Luftdruck, Temperatur und relative Feuchte sind zur Charakterisierung

der Wetterbedingungen während der Versuche aufgezeichnet worden,

Page 51: l

ebenso die Strahlungsbilanz, die Sonnenhöhe, der Temperatur­

gradient und der Bedeckungsgrad des Himmels mit Wolken. Die

letztgenannten Größen sind in Verbindung mit der Windge­

schwindigkeit für die Bestimmung der Diffusionskategorie be­

sonders wichtig. Sie wird nach drei alternativen Bestimmungs­

verfahren aus Temperaturgradient - oder Strahlungsbilanz -

und Windmessungen oder aus synoptischen Beobachtungen in Ver­

bindung mit der Windgeschwindigkeit ermittelt (1), (4), um

prüfen zu können, inwieweit die verschiedenen Stadien der tur­

bulenten Diffusion mit einfachen Mitteln, ohne aufwendige

Messungen erfaßt werden können.

Bei den Versuchen 1 - 6 traten große Windrichtungsänderungen

auf. Die 10-Minutenmittelwerte der Windrichtung in 30 m Höhe

zeigen bei diesen Versuchen Schwankungen zwischen 25° und 40°,

beim Versuch 2 sogar 60°. Dadurch treten in den gemessenen

azimutalen Konzentrationsprofilen Verbreiterungen und Neben­

maxima auf, die die Auswertung erheblich erschweren. Bei den

Versuchen 7 - 13 war die Windrichtung wesentlich konstanter

mit Windrichtungsschwankungen der 10-Minutenmittelwerte in

30 m Höhe zwischen 10° und 20°, wodurch die Voraussetzung

konstanter Ausbreitungsrichtung, die vom Ausbreitungsmodell

her eigentlich erfüllt sein muß, viel besser verwirklicht ist.

Page 52: l

2. 4. 2

- 46 -

AUSWERTUNGSVERFAHREN

Zur Auswertung der Meßergebnisse werden eine kombinierte gra­

phische und rechnerische Methode und ein Computerprogramm an­

gewendet. Die beiden unten beschriebenen Auswertungsverfahren

verfolgen das Ziel, die Parameter des als gültig vorausgesetz­

ten statistischen Modells (1) zu bestimmen.

Als Eingangsdaten werden zunächst aus der Feldverteilung der

Aktivitätskonzentrationen, d.h. aus den Filteraktivitäts­

messungen, die Inhalationsbelastungen

(3)

ermittelt. Die Inhalationsbelastung Ii bedeutet das Zeitinte­

gral der Aktivitätskonzentration (Ci s/m3) an dem Ort (x,y,o)

der Probennahmestation i, n. die Nettoimpulsrate (Ipm) des l

Tracers Cu 64, nD' nF den Detektor- bzw. Filterwirkungsgrad

und qi den Luftdurchsatz (m3/h). Die Konstante stellt den

Umrechnungsfaktor von Ipm · h in Ci · s dar. Die auf Emis­

sionsbeginn bezogene Nettorate des Tracers ergibt sich aus

(4)

Die Nettorate nC+T' die das Meßergebnis einer Filtermessung

abzüglich des Gerätenulleffektes ist, enthält außer Cu 64 einen Anteil an Th B und seinen Folgeprodukten aus der natür­

lichen Aerosolaktivität. Wegen der ähnlichen Halbwertszeiten

(10,6 h für Th B und seinen Folgeprodukten gegenüber 12,8 h

für Cu 64) ist eine Diskriminierung dieses Anteils an natür­

lichem Untergrund über Abklingmessungen nicht möglich und

läßt sich nur für den wesentlich höheren natürlichen Anteil

Page 53: l

- 47 =

der Rn-Folgeprodukte (resultierende Halbwertszeit ca. 40 m)

durch etwa 4stündiges Abklingen erreichen. Daher wird während

des Versuchs eine Probenstation außerhalb der Abluftfahne

betrieben und die abklingkorrigierte Nettoimpulsrate nTO dieser Filterprobe nach Umrechnung in diejenige des Gerätes

i unter Berücksichtigung der unterschiedlich durchgesetzten

Luftmengen Vi in Abzug gebracht. AT' AC bedeuten dabei die Zerfallskonstanten für Th B bzw. Cu 64, t die Zeitdifferenz

von Emissionsbeginn bis zur Messung der Probe i.

Da der Th B-Anteil bei mittleren Wetterlagen etwa ab einer

Quelldistanz von 2000 m und bei kleinen Entfernungen verstärkt

eingeht und schließlich die Meßgrenze bestimmt, wurde zu einer

Zeit, als die Gesamtaerosolaktivität von ca. 200 pCi/m3 vor­

lag, die Feldverteilung der Th B-Aktivität durch simultane

einstündige Probennahme aller Stationen gemessen, um die Feh­

lerbreite des Korrekturverfahrens zu überprüfen, das die

Th B-Aktivität einer Stelle für alle Probennahmeorte heran­

zieht. Es ergab sich eine Streubreite des Einzelwertes von

± 30 %. Der Mittelwert der Th B-Aktivität simulierte eine

Cu 64-Inhalationsbelastung von 6,0 · 10-9 Ci s/m3.

Da die Probennahmestationen auf i vom Emissionsort ausgehenden

Strahlen angeordnet sind, ergibt eine entsprechende Zuordnung

der aus Gl. (3) ermittelten Meßergebnisse I(x,yi,O) die axia­

len Profile der Aktivitätskonzentrationen, aus denen sich die

azimutalen Verteilungen I(xi' y,O) für jede Quelldistanz xi durch Interpolation entnehmen lassen.

Der azimutale Ausbreitungsparameter cr wird unmittelbar aus y

den so gewonnenen Verteilungen als Funktion der Quelldistanz x

bestimmt. Dabei wird so verfahren, daß bei bestimmten Bruch­

teilen des Maximums der Verteilungskurve die Werte für 0,5 cr , cr , 2 cr rechts und links abgelesen und daraus der y y y mittlere cry-Wert gebildet wird.

Page 54: l

- 48 -

Die weitere Auswertung erfolgt rechnerisch unter Verwendung

eines programmierbaren Tischrechners.

Der vertikale Ausbreitungsparameter crz wird über die hier als

Kontinuitätsbeziehung aufzufassende Ausbreitungsgleichung

I(x,O,O) = e

-H2/2cr 2 z

Q/U'lTO a y z = I(cr ) z ( 5)

des im folgenden als gültig vorausgesetzten statistischen

Modells (1) aus den Konzentrationswerten I(x,O,O) auf der

Hauptausbreitungsachse in der Quelldistanz x und den dazu ge­

hörigen cry-Werten in Abhängigkeit von der Quelldistanz be­

stimmt. Darin ist Q(Ci) die Quellstärke, u (m/s) die Ausbrei­

tungsgeschwindigkeit und H (m) die Emissionshöhe. Da sich crz

nicht in analytisch geschlossener Form explizieren läßt,

müssen Näherungsmethoden angewendet werden.

Da die Maxima der Funktionen I(x) (I(x) = I(x,O,O)) der Feld­

verteilung und I(crz) der Kontinuitätsbeziehung Gl. (5) iden­tisch sind,muß Q/u einen bestimmten Wert annehmen. Für ein

größeres Q/u würde crz(x) im Maximum der Funktion I(x) einen

Sprung aufweisen, für einen kleineren Wert erhält man für

crz(x) im Bereich des Maximums keine reelle Lösung (s.u.).

Da die gemessenen Q/u-Werte zur Bestimmung von a (x) zu unge-z nau sind, werden zwei Verfahren zur Ermittlung von Q/u aus

I(x) und cry(x) angewendet. Das erste Verfahren leitet sich

aus der genannten Identität der Maxima ab und sei deshalb

"Maximumverfahren" genannt. Das "Linearitätsverfahren", die

zweite Methode, setzt die Linearität von crz(x) vom Ursprung

bis zu den ersten Meßpunkten I(x) voraus.

Beim Maximumverfahren wird anstelle I(x,O,O) die Funktion

( 6)

Page 55: l

- 49 -

betrachtet, deren Maximum in größerer Quelldistanz x als bei

der Funktion I(x) liegt und für die hinsichtlich der Q/u­

Bedingung das gleiche gilt wie für I(x). Die Differentiation nach cr zeigt, daß das Maximum an der Stelle z

vorliegt und den Wert

cr = H z

Q/u

hat, woraus sich für Q/u die Bedingung

Q/u = ( Icr ) für „r;; y max ~"'

ergibt.

(7)

( 8)

( 9)

Bei Versuchen, bei denen das Maximum (Icr) nicht erfaßt max wurde, wird als Näherungsmethode das Linearitätsverfahren

angewendet, das auf dem Ansatz

cr = a • x z .zo (iO)

mit a als einem Proportionalitätsfaktor beruht. Die Lineari-zo tät braucht nur bis zu einer Quelldistanz xi + ßx vorzuliegen,

wobei xi die Distanz bis zum Wert (Icry)i und ßx eine Strecke

x2 - xi bis zu einem weiteren Wert (Icry)2

ist. Mit dem Ansatz Gl. (iO) und der Gl. (6) erhält man den Proportionalitätsfak­

tor

2 2 i - xi /x2 (ii)

Page 56: l

- 50 -

und

H2120 2 2 zo x1

Nur wenn entsprechend Gl. (11)

(12)

(13)

erfüllt ist, kann das Linearitätsverfahren angewendet werden.

Sonst wird cr komplex. zo

Nach der Bestimmung von Q/u erfolgt die Berechnung cr = f (x) z nach dem Newtonschen Näherungsverfahren aus der dazu entspre-

chend umgeformten Gl. (6)

-H2/2crz2

In(crz) = e Q/uncrz - (Icry) = O (14)

wobei

(15)

mit zunehmendem n nach crz konvergiert. Da im Maximum gemäß

Gl. (7) cr = H ist, muß der Anfangswert links vom Maximum z crz(n= 1 ) < H, rechts vom Maximum crz(n= 1 ) > H gesetzt werden.

Macht man auch für den azimutalen Ausbreitungsparameter den

linearen Ansatz

cry = o x, yo (16)

so ergibt sich für die Stelle xmax mit der höchsten Inhala­

tionsbelastung I(xmax'O,O) = Imax

Page 57: l

10-5 ~----

5

10-6

M

E --"' u --Cl c :J

"' 10-7 _g „ ..c

"' c .2 .9 5

" ..c E

10-8

10,[ 102

Abb. 11a

3 / '-..._.(......... \:

:-.... ·, '\

"· "\ \ ", \\ 4 / ." ,_,~-"--\

. '\.\ \ ·~ . \: \ ........ ....-··---.. /5

\

\ \ \ \ \ \ \

~ .\\

'\,

\

\ \

.\ ~ " ~- \\

\ \\ \ '\

\ \· \ \\ \ \ \ \ \ \ . \ \ \ \ . \ \ \_ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ .

\ \

2

\

5 103

\

\ \ \

\ ·~ 1

2

Quelldistanz x { m)

. \ \ \ \ \ \ \ \

\\ 5 104

Axiale Profile des Versuchs 11

M

E -­"' u

Cl c :J

10-5

5

10-6

X= 400m-. I t°',

600m / 1 0\,

,~ \ <;l '1\

800m-/ •·-, \ I „ .JI'. •

1000 m -/ _ .. ~.1;.''-·~~~ I .~ '· \ ~/ . 1

1500 m -/~__--·- 0---... 'i._\

// '{\1

"' _g 10-7 1 -a

.1 -···-e \ \ 2000m--11/' ... -··· ·-., __ 1 ii\I. „ ..c

"' c .2 .9 " ..c E

....... . -~ !.'?' 'l-.i\ :i

// b ·:-lo 3000m77 \r·I\ // jl~

/ I -------e..__ .\ i~ so1o o'Jl---- ''1t,1_\\ ~' +I ·" 0

ß{/ j i i \'~ // .' 1 : \ ~,

/ f ----G j \ \ \ \\ / . - --..... · .. / -r- ............ . 1 1 \ \ ' ~ . ''1--' . ' 10-' > 10000.,y~ / . \-- \ " _v, • 1 ' 1

8

/ I • 1 h\ ' 1 1 •.' '

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1500

5

1000 500 0 500 1000 1500 Azimutale Entfernung { m )

Abb. 11b Azimutale Profile des Versuchs 11

\J1 !--'-

Page 58: l

- 52 -

H 0 zo a = y V 0 yo

H a = z

~

xmax = ~cry crz/cryocrz~ = B/crzo ~

Q/u 2 Q/u 0 zo 1max = = 2 Tie cry crz Tie H cryo

Die allgemeine Ausbreitungsgleichung lautet beim linearen Ansatz für z = 0

I(x,y,O) =

2 2 2 2 2 2 Q/u -H /2crzo x -y /2cryo x

e TI a cr x2

yo zo

mit y als der azimutalen Entfernung.

(17)

(18)

(19)

(20)

(21)

Das graphische Verfahren bietet durch die anschauliche Dar­

stellung der Meßergebnisse den Vorteil, eine Übersicht über

die Feldverteilung der Aktivitätskonzentration zu geben und

Ausreißer unter den Meßpunkten erkennbar zu machen, bevor

die Ergebnisse rechnerisch an das statistische Modell ange­

paßt werden. Außer den axialen Profilen, die sich unmittel-

bar aus der Zuordnung der entsprechenden Meßergebnisse zu

den vom Emissionsort ausgehenden Strahlen ergeben, lassen

sich die azimutalen Verteilungen, die je nach der Windrich­tungsverteilung während der Versuchsdauer Verbreiterungen,

Asymmetrien, Nebenmaxima und Verschiebungen der Maxima in

Abhängigkeit von der Quelldistanz aufweisen können, als

Schnitte der Axialprofile darstellen (Abbn. 11a, 11b, 19).

Dabei mußten allerdings wegen der begrenzten Zahl der Meßpunkte

Page 59: l

- 53 -

subjektive Fehler in Kauf genommen werden, weil die Profile

zeichnerisch ohne die Anwendung rechnerischer Ausgleichsver­

fahren ermittelt wurden. Bei den azimutalen Profilen sind neben

den Fehlerm8glichkeiten im Flankenverlauf die Fehler bei der

Lagebestimmung des Maximums von Bedeutung, da wie beschrieben

cry an bestimmten Bruchteilen des Maximums den "Gaußkurven"

entnommen wird. In die für die weitere Auswertung verwendete

Funktion Icry = f (x) auf der Hauptausbreitungsachse gehen die

Fehler bei der Bestimmung der axialen und azimutalen Vertei­

lung ein und pflanzen sich daher auf das Verhältnis von Quell­

stärke zu Ausbreitungsgeschwindigkeit Q/u und den Ausbrei­

tungsparameter cr fort, wie am Beispiel des Versuchs 11 ge-z zeigt werden soll.

Die aus den Meßwerten bestimmte Funktion Icry = f (x) ist in

Abb. 12 als ausgezogene Linie dargestellt. Da das Maximum

nicht sicher genug erfaßt wurde, ist das aus dem Maximumver­

fahren ermittelte Q/u wahrscheinlich fehlerhafter als das

aus der Linearitätsmethode bestimmte Q/u, obwohl bei letzterer

die in Gl. (13) beschriebene Bedingung dazu zwang, für die

Linearität geeignete Punkte durch Variation der Quelldistan­

zen x1 und x2 aufzusuchen. Der Verlauf der mit der-Lineari­

tätsmethode ermittelten Icry-Funktion ist in Abb. 13 gestri­

chelt dargestellt. Für Versuch 10 trifft hinsichtlich der

Q/u-Bestimmung das gleiche zu, während bei den gut überein­

stimmenden Q/u-Werten der beiden Verfahren für die Versuche 1

und 8 das Maximum (Icr ) deutlich vorlag (Tab. 17). y max

Im folgenden soll der Einfluß eines fehlerhaften Q/u auf die

Bestimmung von crz = f(x) betrachtet werden. Dazu ist in

Abb. 12 oben die Funktion Icr = f(x) neben der aus der Konti­y nuitätsbeziehung (Gl. 6) folgenden Funktion Icry = f(crz' Q/u)

dargestellt.

Das Verhältnis Q/u hat als Ordinatenmaßstabsfaktor dafür zu

sorgen, daß die Maxima (Icry)max als Funktionen von x und crz

übereinstimmen. Die Funktion cr = f(x) folgt dann über die z

Page 60: l

10-2

lay

t

/ / / I I

10-3 I- I I I I I I I I I I I I I I I I

10-4 102

/

/ /

/

,,,...,..------/ --.::::...._..___

103

Quelldistanz x ( m l

104

10-2

(laylmax „, Ta; 11/ i'~"-t f'i 1 ~\\ 11 ~ .

1 1 1 '\ \

1 '\ .

1 1 '\ "· 1 1 1 '\ \ 1 1 '\ .

1 1 1 '\\ 1 1 '\ '\ 1 I 1 ---l>Oz ' .

10-"- 1 1

10-3

-x

10" X1Xm X2 101 Ozl Ozm Oz2

103

10" l __ \i __ ___:~::__~-~ 1i li \· 1\ Q/ü +20%

li 0./ ü ± 0

104

103

--x

0 Z2

\· / ~ / " / / \i // 1\ / / 1\ / / \· / / 1\ / / \\ / / \\ / // \ \ / / \. / / \ \ . / \ \, / /

__ .J__~...... / ----- \ 1 /

----- ---~ -~ ---- ,t- 1 1,

----- --- -7 c--;-·'·--i.,~....._,.._ __ ---- , _;...-- 1 1 ·-·--·--::_-- ____ _

-- '~, ·------. - h 1 1 1

1 1 1

1 1 1

Q/ü - 20%

az

t

Ozm

Oz1

101 ~-----'--_L~--+-+-+--,------_J 10 1 10 2

X1 Xm X2 10 3

\Jl -i:::-

Abb. 12 Diagramm zur Diskussion der Auswerteverfahren Abb. 13 Diagramme zur Bestimmung von Q/u und a z

Page 61: l

- 55 -

Zuordnung der zugehörigen Ioy-Werte, wobei bis xm, ozm die

linken Äste, über xm' ozm die rechten Äste gelten. Man er­

hält die ausgezogen dargestellte Funktion oz = f(x). Weicht

Q/u vom Sollwert ab, ergeben sich hyperbelähnliche Funktionen~

deren Äste mit positiver Steigung sich asymptotisch der

"wahren" Funktion oz = f(x) nähern. Wie stark sich dieser

Effekt auswirkt, zeigt Abb. 13, in welcher die Funktion

oz = f(x) für ein um 20 % zu kleines Q/u gestrichelt, für ein

um 20 % zu großes Q/u strichpunktiert dargestellt ist. Die

Äste mit negativer Steigung stammen aus der "verbotenen"

Zuordnung des linken mit dem rechten Ast und umgekehrt in

der oberen Darstellung. - zusammenfassend läßt sich fest­

stellen, daß Q/u streng definiert ist. Ein beliebig kleiner

Fehler führt bereits dazu, daß im Bereich (Io) , d.h. um max o = H, bei zu großen Q/u für die Funktion o = f(x) ein z z Sprung vorliegt, bei zu kleinem Q/u eine Lücke vorhanden ist.

Werden wegen der Unvermeidbarkeit von Fehlern die Flanken

mit positiver Steigung als Näherung für o benutzt und ver-z bunden, so ergeben sich im Bereich des Maximums die größten

relativen Abweichungen.

Schließlich seien noch einige Bemerkungen zu den Ergebnissen

in Verbindung mit den meteorologischen Versuchsbedingungen

angeführt. Bei Versuchen, bei denen die Schwankungen der

Windrichtung durch echte Windrichtungsänderungen überlagert

sind, können erhebliche Abweichungen der Größen oy, oz, Q/u

gegenüber Versuchen ohne diese Winddrehungen auftreten. Für

die azimutalen Profile ergeben sich entsprechende Verbreite­

rungen, es können Nebenmaxima auftreten, die die Tendenz

haben, sich mit zunehmender Quelldistanz mit dem Hauptmaximum

zu verwischen. Dies führt außer zu großen oy-Werten u.U. auch

zu einem progressiv ansteigenden Verlauf von oy = f(x). Wegen

der beschriebenen Fehlermöglichkeiten bei der graphischen

Auswertung kann es dazu kommen, daß das kleiner werdende I

durch das größer werdende oy überkompensiert wird, so daß

das Produkt Io zu groß wird. Dann muß bei der Anwendung des y

Page 62: l

- 56 -

statistischen Modells Q/u. als "Maßstabsfaktor" größer und

o = f (x) kleiner warden. Bei einer Unterbewertung von Io z y tritt analog das Gegenteil dazu ein. Die Größen o , o , Q/u

y z haben, wenn diese Abweichungen in starkem Maße auftreten,

nur numerische Bedeutung, indem sie im Einzelfall lediglich

die bereits bekannte Funktion I(x) = f(x) zu berechnen ermög­

lichen. zusammenfassend ist festzustellen, daß sich die Er­

gebnisse der "graphischen" Auswertungsmethode verbessern

lassen, wenn mehr Meßwerte vor allem auch in kleineren Quell­

distanzen zur Verfügung stehen, wenn - wie vorgesehen - rech­

nerische Ausgleichsverfahren angewendet werden und wenn, was

allgemein auch für die Auswertung mit dem Computerprogramm

gilt, die Versuche ohne systematische Winddrehungen durchge­

führt werden konnten.

Page 63: l

= 57 -

Die Auswertung ging von der Annahme aus, daß die Meßergebnisse

sich nach einer Formel

I = Q

'ITU 0 0 y z

e

1 2 2 C-/-)

y

2 1 (__.!:!)

- 2 oz

interpretieren lassen. Dabei ist das Koordinatensystem bereits

um den Winkel o gedreht worden, so daß die x-Achse in die

mittlere Windrichtung zeigt. Die Parameter o, Q/Tiu, oy' oz, wo­

bei o und o Funktionen von x sind, sind aus den Meßwerten für y z I, x, y, zu bestimmen. Es liegen allerdings für diese Werte aus

den Versuchsbedingungen und meteorologischen Messungen Anhalts­

punkte vor, die benutzt werden können.

Bei einer solchen Auswertung steht die Frage im Vordergrund,

welches Verfahren anzuwenden ist, und wie leistungsfähig dieses

Verfahren ist. Im Grunde wird hier eine nichtlineare Anpassung

gefordert, die sich für Teilprobleme linearisieren läßt; das

Hauptproblem bleibt die Frage nach der Fehlerfortpflanzung, nach

dem schließlich ermittelten Fehler, und der daraus abgeleiteten

Beurteilung des Verfahrens. Wenn, wie sich hier herausstellt,

die Fehlerbreite sehr groß ist, besitzt eine rein mechanische

Computerauswertung gegenüber der graphischen Auswertung den Nach­

teil, daß der Auswerter von Hand aus den Ergebnissen das heraus­

lesen kann, was er auf Grund anderer Anhaltspunkte erwartet, die

Rechenmaschine jedoch einen Wert liefert, der mit dem vollen

statistischen Fehler der Messungen behaftet ist. Auf der anderen

Seite zeigt die Auswertung durch die Rechenmaschine die vor­

handenen Schwierigkeiten umso deutlicher auf.

Im folgenden soll zunächst in äußert knapper Form nur das

Prinzip des verwendeten Rechenverfahrens geschildert werden, da­

rauf soll auf die Grenzen des Verfahrens eingegangen werden.

Page 64: l

- 58 -

1. Das Rechenprogramm NLIN 1''

Es wird ein Rechenprogramm von Donald W. Marquardt aus der IBM­

Share Bibliothek Nr. SDA 3094-01 in der aufgearbeiteten Fassung

vom April 1965 benutzt. Sein Prinzip ist etwa wie folgt:

Es liegen n Meßwertemultipel y., x1 ., x2 ., · ··. x .. vor. Man ver-l l l Jl

mutet, daß es eine Funktion yi = f (x1i' x2i' ··· · xji' b1 , b2 , ···· bk), die von bestimmten Parametern b1 , b2 , · ·· · bk abhängt, gibt, welche den physikalischen Sachverhalt beschreibt. Man ver­

sucht dann, die Parameter b1 , b2 , · · ·· bk so zu bestimmen, daß die Quadratsumme

n s = L:

i=1 - 2 (y. - y.)

l l

ein Minimum wird. Das Verfahren ist als Methode der kleinsten

Fehlerquadrate bekannt. Eine praktische Lösungsmöglichkeit be­

steht darin, die Funktion f nach Taylor nach den Parametern bi

zu entwickeln

• • • • +

worin b 10 , ·b 20 , · ··· bkO ein erster Ansatz für die Lösung ist. Diese Gleichung enthält einen Fehler, der um so größer ist, je

weiter der Lösungsansatz b10 ···· bkO von der wahren Lösung ent­

fernt ist. Bei dem hier bearbeiteten Problem ist jedoch der

Lösungsvektor aus metereologischen Überlegungen und der graph­

ischen Auswertung her abschätzbar, so daß das Verfahren zum Er­

folg führen könnte. Die Gleichung ist linear in den Parametern bi.

Aus der Quadratsumme wird

n s = L:

i=1

1'' siehe Anhang

Page 65: l

- 59 -

Man erhält die Minimalgleichungen

= ~ i=1

Dies ist nichts anderes als ein System linearer Gleichungen in

den Parameter bi' welches sich mit den üblichen Verfahren lösen läßt. Man erhält danach einen verbesserten Wert für den Lösungs­

vektor b, den man solange weiter durch Iteration verbessern kann,

als der Ausdruck S abnimmt. Selbstverständlich muß man nicht

notwenig in einem Einzugsgebiet des Iterationsmechanismus liegen,

da man aber Anfangswerte für den Lösungsvektor b hat und ab­

schätzen kann, ob das Ergebnis sinnvoll ist, ist das Verfahren

in fast allen Fällen erfolgreich anwendbar. Aus dem Wert S läßt

sich eine Fehlergröße ermitteln. Zunächst liefert das Rechen­

programm einen Standard-Abweichung der Ergebnisse für b, ferner

verschiedene Vertrauensintervalle. Diese Fehlergrößen gelten

exakt nur für ein lineares Modell und sind im nichtlinearen Fall

umso zuverlässiger, je kleiner der Fehlerwert ist. Sehr brauch­

bar ist auf jeden Fall die Angabe eines Nonlinear Confidence

Limits. Es wird angegeben, wie stark sich S ändert, wenn ein

Parameter b. in den angegebenen Grenzen variiert wird. l

2. Anwendung des Rechenprogramms NLIN

Dem Hauptprogramm NLIN werden die Rechenausdrucke in drei Unter­

programmen zur Verfügung gestellt. Das Unterprogramm SUBZ dient

der Initialisierung. Es erstellt eine Überschrift und berechnet

einen Wichtungsfaktor. Das Unterprogramm FCODE baut die Werte

Page 66: l

- 60 -

für den Rechenausdruck F = I auf. Zunächst werden die Koordi­

naten um den noch unbekannten Winkel 6 = A(7) gedreht. SY und SZ

werden quadratisch aufgebaut. Dem Rechenwert für F wird der Untergrund zugezählt, um gegebenenfalls den Proportionalitäts­

faktor A (10) variieren zu können. zusammenfassend ist also

oy (x) = A(1) + A(2) · x + A(3) · x2

2 Oz (x) = A(4) + A(5) • x + A(6) · x

6 = A(7) Q/nu = A(8)

H = A(9) f = A(10)

Das Unterprogramm PCODE liefert mit dem Vektor P (10) die Ab­

leitungen des Ausdrucks F = I nach den Parametern.

3. Ergiebigkeit der Rechnung Die Ergebnisse der Rechnungen sollen am Versuch 11 für einen

speziellen Rechendurchgang als Beispiel erläutert werden.

Eine abschließende Kontrollrechnung ergab:

Konfidenzintervalle: Variation von S:

- 0,24 < 6 < - 0,14 4,4 . 10-9 / 3,3 . 10-9

0,02 < o /x < 0,175 11,1 . 10-9 / 3,3 . 10-9 y

10-9 10-9 0,13 < o /x < 0,20 4,2 . / 3,3 . z

10-9 Q/nu < 0,60 3,3 .

Rechenergebnisse:

6 = - 0,172 ± 0,0184 Standard Abweichung

oy/x = 0,154 ± 0,017

oz/x = 0,184 ± 0,0184

Q/TI• U = o,472 ± 0,050

s = 1,9 . 10-9

Man erkennt, daß die Fehlerbreiten viel zu groß sind, um eine

eindeutige Aussage über die Größen 6, oy/x, oz/x, Q/nu

*Für die Rechnung wurde vorläufig A(1) = A(3) = A(4) = A(6) = 0 und A(9) = H gesetzt und nicht variiert.

Page 67: l

- 61

10-' ~----~----~-----.------~

5. 6:15°

2.

5.

2 -

10' 10' 2

Versuch Ost 11 Meßwerte 2ti 0 Strahl

i:: 0,17

~ = 0,175 1

nQu = 0,42 j 15 :: 16° gegen d1eAusbr~1tungsr1chtung'

5 10' 2 10 4 2

Queltdistonz (m)

10-' -----~----~-----.-------, Versuch Ost 11 Meßwerte 24° Strahl

~ = 0,17

~ = 0,175

Jlu = 0,42 ,.,E Ö :: 16° gegen die Ausbreitungsrichtung 'Vi 10* 5 +-----Hl-+---~"&---+-----~-----j

u

°' ~ ~+20°/o g . "' ~ .2 10-6 1----++-Jl------f--'i\l-----+-----j 0 ö .c E

101 102 2 5 10] 2 10' 2 105

Quelldistanz (m)

10-' ~----~----~-----.------~ Versuch Ost 11 Meßweirte 24° Strahl

i = 0,17

~ = 0,175

Jlu = 0,42 ""E 15 :: 16° gegen die Ausbreitungsrichtung V; 10-5 +------llH--+-'\'--+-----~-----1 u

101 102 2 5 103 2 10' 2

Quelldistanz (m)

Abb. 14a Axiales Teilprofil des Versuchs 11

Abb. 14b

Abb. 14c

Einfluß einer Änderung des Winkels der Ausbrei­tungsrichtung um 1°.

Axiales Teilprofil des Versuchs 11 Einfluß einer 20 % Änderung des Parameters oy/x

Axiales Teilprofil des Versuchs 11 Einfluß einer 20 % Änderung des Parameters az/x

Page 68: l

- 62 -

zuzulassen. Dieser Sachverhalt läßt sich auch anschaulich

belegen.

In den Abbildungen 14a - c sind die Meßwerte für den Versuchs­

strahl 24° Grad aufgetragen. Weiter wurden theoretische Kurven

eingezeichnet, und zwar mit Parametern aus der Tabelle 15. In Abbildung 14a sind zusätzlich zwei Kurven eingezeichnet, worin

der Winkel ö um ein Grad variiert wurde. In Abbildung 30 wurden

zusätzlich zwei Kurven eingezeichnet, worin der Parameter oy/x

einmal um 20 % erhöht und erniedrigt wurde. Schließlich wurde

in Abbildung 31 der Parameter oz/x um je 20 % erhöht bzw. er­

niedrigt. Allen drei Abbildungen kann man entnehmen, daß die

Meßwerte die Variation der Parameter keinesfalls verbieten. Man

kann also durchaus die Parameter in einem großen Spielraum

variieren, um die Meßwerte noch darzustellen. Ein offensicht­

liches Kriterium, die Parameter einzuengen, gibt es nicht.

Page 69: l

- 63 -

.4.3 ERGEBNISSE

Von den bisher ausgewerteten ersten 12 Versuchen müssen die

Experimente Nr. 2 und Nr. 9 als mißlungen betrachtet werden,

da infolge zu geringer Emissionsstärke bzw. wegen Wegdrehens

des Windes aus dem Probennahmesektor an zu wenigen Meßstellen

eine signifikante Erhöhung über den natürlichen Aktivitäts­

pegel nachzuweisen und damit eine Auswertung nicht möglich

war.

Im Kap. 2.4.2 wurden zwei alternative Verfahren der "graphi­

schen" Auswertung und eine Berechnungsmethode über ein Com­

puterprogramm angegeben. Nicht jeder Versuch ließ sich nach

jedem dieser Auswerteverfahren behandeln. So bestand z.B.

nur in wenigen Fällen die Möglichkeit, das Abbiegen der

Kurve Icry in Quellnähe nach Null zu bestimmen und damit das

aus Direktmessungen nur ungenau bekannte Verhältnis Q/u aus dem "Maximumverfahren" zu berechnen, weil das Maximum der

Verteilungsfunktion I in der Regel in ein Waldgebiet fiel,

das einerseits praktisch unzugänglich war und andererseits

wegen der anormalen Immissionsbedingungen ohnehin große Pro­

bennahmefehler nach sich gezogen hätte.

In diesen Fällen konnte cr bei der "graphischen" Auswertung z nur durch das "Linearitätsverfahren" (Kap. 2.4.2.2) ermittelt

werden, das als eine zweite Methode die erforderlichen Be­

dingungen für die Berechnung von Q/u liefert. Ein Vergleich

beider Verfahren in den zur Verfügung stehenden Fällen

(Tab. 17) liefert eine befriedigende Übereinstimmung der

Q/u-Werte.

Als Ergebnisse der "graphischen" Auswertung werden die Aus­

breitungsparameter cr und cr als Funktionen der Quelldistanz y z

in den Abbn. 15.a-k dargestellt. Die Beantwortung der Frage,

ob sich die in der Literatur (5), (6) angegebenen Abweichun­

gen vom linearen Verlauf durch unsere Messungen bestätigen

Page 70: l

]1000

Versuch Ne 1 Diff.-Kategorie C

oc...,-:::_~~~~~~~~~~~~~~~_,__J

0 1000

Versuch Nr 4 Difl-Kategorle B

2000 3000 "000 5000 Quelldistanz ( m)

o~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~

2 ~ 300 g ~ ~ 200

~ ~

100

0

]1000

.; ~ li ~

0

0

1000 2000

Versuch Ne 7 Dill-Kategorie D

1000

Versuch Nr 10 DiH-Kategorie D

2000

3000 "000 5000 Quelldistanz ( m)

3000 "000 5000 QueUdistanz ( m)

64

giooo

] 500

* E 300 g "-~ O>

~ 200 ] ~

100

Versuch Nr 3 Diff.-Kategorie C

1000

Versuch Ne 5 Diff.-Kotegorie c

1000

Versuch Nr 8 Difl-Kategorie D

2000

2000

/-o,

/

'/•-•y y'

.,..•·oyPasqu1\l /

/.;:· _.„/''

- l7'°"/ ... ~-·-------•-0z Pasquil( 0 ß.:':~---

]1000

0 1000 2000

Versuch Nr 11 Dift-Kategorie o

5000

3000 4000 5000 Quelldistanz ( m)

3000 "000 5000 Queltdislanz ( m)

3000 4000 5000 Quelldistanz ( m)

,'.-/' -------· .,

10000

Abb. 15a-h Ausbreitungsparameter nach der graphischen

a ( x) und a ( x) YAuswertun~

Page 71: l

- 65 -

lassen, soll dem nächsten Bericht vorbehalten bleiben.

Bei der Berechnung der Ausbreitungsparameter mit dem Computer

(Kap. 2.4.2.3) hat bisher nur der lineare Ansatz cri(x) = cri0x zu Resultaten geführt. Auswertungsversuche mit quadra­

tischen und exponentiellen Ansätzen sollen weitergeführt

werden. Ein Hauptproblem b~i der Rechnung war die Vorgabe

geeigneter Anfangswerte. Die Literaturwerte waren, wie sich

bald zeigte, infolge der großen Abweichung unserer Meßwerte

von den unter idealisierten Bedingungen gemessenen Vergleichs­

werten anderer Methoden (5), als Eingangsdaten unbrauchbar

und führten in Nebenminima. Nur cry konnte in der Regel aus

den direkten Messungen der "graphischen" Auswertung reali­

stisch vorgegeben werden. Die anderen Anfangswerte wurden

durch vier vorbereitende Rechnungen ermittelt, die der End­

auswertung (2 Rechengänge) vorhergingen. Insgesamt ergab sich

damit folgendes Schema:

1. Rechnung: Variable: cr /x z

2. Rechnung: Variable: cr /x, 0 z

3. Rechnung: Variable: cry/x, crz/x

4. Rechnung: Variable: cry/x, crz/x, 0

5. Rechnung: Variable: oy/x, cr /x, z 0, Q/u

6. Rechnung: Variable: cr /x, cr /x, 0, Q/u, Th-Korrekturfaktor y z

Die nach diesem Verfahren gewonnenen Meßergebnisse sind in

Tab. 15 zusammengestellt. Zur Ermittlung von Höhe und Lage

des Maximums der bodennahen Aktivitätsverteilung wurde die mit

den resultierenden linearen Ausbreitungsparametern cry und crz

auf die Einheitsemissionsstärke und die Einheitsausbreitungs­

geschwindigkeit bezogene normierte Inhalationsbelastung*

* Unter Inhalationsbelastung ist das Zeitintegral der Aktivitätskonzentration zu verstehen.

Page 72: l

Versuch Nr.

1

3 4

5 6

7 8

10

11

12

- 66 -

Tabelle 15

Ergebnisse der Ausbreitungsexperimente nach der

Computer-Auswertung

Q/u Ausbreitungs-cry/x crz/x (Ci sAn) richtung

(Grad)

0,180 0,086 0,019 20 0,200 0,110 0,054 82 0,140 0,170 0,20 79 0,390 0,170 0,25 68 0,312 0,148 0,008 56 0,138 0,103 0,20 71 0,110 0,119 0,38 96 0,216 0,158 1,28 76 0,170 0,175 1,32 79 0,230 0,157 2,20 63

Page 73: l

I(x,y,O) u/Q = 1

rrcr cr y z

e e (22)

berechnet und in den Abbn. 16a-k graphisch dargestellt. Ein

Vergleich mit den gestrichelt eingezeichneten Normverteilun­

gen, die sich aus den in der Literatur empfohlenen Ausbrei­

tungsparametern berechnen lassen, zeigt eine in dieser Größe

nicht erwartete Diskrepanz in der Lage der Maxima: Die Quell­

distanz der Maxima liegt bis zum Faktor 5 näher an der Quelle

als nach den Literaturangaben zu erwarten gewesen wäre.

Auf den ersten Blick mag überraschen, daß die Kurvenform un­

abhängig von der jeweils vorliegenden Diffusionskategorie in

allen Fällen im doppelt-logarithmischen Maßstab identisch

ist, d.h. die Kurven durch Parallelverschiebungen ineinander

übergehen und daß die absolute Höhe des Maximums der Normver­

teilungen keine erheblichen Unterschiede aufweist. Der erste

Sachverhalt ist aus dem linearen Ansatz der Ausbreitungs­

parameter

cr •X zo (23)

zu erklären. Mit der logarithmischen Koordinatentransformation

~ = ln x und n = ln (I u/Q)

folgt aus

2 2 -H

2/2crz

2 1 -y / 2cr y

I u/Q = e e (24) rrcry cr z

die Beziehung

-2~

n = a~ +b +c e (25)

Page 74: l

/-, Versuch Nr. 1

Diff.-Kategorie C

\ \ \ \

\

1 1 \ 1 \ 1 \ 1 \ J \ 1 -~-

1 \ 1 \ 1 \

1 \

}10-:l ~

2 .

10-8 ·--~~--~--+-~-~--'-~-~~ 101 2 102 2 103 2 10' 2 105

Quelldistanz ( m)

10-• ------.-+-~---,------,-------,

/,... / /

Versuch Nr. 4

iff.-Kategorie B

.§ I ~ 10-5f------f+--i-'---~-',------t------i

"' -0

1 1 1 1 1

e 10-1!-----+--1!------+-----fn-----f 1

"' 5 ~

10-8'--~-_LI_-'--~-~-'--~-~~'-:-~~~--' 101 2 102 2 5 103 2 104 2 105

Quelldistanz ( m)

10-• ------r------,-----------~

10-8 101 2 102 2 5 103 2 104 2 105

Quelldistanz ( m)

68

10-• ------~-----,-----~------,

Versuch Nr. 3

Diff.-Kategorie C,

2.

10-8'--~---+-'j--~--'---'----~--+----'-~--' 101 2 102 2 5 103 2 104 105

Quelldistanz ( m)

10-• ,-----,------,-----~-------,

/--5 . / ' / Versuch Nr. 5

1 \ Diff.-Kategorie C

.§ I \ ~1~5i------jf--~'---'\--f---'T----l------i c / \ o I \ ~ 1 \ "' 1 \ ~ 1 \ ~ 10-6-t------<"+-~----+--+----'-·,_ ____ _, ,c; 1 ~ 5 . 1 \\ ~ 1 \ ~ 1 \ -0 1 \

g, 10-7 1------+--h--i'r-----l-----\-+---'.\--~ ~ \ ~ \ ~ \

2. \ \

10-8'----+---+~~~--'---'--~-~--'--'---'-__J 101 2 102 2 5 103 2 104 105

Quelldistanz ( m)

10-• ------.------,------

Versuch Nr. 7

iff.-Kategorie D

\ \ \

~ \ -0 \

e 10-1+---------'-----+-----j-\----->;-j f 1 \

~ 5 ·;;; N

10-8'--~---+-J!---'-'--'---'--~-~-+-~-~~ 101 2 102 2 5 103 2 104 2 105

Quelldistanz ( m)

Page 75: l

~ 2.

Versuch Nr 8

Diff.-Kategorie 0

~ 10-5+------++---+--Jf-'r--.>.,.--i-------l c 0

~ ~ 2 . \

~ 10-6+-----+----t--+----\--t---'.:.,.-------i ] 1 \

~ 1 \\ ~ 2. 1 \

1 e 10-1c_ ___ --++----+---+--------ll-\---'-\-~ f i \

~

10-6 L...-'---'---'-t----'-.L..-L._.L__L _ _L._L...._,___..h___j

101 2 102 2 5 103 2 10 4 2 105

Quelldistanz ( m)

10-• ~----~-=---,...------,..------,

c / 0 1

~ I " I

Versuch Nr. 11

iff.-Kategorie 0

i:! I \ ~10-6>------+-+--~--+--~--~'~~---9 '.$ 1 \

I ~ 1 \ <i 1 \ :;; I \ u 1 \ ],10-7_,_ ___ --J--+----!-/---+------\-----~ .& 1 \ ~ 1 N /

1 1

10-6 '---+--....ll.-j---'--~-'---t----'----+--...,.....----101 2 102 2 103 2 10 4 2 105

Quelldistanz ( m 1

69

"" " Versuch Nr.10

Diff.-Kategorie D

~ \ ~ 1~5,_ ____ -r------r--11----->o--+--------j

\ g I \

i / \ i:! 2 1 \ ~10-6t------t-t---t---l----\------1l--\\------4 ;::; /

'5 5. / \

~ I \

~ 1 \ } 10-7,_----;-,.---i'---r-----'j-----'_,,__,"

.„ ~

2.

10-6 ---~---+---+--...,..--+---+---'--+-~-+-~ 101 2 102 2 103 2 104 2 105

Quelldistanz ( m 1

5 . Versuch N'12

Diff.-Kategorie D

1 g I

~ / ~ I ' ~10-6!-------1+----+--+-~-\---t--...._------, ~ 1 \ :~ 5. I \ ~ I ' :;; 1 \ u 1 \

],10-7 f~----+-t----+----t------'il----~\-I .& \ c .„ ~

10-6 '---'----+-L....j--+-'---+---!--+---+---!--'--''---+-~ 101 2 102 2 103 2 104 2 105

Quelldistanz ( m 1

Abb. 16a-k Normierte Inhalationsbelastungen ausgezogen: Nach Computerauswertung

der Versuche in der KFA gestrichelt: Nach Pasquill

Page 76: l

- 70 -

mit a = -2

1 b (cryo' 0 zo) = ln

'ITO a yo zo (26)

y2 H2 c (cryo, 0 zo) =

2cryo 2

2crzo 2

H2 bzw. c (cr zo) = für die Normverteilung unter

2crzo 2 der Ausbreitungsachse (y=O).

Die Normverteilung ist also im doppelt-logarithmischen Maßstab

nach Gl. (25) aus einer Geraden mit variablem Achsenabschnitt b

und einer Exponentialfunktion mit variabler Amplitude c super­

poniert. b und c bewirken nur Parallelverschiebungen der Norm­

verteilung. Erst nicht-lineare Ansätze von cry und crz würden

zu abweichenden Kurvenformen führen. Für die Ermittlung der

linear vorausgesetzten Ausbreitungsparameter braucht man nur die Längsverteilung der bodennahen Aktivitätskonzentration unter der

Ausbreitungsachse (y=o) oder in konstantem Abstand y zu messen,

um aus dem Gleichungssystem (26) die 2 Unbekannten cryo und crzo

zu ermitteln. Die Konstante b erhält man graphisch aus dem

Achsenabschnitt der sich bei Verlängerung des nach dem Maximum

abfallenden Astes zur Ordinate ergibt. Die Konstante c ergibt

sich aus der Lage des Maximums:

dn -2t,;

= a - 2c e = 0 dt,;

(27)

a 2 c = =-x max

2 e -2t,;

Page 77: l

- 71 -

Tabelle 16

Windrichtung und Ausbreitungsrichtung (Grad)

Versuch Windrichtungsbereich Windrichtung Ausbreitungsrichtung (10 min-Mittel) (Stunden-Mittel) Nr. graph.Aus- Computer -30 m 50 m 30 m 50 m wertung Auswertung

1 (-5)- 30 0 ... 40 18 23 19 20

3 60- 85 70- 80 70 75 86 82 4 55- 80 55- 80 71 69 74 80

5 55- 95 65- 95 71 78 86 68 6 60- 95 70- 95 75 79 ~ 66 56

7 65- 85 70- 85 76 78 75 71 8 95-105 90-100 97 94 96 92

10 75- 90 70- 75 81 74 74 76 11 75- 85 70- 80 80 76 81 79 12 65- 75 60- 70 71 68 < 66 63

Page 78: l

Versuch Nr.

1

3 4

5 6

7 8

10

11

12

- 72 -

Tabelle 17

Verhältnis von Quellstärke Q zur Ausbreitungs­

geschwindigkeit u in Ci s/m

Direktmessung Graphische Auswertung von Q und u Computer-Auswertung

u(H=30) u(H=50) üI Max.Meth. Lin.Meth.

0,030 0,028 0,035 0,017 0,017 0,010

0,245 0,180 0,231 - 0,165 0,054 0,200 0,154 0,213 - 0,183 0,20 o,41 0,30 o,413 - 0,562 0,25

(0,06) (0,046) 0,062 - - 0,008 o,48 0,34 o,481 - 0,202 0,20

0,79 0,56 0,777 o,4o 0,389 0,38 1,42 1,06 1,481 0,78 1,09 1,28 1,16 0,90 1,224 1,04 1,17 1,32 2,12 1,64 2,231 - - 2,2

Page 79: l

- 73 -

Dieses einfache Bestimmungsverfahren läßt sich in der Praxis

leider selten anwenden, weil bei den schwierigen Geländever­

hältnissen (Straßenführung) die genügend genaue Messung der

Normverteilung auf einem ausgesuchten Strahl in der Regel

nicht möglich ist.

Durch Differentiation der Normverteilung bei linearem Ansatz

der Ausbreitungsparameter erhält man die Entfernung des

Maximums zu

H

0 zo f21

und daraus den Maximalwert der Verteilung

(I u/Q)max = 2

2 rre H

cr zo

(28)

(29)

Es ist ersichtlich, daß der Maximalwert nur vom Verhältnis

cry0

/crzo abhängt. Die gefundene geringe Abweichung der Maximal­

werte untereinander (Abbn. 16a-k) erklärt sich somit aus dem

geringen Schwankungsbereich der Relation cry0

/crzo' Die bisheri­

gen Untersuchungen ergaben mit

0,5 < cr /cr < 2 yo zo

ein Abweichen der cr. untereinander etwa bis zum Faktor 2. l

(30)

Wie wir gesehen haben, hängt zwar nicht die Form, wohl aber

nach Gl. (28) die Lage des Maximums der Normverteilungskurve

über crz von der Diffusionskategorie ab. Umso überraschender

ist es, daß die Entfernungen der Maxima in den einzelnen bei

verschiedenen Diffusionskategorien durchgeführten Experimen­

ten gar keine großen Unterschiede aufweisen. Das gleiche gilt

auch für die cry bzw. crz-Werte, es sei denn, daß eine Vergrö­

ßerung der cry durch Windrichtungsdrehungen zustande kommt.

Page 80: l

Versuch 5

Sao

Versuch 8

soo

Abb. 17a,b Bodennahe Konzentrationsverteilungen der Versuche 5 und 8 in perspektivischer Darstellung

Page 81: l

- 75 -

Daraus ist zu folgern, daß die mit Bestimmungsverfahren

nach (1) hergeleiteten Diffusionskategorien offenbar gar

nicht geeignet sind, im vorliegenden Fall zu adäquater

Klassifizierung der Ausbreitungslagen zu führen. Unsere Aus­

breitungsbedingungen weichen, wie früher dargestellt, (außer

durch größere Emissionshöhe und längere Emissionsdauer)

hauptsächlich durch die große Bodenrauhigkeit von den in der

Literatur beschriebenen Experimenten ab. Sie liefern damit für

den Regelfall die realistischeren Bedingungen. Bereits Cramer

(10) hat darauf hingewiesen, daß bei Vorliegen einer größeren

Bodenrauhigkeit die Diffusionskategorie sich gegenüber der

aus der Bestimmung nach den synoptischen Beobachtungen resul­

tierenden Einstufung ändern kann. Dazu wäre zu überlegen und

durch Experimente zu verifizieren, ob evtl. durch systematische

Verschiebung von thermischen und mechanischen Turbulenzbei­

trägen infolge der großen Bodenrauhigkeit eine vorhersehbare

Abänderung der nach den üblichen Verfahren bestimmten

Diffusionskategorie (u.U. auch in Abhängigkeit von der Wind­

geschwindigkeit) zu erwarten ist. In Kap. 4 werden diese Fra­

gen im Zusammenhang mit den Korrelationen zwischen Wind­

schwankungsmessungen und Diffusionskategorien noch einmal auf­

gegriffen.

Die zwei perspektivischen Darstellungen in Abb.17 a,b geben einen anschaulichen Begriff für die bodennahe Aktivitätskon­

zentration. Die Verteilungsmuster geben gleichzeitig eine Vor­

stellung vom bis jetzt erfaßten Bereich an Ausbreitungs­

situationen, da in Abb. 17 a der Versuch (Nr.5) mit den größten

und in Abb. 17 b der Versuch (Nr.8) mit den kleinsten bisher

festgestellten Ausbreitungsparametern veranschaulicht wird. Für

die gleichen Versuche wurden in Abb. 18 a-b die Isoplethen der

bodennahen Aktivitätskonzentration dargestellt. Der Emissions=

ort ist mit der linken Begrenzungslinie identisch, so daß sich

die Quelldistanz für die mit einem Kreuz eingezeichnete

Maximalbelastung auf der Abszisse ablesen läßt.

Page 82: l

- 76 -

250 Versuch 5

E

Ol c

" E ~ 0 c 0163096 E-05 0,39611 E-05 0,25119 E-05 0,15849 E-05 0,10000 E -05 w

"' ] " E

·;;; <t

250 '--~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~

0 200 400 600 800 1000 1200

Quelldistanz ( m)

250 Versuch 8

-E

0,63096 E- 05

250 '--~~~~~-'--~~~~~~~~~~~~~~~~~~'--~~~~~~~~~~~~

0 200 400 600

Quelldistanz ( h1)

800 1000

Abb. 18a,b Isoplethen der bodennahen Konzentration der Versuche 5 und 8

1200

Page 83: l

- 77 -

Die bisher durchgeführten Ausbreitungsexperimente werfen auch

Licht auf einige Aspekte im Zusammenhang zwischen Ausbreitungs­

richtung und Windrichtung einerseits und Ausbreitungs­

geschwindigkeit und Windgeschwindigkeit andererseits. In Tab. 16

wurden die in 30 m und 50 m Höhe gemessenen Windrichtungen

(Stundenmittelwerte) den nach dem "graphischen" und der

Computerauswertung erhaltenen Ausbreitungsrichtungen gegenüber­

gestellt*. Schon die in 30 und 50 m Höhe gemessenen mittleren

Windrichtungen zeigen Abweichungen voneinander. Noch stärker

sind in Einzelfällen die Diskrepanzen bei den nach den ver­

schiedenen Verfahren ermittelten Ausbreitungsrichtungen unter

sich sowie von den Windrichtungen. Die größten Abweichungen

treten bei den Versuchen Nr. 5 und Nr. 6 auf, bei denen gleich­

zeitig die größten Windrichtungsänderungen registriert wurden.

Die in den Tabellen angegebenen Windrichtungsbereiche ent­

sprechen dem maximalen Unterschied der 10 min-Mittelwerte. Bei

Versuch Nr. 5 ist der Unterschied der Ausbreitungsrichtungen

darauf zurückzuführen, daß bei der "graphischen" Auswertung das

östlich gelegene Hauptmaximum ausgewertet wurde (Abb. 19),

während die rechnerische Behandlung die spätere Winddrehung in

nordöstlichere Richtungen berücksichtigt. Insgesamt ist zu

folgern, daß normalerweise die Ausbreitungsrichtung aus der

Windrichtung nicht einfach erschlossen werden kann, sondern

(z.B. bei der Computerauswertung) als Variable mitlaufen muß.

Wie in Kap. 2.4.2 dargestellt wurde, wirft die Unkenntnis der

Relation Q/u besondere Probleme auf. In Tab. 17 wurde daher

noch einmal überprüft, ob die Herleitung der Relation aus den

gemessenen Emissionsstärken und den Windgeschwindigkeiten mög­

lich ist, bzw. inwieweit die so gewonnenen Werte mit den aus

den Tracerexperimenten erhaltenen Werten korrespondieren.

1~abei wurden abweichend von der meteoroiogischen Konvention aus Vergleichsgründen die Windrichtungen analog den Ausbrei­tungsrichtungen definiert. Sie geben also an, in Richtung welchen Winkels, von Nord im Uhrzeigersinn gemessen, der Wind weht.

Page 84: l

- 78 -

Da die Quellstärke im allgemeinen mit einer befriedigenden

Genauigkeit gemessen werden kann, besteht das Problem, die Aus­

breitungsgeschwindigkeit aus der Windgeschwindigkeit herzu­

leiten, d.h. es ergibt sich die Frage, in welcher Höhe die

Windgeschwindigkeit zu messen bzw. wie das Windprofil zu mitteln

ist, um die effektive Ausbreitungsgeschwindigkeit zu erhalten

(vgl. auch (1)).

Die Untersuchung wurde mit den in 30 und 50 m Höhe gemessenen

Windgeschwindigkeiten und dem Mittelwert u1 zwischen 2 m und

50 m Höhe durchgeführt (50 m entspricht der Emissionshöhe, der

in 30 m Höhe gemessene Wert und der Mittelwert ü 1 stimmen bis

auf wenige Zehntel gut überein). Bei einem Vergleich der durch

Computerauswertung der Tracerversuche gewonnenen Q/u -Werte mit den aus Direktmessungen gewonnenen Relationen ergibt

sich für die auch sonst am besten gelungenen, letzten Experi­

mente (Nr.10-12) eine recht gute Übereinstimmung bei Einsetzen

der in 30 m Höhe gemessenen Windgeschwindigkeit oder des Mittel­

wertes u1 . Bei anderen Versuchen ist die Übereinstimmung

schlechter. Die größte bei Versuch Nr. 6 auftretende Abweichung

ist auf eine Fehlmessung von Q infolge technischer Schwierig­

keiten zurückzuführen. Um genauere Aussagen über den Zusammen­

hang zwischen Wind- und Ausbreitungsgeschwindigkeit zu erhalten,

beabsichtigen wir, über die Transportzei~ d.h. durch Messung

der Eintreffzeit der markierten Abluftfahne in geeigneten Ent­

fernungen, die Ausbreitungsgeschwindigkeit direkt zu ermitteln.

Dazu sind noch Schwierigkeiten im Zusammenhang mit der Meß­

empfindlichkeit und der zeitlichen Auflösung zu überwinden.

Die Abweichungen unserer Meßergebnisse von den bekannten Werten,

auf denen in der Regel die Umweltschutzanalysen (Abluftgutachten,

Schornsteinhöhenberechnungen, Sicherheitsberichte) beruhen, hat

wichtige Konsequenzen für die Praxis. Man muß künftig davon aus­

gehen, daß über bebautem bzw. bewaldetem Gelände mit großer

Bodenrauhigkeit die Maxima der Aktivitätsverteilung einerseits

näher an den Emittenten heranrücken und damit die weitere Um­

gebung weniger stark gefährdet wird, daß aber andererseits in­

folge der bis zum Faktor 3 höheren Maximalwerte die bisher ver-

Page 85: l

- 79 -

wendeten Ausbreitungsabschätzungen der Umweltbelastung für den

Nahbereich nicht mehr als konservativ anzusehen sind. Dabei

ist jedoch festzuhalten, daß unsere Untersuchungen sich bisher

auf labile bis neutrale Wetterlagen (Diffusionskategorien B,

C, D) beschränken. Bevor sich jedoch Aussagen über Langzeit­

verteilungsfaktoren machen lassen, wobei alle anfallenden Diffusionskategorien mit ihren jeweiligen Häufigkeiten zu be­

rücksichtigen sind, müssen die Verhältnisse bei den anderen

Diffusionskategorien untersucht sein. Auch für Kurzzeit­

emissionen (Einzellagen) reichen die vorliegenden Untersuchungen

bei weitem nicht aus, um einen kompletten Datenkatalog für die

Ausbreitungsrechnung zu liefern. Die bisherigen Ergebnisse er­

möglichen zwar Aussagen über die Tendenz der Änderungen und

über möglicherweise anzuwendende Sicherheitsfaktoren, müssen

aber ergänzt werden durch Untersuchungen über den Einfluß

einzelner Parameter wie der Emissionshöhe, der Bodenrauhigkeit,

der Wetterlage etc. Dazu ist jedenfalls noch ein mehrjähriges

Untersuchungsprogramm erforderlich.

Die Verschiebung der Verteilungskurven in Quellrichtung ergibt

sich aus der Vergrößerung der von uns gemessenen Ausbreitungs­

parameter gegenüber den Literaturwerten. In Tab. 18 werden

unsere nach der Computerauswertung gefundenen Meßergebnisse den

von PASQUILL für die während der Versuche vorhandenen Diffusionskategorienx)empfohlenen Werten gegenübergestellt (5). Die relativ großen Abweichungen der nach den verschiedenen

Methoden gefundenen Werte sind, wie gleich gezeigt werden soll,

keineswegs in erster Linie auf Meß- und Auswertungsfehler zu­

rückzuführen, sondern liegen hauptsächlich darin begründet, daß

nach den unterschiedlichen Auswertungsmethoden verschieden zu

interpretierende Meßgrößen ermittelt werden.

x)Wenn nach den verschiedenen Bestimmungsverfahren (1) unter~ schiedliche Diffusionskategorien ermittelt wurden, wurde wie in den Abb. 16 a-k die Über den Temperaturgradienten er­haltene Diffusionskategorie verwendet.

Page 86: l

- 80 -

Beim Vergleich mit den Literaturwerten ergibt sich z.B., daß

die zur Beschreibung des Ausbreitungsverhaltens während unserer

Experimente nach der Computerauswertung gewonnenen a - und a -y z

Werte im Mittel beim 2,5-fachen der Literaturwerte liegen. Das

läßt sich zweifellos nicht allein mit dem Meßdauereffekt er­

klären. Die von PASQUILL empfohlenen Werte gelten zwar für

Kurzzeitemissionen von einigen Minuten Dauer, während unsere

Emissionszeiten bei 1 Stunde lagen, um die langzeitigen kern­

technischen Emissionen besser zu simulieren. Nach theoretischen Untersuchungen von Wippermann (7) würde jedoch aufgrund der

statistischen Eigenschaften des Turbulenzspektrums dadurch nur

eine Zunahme der cr-Werte bis etwa zum Faktor 2 zu erklären sein.

Daß die Abweichungen tatsächlich (besonders in Einzelfällen)

größer sind, liegt teilweise auch daran, daß bei den Tracer­

untersuchungen, zumindest nach der Computerauswertung, zwischen

Windrichtungsschwankungen um eine mittlere, feste Windrichtung

und Windrichtungsdrehungen nicht unterschieden wird, da der

Computer über die azimutale Verteilung, einschließlich der

Nebenmaxima mittelt. Dagegen besteht nach dem "graphischerl' Aus­

wertungsverfahren bei Auftreten von durch Windrichtungswechsel

bedingten Nebenmaxima die Möglichkeit, die cry-Werte allein aus

dem Hauptmaximum zu ermitteln (vgl. Abb. 19). Die entsprechende

Gaußkurve repräsentiert dann natürlich nur den Bruchteil der

Emissionszeit, in dem der Wind in Richtung des Hauptmaximums

geweht hat. Ebenso ist für den Aufbau des Hauptmaximums nur ein

Teil der Quellstärke anzusetzen, d.h. der aus der gemessenen

Aktivitätsverteilung berechnete Q/u-Wert fällt kleiner aus als

nach der Direktmessung von Quellstärke und Windgeschwindigkeit

zu erwarten gewesen wäre.

Diese Möglichkeit, die Ausbreitungsparameter besser im Sinne der

ursprünglichen statistischen Definition zu messen, ist.aller­

dings nur gegeben, wenn markantere Windrichtungssprünge auftre­

ten. Wenn die Windrichtung kontinuierlich dreht, ergibt sich

phänomenologisch einfach eine Verbreiterung der azimutalen

Page 87: l

Versuch Windschwankungen Nr. (Sigmameter)

(J (J y z

(m) (m)

1 155 126

3 200 157

4 202 151

5 195 143

6 202 144

7 189 146

8 206 151

10 176 134

11 168 130

12 179 139

Tabelle 18

Vergleich der Ausbreitungsparameter in 1000 m Quelldistanz

Traceruntersuchungen Literaturwerte Diffusionskategorie -· (PAPQUILL) Temp.Grad. Strahl.Eil. Synopt.Beob.

graphisch Computerauswertung

(J (J (J (J (J (J y z y z y z

(m) (m) (m) (m) (m) (m)

135 45 180 86 93 65 c D D

120 250 200 110 93 65 c c c 165 325 140 170 140 104 B B B

225 255 390 170 93 65 c B B

- - 312 148 93 65 c D D

155 130 138 103 65 33 D D D

155 155 110 119 65 33 D D D

140 130 216 158 65 33 D D D

165 100 170 175 65 33 D D D

- - 230 157 65 33 D D D

CO 1--"

Page 88: l

Ol c: 3 5 l/l _g <lJ

..0 l/l c: 0

·.;::;

.g 2

.i=

..s

- 82 -

\ 100'---'--'----'-----''--~~----'-~~~-'--'----'-~'--~-'----'-~~~-'--'----'-~'--~~----'-~~~-'-----'---'

Ol c: ::l

1500

v; 5 _g <lJ

..0 l/l c: 0

~ 2 .i= ..s

1000 500 0 500 1000 1500

Azimutale Entfernung (m)

10°'---'--'---'-~'----'--'-----'-----'~~-'-----'---'~~-'--'----'-~'--~-'-----'---'-~'----'--'----'-~'---'---'----'---' 1500 1000 500 0 500 1000 1500

Azimutale Entfernung ( m)

Abb. 19 Azimutale Profile

Page 89: l

- 83 -

Verteilung, die sich häufig wieder als Gaußform ausdrücken

läßt (Abb. 19). In diesen Fällen lassen sich jedoch mit Hilfe

von Mehrkomponentenwindfahnen mit Sigmameter die quasi­

momentanen Windschwankungen in horizontaler und vertikaler

Richtung (Mittelungszeit 3 min) messen und dadurch mit einem

Umrechnungsfaktor die Ausbreitungsparameter cry und crz für Kurz­

zeitemissionen bestimmen. Die so ermittelten Werte sind daher

zumindest bei Auftreten starker Windrichtungsänderungen (vgl.

Tab. 18) kleiner als die durch die Traceruntersuchungen er­mittelten Ausbreitungsparameter. Auf die Zulässigkeit dieses

Verfahrens (Hay-Pasquill-Prinzip), auf die Anschlußfaktoren und

die Interpretation der Ergebnisse im Zusammenhang mit den

Diffusionskategorien wird in Kap. 4 noch näher eingegangen.

Die Frage, welche der resultierenden Ausbreitungsparameter

"richtig" sind, ist dahingehend zu beanworten, daß die Wind­

schwankungsmessungen nach dem Hay-Pasquill-Prinzip die momen­

tanen Verhältnisse beschreiben und insofern die statistischen Eigenschaften der cr-Werte am reinsten zum Ausdruck bringen.

Allerdings müssen die Windschwankungswerte (crA' crE) erst noch durch einen Faktor, der im nicht-linearen Fall quelldistanzab­

hängig ist, in die Ausbreitungsparameter cry (x), crz (x) umge­rechnet werden. Diesen Faktor erhält man durch Vergleich mit

kurzzeitigen Tracerexperimenten, die bisher jedoch noch nicht

stattgefunden haben, so daß auf Literaturwerte zurückgegriffen

werden mußte (8),(9). Die Resultate erscheinen zufriedenstellend

Allerdings würde der Meßdauereffekt systematische Abweichungen

der aus den Windschwankungen ermittelten cr-Werte für Kurzzeit­

emissionen von den über Tracerexperimente ermittelten Werten für

Langzeitemissionen erwarten lassen, so daß die Anpassungsfak­

toren als vorläufig zu betrachten sind.

Für die realistische Beschreibung der bodennahen Aktivitäts­

konzentration bei jeder gemessenen Einzellage sind natürlich die

Ausbreitungsparameter aus den Tracermessungen heranzuziehen,

die zwar keine rein statistische Bedeutung mehr haben, aber eben

dadurch, daß sie auch die Windrichtungsänderungen, (wenn auch

Page 90: l

- 84 =

über ein hier im Grunde nicht angemessenes statistisches Modell)

berücksichtigen, die effektiven Umweltbelastungen liefern. Diese

Werte haben jedoch den Nachteil, immer nur die aktuelle meteoro­

logische Situation während des Tracerexperiments zu repräsen­

tieren und sind nicht unbedingt geeignet, direkt in einen Daten­

katalog für prognostische Rechnungen einzugehe~ der auf

charakteristische Ausbreitungslagen abgestellt sein muß. Es

wird zukünftig darauf ankommen, aus einer Vielzahl von Messungen

typische Ausbreitungsparameter für typische Ausbreitungs­

bedingungen herauszufiltern, wobei sich schon jetzt absehen läß~

daß die Klassifizierung der meteorologischen Situation nach 5 oder 6 Ausbreitungsklassen (Diffusionskategorien) nicht aus­

reichen wird (vgl. hierzu Kap. 4). Nach einer neuen Aufteilung

von Ausbreitungsklassen, die neben den üblichen meteorolgischen

Bedingungen auch die Bodenrauhigkeit berücksichtigen muß, sind

den einzelnen Ausbreitungslagen dann Ausbreitungsparameter zu­

zuordnen, die sich aus kritischer Würdigung der nach den ver­

schiedenen Verfahren ermittelten Werte ergeben. Daher ist damit

zu rechnen, daß die a-Werte künftig als außer von der Quell­

distanz auch von der Emissionshöhe und inirgendeinerWeise von

der Windrichtungsänderung abhängig zu beschreiben sein werden.

Page 91: l

- 85 -

Abb. 20 Testflächen der Ablagerungsmessungen

Page 92: l

- 86 -

3, ABLAGERUNGSUNTERSUCHUNGEN

3.1 Ablagerung von Aerosolen aus Abluftfahnen

Um die mögliche GBfährdung der Bevölkerung in der Nähe kern­

technis cher Anlagen durch die gleichsam kontinuierlichen Frei­

setzungen radioaktiver Abluft oder durch Unglücksfälle ab­

schätzen zu können, ist neben der Untersuchung der Ausbreitung

von Abluftfahnen die Kenntnis der Ablagerung radioaktiver

Stoffe aus Abluftfahnen am Boden unerläßlich.

Im Rahmen des Forschungsförderungsvertrages Nr. SC 24-003-PSTD

mit der Association EURATOM - C.E.A. wurden in der zweiten

Hälfte des Jahres 1970 die im Kapitel 2 beschriebenen Ausbrei­

tungsexperimente um Versuche zur Ablagerung radioaktiver Stoffe

aus Abluftfahnen am Boden erweitert. Zur Beschreibung der Ab­

lagerung wird in der Literatur die Ablagerungsgeschwindigkeit

vg (Falloutkonstante) herangezogen, die folgendermaßen definiert

ist:

= gesamte Ablagerung auf der Probefläche zeitintegrierte Luftkonzentration über der Probefläche

Sie beschreibt die Verknüpfung der durch die Emission hervorge­

ruJenen Luftverunreinigung mit der dadurch bedingten Ablagerung

auf horizontalen Flächen. Da nicht genau festgelegt ist, in

welcher Höhe über dem Boden die Luftkonzentration zu messen

ist, bleibt eine gewisse Ungenauigkeit in der Definition vor­

handen. Es ist üblich, sie in 1 m Höhe über dem Boden zu messen.

Bisher konnten in Verbindung mit den Ausbreitungsexperimenten

Nr. 8 bis 11 vier Messungen der Ablagerungsgeschwindigkeit von

Kupfer-Aerosolen auf verschiedenen Testflächen wie Filterpapier,

eingeschlämmten Boden mit glatter Oberfläche, glatten Metall­

oberflächen und Metalloberfläche mit Profil durchgeführt werden.

Die Testflächen sind zur einfacheren Handhabung in eine Kunst­

stoffplatte eingelassen. Weil die ß-Aktivität der kontaminier­

ten Proben im Low-Level-Meßplatz des 50 Probenwechslers aus­

gemessen wird, ist ihre Fläche auf einen Durchmesser von 5 cm

Page 93: l

- 87 -

beschränkt. Die Abb. 20 zeigt die Kunststoffplatte mit den

Testflächen. Am oberen Bildrand beginnend und im Uhrzeiger­

sinn fortschreitend sind zunächst vier glatte,umgedrehte

Metallschälchen zu sehen. Daran schließt sich die einge­

schlämmte Erdprobe an. Den Kreis ergänzt die Profilschale.

In der Mitte befindet sich als Testfläche das Filter Nr. 2775 von Schleicher u. Schilll, das bei den Ausbreitungsexperimen­

ten verwendet wird.

Die Kunststoffplatten mit den Testflächen werden bei den

Experimenten neben den Probennahmestationen ausgelegt. Aus

der durch die Probennahmestation in 1 m Höhe über dem Erd­

boden gemessenen integralen Aerosolkonzentration und aus der

auf den Testflächen gemessenen Aktivität ergibt sich nach der

Definitionsgleichung die Falloutkonstante.

In Tab. 19 sind die bei den vier Versuchen auf den Testflächen

in verschiedenen Entfernungen bestimmten Ablagerungsgeschwin­

digkeiten zusammengefaßt. Bei der Ablagerungsmessung Nr. 2 (Ausbreitungsexperiment Nr.9) setzte gegen Emissionsende aber

noch vor dem Einsammeln der Proben leichter Regen ein. Das

kann die im Vergleich zu den übrigen Messungen zu großen Werte

für die Falloutkonstanten erklären. Bei der Beurteilung der

Genauigkeit der Ablagerungsgeschwindigkeiten muß man bedenken,

daß die auf den verschiedenen Testflächen abgelagerten Akti­

vitäten selten den Nulleffekt um mehr als eine Zehnerpotenz

überschreiten. Die dadurch bedingte schlechte Statistik er­

klärt die große Streuung der einzelnen Falloutkonstanten. Um

die Ablagerungsgeschwindigkeit dennoch genau zu bestimmen,

bedarf es vieler Messungen, a~sdenen man einen Mittelwert er­

rechnen kann. Bei den durchgeführten Messungen sind keine

charakteristischen Unterschiede der Falloutkonstanten weder

bei den einzelnen Testflächen noch eine Abhängigkeit von der * Quelldistanz (Entfernung vom Emissionsort) festzus~ellen.

* Eine Veränderung der Ablagerungsgeschwindigkeit mit der Quell­distanz läßt Schlüsse auf eine Änderung des mittleren Radius der Aerosole bei der Ausbreitung zu.

Page 94: l

Tabelle 19

Ablagerungsgeschwindigkeit von Aerosolen auf verschiedene Testflächen

Ablagerungs- Entfernung der v /cm s-1 auf den Testflächen Mittelwert über messung Probe vom g

alle Proben Nr. Emissionsort Filterpapier Metallschale glatt Profilschale Boden einer Messung

220 m 0,100 0,130 0,066 0,130 265 m 0,100 0,066 0,170

1 635 m 0,027 0,055 0,072 690 m 0,200 740 m 0,096 .0 '240

Über die Entfernung

gemitteltes vg/cm s -1 0,105 0,123 0,118 0,101 0, 112

2* 635 m 0,34* 0 48 1; '

0, 29~'; 0, 4 3~'; 0,38~';

220 m 0,042 0,031 0,062 0,054 3 475 m 0,300 0,025 0,057

510 m 0,020 0,049 0,030 0,062

Über die Entfernung

gemitteltes vg/cm s -1 0,121 0,035 0,050 0 „058 0,065

220 m 0 „036 0,120 0,046

4 475 m 0,038 0,300 0,007 0,055 510 m 0,019 0,011 0,140 0,039 570 m 0,043 0,080 0,057 o,4oo

Über die Entfernung

gemitteltes vg/cm s -1 0,033 0, 107 0,081 0 „136 0,092

Mittelwert über alle Messungen aller Versuche: vg = 0,0913 cm s-1

* Nach der Emission und vor dem Einsammeln der Proben setzte leichter Regen ein. Die dadurch möglicherweise zu großen Werte von Vg sind bei der Mittelung über die Meßwerte aller Versuche nicht berücksichtigt.

CO CO

Page 95: l

- 89 =

Deshalb wurden alle gemessenen Ablagerungsgeschwindigkeiten

bis auf die zu großen Werte von Versuch 2 zur Berechnung eines

allgemeinen Mittelwertes herangezogen. Für die über die Ent­

fernungen und verschiedenen Testflächen gemittelte Ablagerungs­

geschwindigkeit vg erhält man

-1 cm s

Bei einem Vergleich mit den in Tabelle 3.4/1 von (1) zusammen­

getragenen Werten, die alle etwa bei vg = 0,1 cm s- 1 liegen,

ist eine gute Übereinstimmung mit den in der Literatur angege­

benen Ablagerungsgeschwindigkeiten für Aerosole festzustellen.

Weitere Messungen sind für eine größere Genauigkeit und bessere

Statistik geplant. Vielleicht lassen sich bei einer größeren

Zahl von Messungen auch Unterschiede der Ablagerungsgeschwin­

digkeit auf die verschiedenen Testflächen und eine Abhängig­

keit von der Quelldistanz feststellen.

3.2 Ablagerung von Jod aus Abluftfahnen

3.2.1 KONZEPTION

Neben der Ablagerung von Aerosolen interessiert die des elemen­

taren Jods (als eines der kritischsten Elemente) und der gas­

förmigen Jodverbindungen wie z.B. CH3J. Jod entsteht bei Kern­

spaltung mit großer Wahrscheinlichkeit. Über sekundäre chemi­

sche Reaktionen können sich andere Jodverbindungen bilden.

Die Ablagerung des in irgendeiner chemischen Form an Aerosole

angelagerten Jods wird durch die oben beschriebenen Ablage­

rungsversuche mit Kupferaerosolen erfaßt. Getrennt muß hingegen

die Ablagerung des elementaren Jods und der gasförmigen Jod­

verbindungen untersucht werden, da zu den mechanischen Abla­

gerungsprozessen der Aerosole noch chemische und biologische

Reaktionen hinzukommen können.

Page 96: l

- 90 -

Der stärkste Belastungspfad des Jods für die Bevölkerung ist die Ingestion über die selektive Nahrungskette Gras - Kuhmilch -

Schilddrüse. Deshalb sollen die folgenden Überlegungen sich

auch im wesentlichen auf Ablagerungsexperimente des elementa­

ren Jods oder der gasförmigen Jodverbindungen auf Gras bezie­

hen.

Ablagerungsmessungen des Jods - Jod steht hier und im folgenden

für elementares Jod oder gasförmige Jodverbindungen - können

auf drei verschiedene Arten durchgeführt werden:

a) durch Emission von radioaktivem Jod im freien Gelände

b) durch Freisetzung von nicht radioaktivem Jod im freien

Gelände und

c) durch Untersuchungen in einem abgeschlossenem System.

Die Vor- und Nachteile der drei Versuchskonzeptionen a, b und

c sollen kurz diskutiert werden, da in der Orientierungsphase

des Forschungsvertrages, die Ende Juni 1971 ausläuft, ein

mögliches und auf dem Gelände der KFA durchführbares Meßver­

fahren zur Bestimmung der Falloutkonstanten von Jod auf Gras

erarbeitet werden sollte.

Die Untersuchung der Ablagerungsgeschwindigkeit durch Emis.sion

von radioaktivem Jod im freien Gelände hat einmal den Vorteil,

daß man die bodennahe Luftkonzentration und die Ablagerung

direkt, einfach und genau messen kann. Zum anderen erfolgt

die Messung unter genau den natürlichen Bedingungen wie z.B.

Luftströmung, Luftschichtung, Windgeschwindigkeit, turbulente

Diffusion und Temperaturgradient, die als Parameter die Fallout­

konstante beeinflussen können.

Die Ablagerungsmessungen sollen nicht getrennt, sondern im

Zusammenhang und mit den Meßgeräten der Ausbreitungsexperimente

durchgeführt werden. Zur Abs.chätzung der benötigten integralen

Emissionsstärke Q wird die Falloutkonstante v des elementaren

Jods auf Gras mit vg = 1 cm s-1 , die mittleregWindgeschwindig-

Page 97: l

= 91 -

keit u mit u = 3 m s-1 und eine Empfindlichkeit des 50-Proben-2 wechslers von etwa 10 pCi/20 cm angesetzt. Geht man davo~ aus,

daß die Jodablagerung nur im Bereich der maximalen Bodenkon­

zentration untersucht wird und daß man zur Messung auch Gras

von 20 cm2 Bodenfläche in die Probenschale ohne Absorptions­

verluste für die ß-Strahlung unterbringen kann, so erhält man

für die Diffusionskategorie D folgende Werte nach Rechnungen von (1)

Emissionshöhe/m

10

20

30

50 80

100

150

benötigte integrale EmissionsstärKe Q/Ci

0,2

1,0

3,0

6,6 19,8 33,0 74,2

Die im Kapitel 2 beschriebenen Ausbreitungsmessungen für 50 m

Emissionshöhe haben gezeigt, daß die Konzentrationen im boden­

nahen Maximum um einen Faktor 2 bis 3 höher sind. Das

ändert aber nichts an der Größenordnung der für einen Versuch

dieser Versuchskonzeption benötigten integralen Emissions­

stärke.

Die vorläufige Ausnahmegenehmigung nach § 34 Abs. 3 der 1. SSVO für einen anderen Emittenten der KFA erlaubt vergleichsweise

die maximale Freisetzung von 10 mCi Jod/Woche in 50 m Höhe.

Für Methyljodid ist nach (12), (13), (14), (15) die Fallout­

konstante um etwa einen Faktor 100 kleiner. Daher muß die

integrale Emissionsstärke unter sonst gleichen Bedingungen

um denselben Faktor größer sein. Wie man aus der Zusammen­

stellung ersehen kann, benötigt man für jeden einzelnen Ver­

such große integrale Emissionsstärken Q, deren Freisetzung

in der Nähe dicht besiedelter Gebiete wegen der möglichen

Page 98: l

- 92 -

Gefährdung der Bevölkerung nicht möglich ist. Man kann daran

denken, die Experimente mit ganz geringer Emissionshöhe auf

einem abgegrenzten und gut abgeschirmten Versuchsfeld durch­

zuführen. Auf dem Gelände der KFA steht ein solches Versuchs­

feld aber nicht zur Verfügung. Die Versuchskonzeption a zur

Bestimmung der Falloutkonstanten von Jod und Methyljodid auf

Gras läßt sich daher auf dem Gelände der KFA nicht verwirk­

lichen.

Als zweite mögliche Versuchsdurchführung soll die Bestimmung

der Ablagerungsgeschwindigkeit durch die Emission von nicht

radioaktivem Jod (Versuchskonzeption b) diskutiert werden. Der

Vorteil dieser Meßmethode besteht wie bei Versuchskonzeption a

darin, daß die Untersuchungen unter realistischen Versuchsbe­

dingungen durchgeführt werden können. Die Schwierigkeit des

Verfahrens ist darin zu sehen, daß das durch das Experiment

freigesetzte und auf dem Gras abgelagerte Jod neben dem natür­

lichen Jodgehalt des Grases bestimmt. werden muß. Da es bei

der Messung der interessierenden Ablagerungsgeschwindigkeit

auf das Verhältnis der Jodkonzentration in der Luft über der

Probe und im Gras ankommt, muß ferner der natürliche Jodgehalt

der Luft bekannt sein, um die geeignete Emissionsstärke wählen

zu können.

In der Literatur (16), (18) wird der Jodgehalt von Pflanzen

mit 0,07 bis 1,2 ppm bzw. von Gras mit 0,03 bis 2,6 ppm Jod

in der Trockensubstanz angegeben. Große Gaben von Jod sind

für die Pflanzen schädlich (17), während geringe Mengen stimu­

lierend wirken. Die Grenze, von der ab Jodgaben die Pflanzen

schädigen, wird mit 6 bis 10 ppm angegeben.

Zur Abschätzung der benötigten integralen Emissionsstärke soll

der natürliche Jodgehalt mit 1,2 ppm und die Trockenmasse des

Grases von 1 m2 Fläche mit 300 g angenommen werden. Soll der

natürliche Jodgehalt des Grases nur verdoppelt werden und

rechnet man mit der Diffusionskategorie D, vg = 1 cm s-1 und

Page 99: l

- 93 -

-1 u = 3 ms (wie bei der Versuchskategorie a), so erhält man

nach (1) für die benötigte integrale Emissionsstärke Q in

Abhängigkeit von der Emissionshöhe folgende Werte:

Emissionshöhe/m

10

20

30

50 80

100

150

benötigte integrale Emissionsstärke ~/kg

0,083

0,360

0,83

2,41

7,22

12,05

27,10

Die hier durchgeführten Abschätzungen liefern wahrscheinlich

zu große Werte für Q. Einmal ist nach den eigenen im Kapitel 2

beschriebenen Mess~ngen das Maximum der bodennahen Luftkonzen­

tration bis zu einem Faktor 3 größer, d.h. Q könnte um

diesen Faktor kleiner sein. Zum anderen ist v wahrscheinlich O'

um einen Faktor 2 bis 3 für den Graswuchs., wie man ihn

hier im Sommer findet, zu klein angenommen, so daß man wiederum

eine um den gleichen Faktor geringere integrale Emissionsstärk~

benötigt. Schließlich kann man für die starken Wachstumszeiten

unter Umständen auch noch von einem geringeren natürlichen

Jodgehalt ausgehen. Dies wird im Kapitel 3.2.3 noch ausführ­

licher diskutiert werden. Insgesamt gesehen ist die angegebene

Größenordnung der integralen Emissionsstärken aber für die

vorgesehenen Versuche notwendig.

Um die freigesetzte Jodmenge in Grenzen zu halten, muß die

Emission des Jods auf Emissionshöhen bis etwa 30 m beschränkt

bleiben. Da durch diese Untersuchungen nicht die Ausbreitung

sondern nur die Ablagerung des elementaren Jods auf Gras ge­

messen werden soll, bedeutet die Beschränkung in der Emissions·

höhe keine Einschränkung der Allgemeinheit der Versuchsbedin­

gungen. Durch eine geringe Emissionshöhe rückt im Gegenteil

Page 100: l

- 94 -

das Maximum der bodennahen Luftkonzentration näher an den

Emissionsort heran. Bei 20 m Emissionshöhe liegt das Maximum

der bodennahen Luftkonzentration, wenn wir die im Kapitel 2

beschriebenen Experimente extrapolieren, vielleicht bei 100

bis 200 m. Die Flugzeit des elementaren Jods von der Frei­

setzung bis zur Ablagerung beträgt bei einer mittleren Wind­

geschwindigkeit von u = 3 m s-1 etwa 33 bis 67 s. In dieser

Zeit ist die Wahrscheinlichkeit, daß das bei der Freisetzung

elementare Jod durch chemische Reaktionen in der Atmosphäre

in eine andere Verbindung, z.B. Jodid, übergeführt wird, ge­

ringer als bei größeren Flugzeiten. Die bei so angelegten

Versuchen gemessene Ablagerungsgeschwindigkeit ist daher im

wesentlichen dem elementaren Jod zuzuordnen.

Da man bei dieser Versuchskonzeption den Jodgehalt des Grases

und der Luft vor und nach der Emission zur Berechnung der

Falloutkonstanten bestimmen muß, ist dieses Meßverfahren unge­

nauer als das der Versuchskonzeption a.

Wie schon angeführt wurde, ist die Ablagerungsgeschwindigkeit

von Methyljodid um etwa einen Faktor 100 kleiner. Daher müssen

die zu ihrer Bestimmung benötigten integralen Emissionsstärken

um den gleichen Faktor größer sein.

Als dritte Versuchsdurchführung ist die Messung der Ablage­

rungsgeschwindigkeit in einem geschlossenen System, gemeint

ist z.B. eine Glovebox, zu diskutieren. Da es sich um ein

geschlossenes System handelt, ist eine Gefährdung von Menschen

bei Freisetzung selbst größerer Aktivitäten weitgehend ausge­

schlossen. Diese Untersuchungen können mit radioaktiven Stoffen

in hoher Konzentration durchgeführt werden und haben daher den

Vorteil der größeren Meßgenauigkeit. So können die Fallout­

konstanten auch von Gasen mit sehr kleiner Ablagerungsgeschwin­

digkeit, wie z.B. cH3J, bestimmt werden. Die natürlichen Ver­

suchsbedingungen wie Luftströmung, Luftschichtung, Temperatur­

gradient und turbulente Diffusion lassen sich auch mit größtem

Page 101: l

- 95 -

Aufwand nur unvollkommen in einer Box nachahmen. Dadurch

können die in der Glovebox gemessenen Ablagerungsgeschwindig­

keiten systematisch falsch sein. Durch einen Vergleich der so

gewonnenen Falloutkonstanten mit den in Feldversuchen gemes­

senen ist es unter Umständen jedoch möglich für jeden Para­

metersatz einer Wetterlage einen allgemein gültigen Korrek­

turfaktor zu gewinnen, der den Anschluß von Boxmessungen an

Freilandversuche ermöglicht. Falls diese Korrekturfaktoren

sich für Gase und Aerosole mit bekannten Falloutkonstanten

als gleich herausstellen, würden diese Untersuchungen in der

Box die Bestimmung der unbekannten und sehr kleinen Ablage­

rungsgeschwindigkeiten von Gasen, die im Freien kaum meßbar

sind, gestatten.

3.2.2 LITERATURÜBERBLICK

Die Meßmethoden a und c sind in der Literatur im Zusammenhang

mit Ablagerungsmessungen von Jod auf Gras beschrieben. In de~.

letzten Zeit sind vor allem die Untersuchungen der US Atomic

Energy Commission in Idaho Falls (11), (12), (13), (14), (15) bekannt geworden, deren Ergebnisse, soweit sie hier interessie­

ren, zusammenfassend kurz angeführt werden sollen.

Die Untersuchungen, die im Jahre 1963 im großen Umfang began­

nen, hatten zum Ziel, die Kinematik des Transports von radio­

aktivem Jod von der Freisetzung in der Atmosphäre über die

Ablagerung auf dem Gras, die Aufnahme durch die Kuh, die Wei­

tergabe durch die Kuhmilch bis hin zur menschlichen Schild­

drüse zu verfolgen. Bei den Versuchen wurden von mehreren Stän­

dern in ungefähr 90 cm Höhe zusammen etwa 1 Ci 131J in der

Wüste von Idaho freigesetzt. Auf einer Fläche von etwa

400 x 300 m wurde die durch die Emission bewirkte Jodkonzen­

tration der Luft von einem dichten Meßstellennetz gemessen,

und die Jodablagerung und seine Halbwertszeit auf dem Gras

bestimmt. Zu der physikalischen Halbwertszeit (T = 8,05 d)

wurde die biologische Verweilzeit (Halbwertszeit) von Jod auf

Page 102: l

- 96 -

Gras zu 13 Tagen gemessen. Die Ablagerungsgeschwindigkeit von

Jod auf Gras, bezogen auf die Jodkonzentration in der Luft

1 m über dem Boden, ist unter sonst gleichen Bedingungen pro­

portional zur Massenbelegung (Trockenmasse) des Bodens mit

Gras. Die Proportionalitätskonstante a beträgt (14, Fig. 11,

Seite 27)

2 a = 0,0096 cm/s · m /g

In einem Experiment wurde die mittlere Verteilung der Radio­

aktivität des Grases in Abhängigkeit von der Höhe über dem

Boden gleich nach der Jodfreisetzung und sechs Tage später

gemessen. Das Maximum der Verteilungsfunktion zeigte nicht

die entsprechend dem Graswuchs erwartete Verschiebung zu

größeren Abständen vom Boden (14, Seite 35).

Obwohl zahlreiche Messungen der Falloutkonstanten bei ver­

schiedenen Grashöhen und Grassorten vorliegen, meinen die

Autoren, daß so lange weitere Experimente mit den verschie­

densten Parametern nötig sind, bis der Aufnahmevorgang des

Jods durch Gras im einzelnen verstanden ist.

Es wurden nur zwei Messungen mit Methyljodid durchgeführt.

Diese zeigten aber, daß die Ablagerungsgeschwindigkeit um

etwa einen Faktor 100 kleiner ist als die des elementaren

Jods.

Neben den skizzierten Experimenten im Freiland sind in Idaho

Falls Experimente in einer Box geplant, die es erlaubt, zahl­

reiche Parameter wie Windgeschwindigkeit, Luftfeuchtigkeit,

Beleuchtungsdauer und Lichtintensität definiert einzustellen.

In Vorversuchen wurde festgestellt, daß die Ablagerungsge­

schwindigkeit bei starker Beleuchtung und Luftfeuchtigkeit

größer ist als bei Dunkel- und Trockenheit.

Page 103: l

- 97 -

Der letzte Bericht über das CERT*-Programm und die Boxver­

suche erschien im Dezember 1968. Darin wurden neue Versuche

angekündigt. Leider sind uns jedoch keine weiteren Progress­

Reports bekannt geworden.

3.2.3 VORBEREITUNG VON FELDVERSUCHEN

Die im Kapitel 3.2.1 vorgestellte Versuchskonzeption a, bei

der radioaktives Jod freigesetzt wird, ist auf dem Gelände

der KFA wegen der möglichen Gefährdung der Bevölkerung nicht

durchführbar. Für Feldversuche auf dem Gelände der KFA bleibt

daher nur die Versuchskonzeption b übrig. Bei dieser Versuchs­

durchführung ist die genaue Kenntnis des natürlichen Jodge­

halts der Luft und des Grases Voraussetzung.

Nach den ebenfalls im Kapitel 3.2.1 mitgeteilten Literatur­

werten für den natürlichen Jodgehalt des Grases ist dieser

sehr klein. Zu seiner Bestimmung ist daher eine überaus emp­

findliche und genaue Nachweismethode erforderlich. Aufgrund

der Beimengung vieler anderer Elemente ist der Untergrund

für eine Neutronen-Aktivierungsanalyse zu groß. Nach Vorschlag

des Zentrallabors für Chemische Analyse der KFA Jülich, für

dessen Mitarbeit an dieser Stelle herzlich gedankt werden

soll, wird die Jodbestimmung auf folgende Weise durchgeführt.

Die Reduktion des vierwertigen Cers durch dreiwertiges Arsen

ist eine Reaktion, die extrem langsam abläuft. Die Reaktions­

geschwindigkeit kann jedoch stark beschleunigt werden, wenn

der Reaktionslösung Spuren von Jod beigegeben werden. Die

Masse des reduzierten Cers ist in einem ausreichend großen

Bereich proportional zur Menge des zugesetzten Jods. Die

photometrisch gemessene reduzierte Cer-Menge bestimmt über

eine Eichkurve die Masse des zugesetzten Jods. Die Weiter­

entwicklung dieser in der Literatur (19), (20) beschriebenen

* CERT: Controlled Enviromental Radioiodine Tests

Page 104: l

- 98 -

Jodbestimmung soll in einer Veröffentlichung vom Zentrallabor

für Chemische Analyse vorgestellt werden.

Für die Bestimmung werden je Probe nur Bruchteile eines Gramms

der Trockensubstanz benötigt, die feucht verascht wird.

Der Jodgehalt einer festen Probe kann unmittelbar gemessen

werden. Die Jodkonzentration der Luft wird bestimmt, indem

die Jodabscheidung beim Durchströmen der Luft durch ein mit

Aktivkohle präpariertes Faserfilter oder durch eine Aktivkohle­

Granulatpatrone gemessen wird.

Die Ergebnisse, die mit diesem Verfahren für den natürlichen

Jodgehalt in Grasproben erhalten wurde, sind in Tab. 20 zu­

sammengefaßt und in Abb. 21 praphisch dargestellt. Die Zahlen­

angaben beziehen sich auf die Trockenmasse. Getrocknet wurde

das Gras jeweils 15 Stunden bei 100° C. Der Fehler des Mittel­

wertes, den man aus mehreren Proben, die an einem Ort an

einem Tage entnommen wurden, mit Hilfe Gaußscher Fehlerrech­

nung bilden kann, beschreibt den Gesamtfehler des Verfahrens

von der Probennahme bis zum chemischen Bestimmungsprozeß und

beträgt im Mittel etwa 10 %. Bei der Kritik an der Genauigkeit

dieser Bestimmung muß man bedenken, daß durchaus eine Variation

des Jodgehalts z.B. zwischen den Blattspitzen und den Wurzel­

ansätzen möglich ist. Da beim Einholen der Proben alle Anteile

mitgenommen werden, besteht durchaus die Möglichkeit, daß die

chemische Analyse einmal diesen und einmal jenen Anteil bevor­

zugt erfaßt.

Ganz allgemein ist für alle drei Probennahmeorte festzustellen,

daß im frühen Frühjahr der natürliche Jodgehalt im Vergleich zu

den Literaturwerten relativ hoch ist, daß er aber vielleicht

bewirkt durch das einsetzende Wachstum des Grases stark ab­

nimmt und den bei der Abschätzung im Kapitel 3.2.1 benutzten

Wert von 1,2 ppm unterschreitet. Mit Beginn des Sommers steigt

der Jodgehalt an allen betrachteten Orten wieder an. Das Gras

um den Meteorologischen Turm wurde regelmäßig mit dem Rasenmäher

Page 105: l

99

Tabelle 20

Natilrlicher Jodgehalt des Grases

Jodgehalt Datum Probe Ort /ppm

19. 4. 71 1 MT 2,32 2 II 2,47 3 II 2,47 4 II 2,46 5 II 3,63

12.5.71 31 II 1,Bo 32 II 2,22 33 11 2,32

B. 6. 71 55 II 1,35 56 II 1,0B 57 II 0,90

23. 6. 71 62 II 1,72 63 II o,B1 64 11 1,20

2.7.71 76 II 2,25 77 II 2,70 7B II 4,23

B.7.71 B3 II o,6B B4 II 0,54 B5 II 0' 57

21.4.71 11 SB 1,95 12 II 2 ,05

17,5,71 43 II o,B2 44 II 0 '75

B. 6. 71 5B II o,B1 59 II 0,90

23.6.71 65 II 1,26 66 II 0 ,52

2.7.71 79 II 1,44 Bo II 1,56

21.4.71 13 S9 3,37 14 11 4,65

23.4.71 1B II 1,56 19 11 1,70

17.5,71 45 11 0,75 46 II 0,63 47 11 0,75

B. 6. 71 60 II 0,24 61 11 0,15

23.6.71 67 II 0,75 6B II 0,74

2.7.71 B1 II 1,32 B2 11 0,57

'

23.4.71 15 S5 1,B7

Alle Extinlctionen wurden doppelt bestimmt.

Abkilrzungen: MT SB S9 S5

Meteorologischer 'Turm Probennahmestation B

9 5

Mittelwert /ppm

2,67

2,11

1,11

1,24

3,06

0,596

2,00

o,7B5

o,B55

o,BB5

1,50

4,01

1,63

o, 71

0,195

0,745

0,945

relativer Fehler

des Mittelwertes

9,2 %

7,5 %

12 %

21 %

19,6 %

2,3 %

2,5 %

4,5 %

5,3 %

3B %

4 %

16 %

4,3 %

5,6 %

23 %

0,7 %

40 %

Page 106: l

E a. a.

Ul <ll Ul d '-(!)

Ul <ll

"O

.:!::: d .c. <ll Cl

"O 0 -.

- 100 -

4,0

-Probennahmestation 9

X

Meteorologischer Turm-

X

0

x-----x

15.4. 30.4. 31.5. 30.6.

-April----111111>-...i.~-----Mai ----------Juni --------i!lli>~l„4111-Juli -

Zeit

Abb. 21 Natürlicher Jodgehalt des Grases

Page 107: l

Datum

23.4,71

11.5,71

II

II

II

11.5.71

12.5,71

II

II

II

- 101 -

Tabelle 21

Natürlicher Jodgehalt der Luft

Probe Bemerkung Jodgehalt Mittelwert relativer Fehler /ppm /ppm des Mittelwertes

21 leer 0,96

23 lt 0,84

24 II 1,58

25 II 1,96

26 II 1,73 1,41

22 bestaubt 8,78

27 II 4,89

28 II 8,4

29 II 12,10

30 II 2,52 7,34

Für die Messungen wurde das Aktivkohlepapier­

filter 509 von Schleicher u. Schüll verwendet mit einer Massenbelegung von 15 mg/cm- 2

15,6 %

22 %

Page 108: l

- 102 ~

Tabelle 22

Natürlicher Jodgehalt von Filtern

(alle Filter sind unbestaubt)

Filterbezeichnung Jodgehalt Mittelwert /ppm /ppm

Schleicher u. Schüll 0,96 509 0,84

1,58

1,96

1,73 1,41

Aktivkohle gekörnt 4,51 Merck, 2514 2,4 3,45

Schleicher u. Schüll 2,28

2775 2,52 2,40

Luwa-gelb 3,48

2,46

2 ,28 2,77

relativer Fehler des Mittelwertes

15,6 %

31 %

5 %

125 %

Page 109: l

- 103 -

gemäht, während das Gras an den Probennahmestationen 8 und 9, die an einer Landstraße aufgestellt sind, sich selbst über­

lassen wurde.

Neben dem natürlichen Jodgehalt des Grases wurde der der Luft

in der oben beschriebenen Weise bestimmt. Die Meßergebnisse

sind in Tab. 21 wiedergegeben. Da durch die Filter (Aktivkohle­

papierfilter 509 von Schleicher u. Schüll) je 16 m3 Luft ge­

saugt wurden und sie einen effektiven Durchmesser von 50 mm

und eine Massenbelegung von 15 mg/cm2 hatten, berechnete man

eine mittlere Jodkonzentration für den 11. bzw. 12. 5. 1971

von

1,09 · 10-7 g Jod/m3 Luft ± 30 %

Welchen Schwankungen dieser Mittelwert bei den verschiedenen

Witterungsbedingungen unterworfen ist, wurde bisher nicht ge­

prüft. Bei den geplanten Versuchen wird die Jodkonzentration

in der Luft etwa 10-5 g Jod/m3 Luft im bodennahen Maximum be­

tragen und demgegenüber ist der natürliche Jodgehalt der Luft

zu vernachlässigen.

Neben dem Aktivkohlepapier wurden noch folgende Filter ge­

testet: Kohlegranulat (Aktivkohle gekörnt, Merck 2514),

Schleicher u. Schüll Filter Nr. 2775 und schließlich das

Luwa-gelb-Filter. Sie erwiesen sich alle als nicht so geeig­

net, da ihr natürlicher Jodgehalt zu hoch ist. Die Meßergeb­

nisse sind in Tab. 22 zusammengetragen.

Schließlich wurden noch Jodbestimmungen im Erdboden und im

Regenwasser durchgeführt. Die Bestimmung des natürlichen Jod­

gehalts im Erdboden ist in Tab. 23 wiedergegeben. Es läßt

sich keine Schwankung im Rhythmus der Jahreszeit feststellen.

Aufgrund des unbeabsichtigten aber doch unvermeidlichen Ein­

schlusses von organischen Substanzen in den Erdproben läßt sich

ein Teil der Schwankungen der Jodbestimmungen erklären, Im all­

gemeinen ist der Jodgehalt des Erdbodens größer als der des

Grases.

Page 110: l

Datum

19.4.71

21.4.71

13.5.71

2B.6.71

23.4.71

2B.6.71

23.4.71

2B.6.71

23.4.71

- 104 -

Tabelle 23

Natürlicher Jodgehalt des Erdbodens

Probe Ort Jodgehalt Mittelwert relativer Fehler /ppm /ppm des Mittelwertes

6 MT 4,5

7 II 4,2 4,35 3 %

B II 2,90

9 II 3„56 10 II 3,24 3,23 5,7 %

34 II 6,BB 35 II 4,30 5,59 23 %

69 II 2,04 70 II 1,BB 71 II 1,30 1,74 12,9 %

16 SB 1,24 17 II 1,40 1,32 6,1 %

72 II 1,32

73 II 1,36 1,34 1,5 %

1B S9 1,56 19 II 1,70 1,63 4,3 %

74 II 1,76

75 II 1,4B 1,60 7,5 %

20 S5 0,76 0,76

Alle Extinktionen wurden 3fach bestimmt. Abkürzungen: MT

SB S9 S5

= = = =

Meteorologischer Turm Probennahmestation B II 9 II 5

Page 111: l

= 105 =

Es wurden bisher nur zwei Jodbestimmungen im Regenwasser

durchgeführt. Die beiden Werte 0,12 ppm und 0,15 ppm stimmen

gut überein. Zum Vergleich sei noch die Größenordnung des

radioaktiven Jods im Regenwasser angeführt. Sie schwankt von

un.meßbar kleinen Werten bis etwa O, 8 pCi Jod/l Regenwasser.

zusammenfassend kann folgendes festgestellt werden:

1. Das von dem Zentrallabor für Chemische Analyse angewendete

Verfahren zur Bestimmung des natürlichen Jodgehalts im

Gras, im Erdboden und in der Luft ist empfindlich und

liefert reproduzierbare Ergebnisse.

2. Mindestens in der Wachstumszeit kann der natürliche Jodge­

halt im Gras so gering sein, daß Ablagerungsmessungen mit

Aussicht auf Erfolg durchgeführt werden können. In der

Zeit, in der das Gras noch hinreichend kurz ist, nimmt

der Jodgehalt pro m2 Fläche noch so kleine Werte an, daß

auch Ablagerungsmessungen vorgenommen werden können. Nur

dann, wenn das Gras üppig steht und auch der natürliche

Jodgehalt groß ist, versprechen Ablagerungsmessungen wenig Erfolg.

3. Da der natürliche Jodgehalt im Jahresablauf Schwankungen

unterworfen ist, muß vor jedem Ablagerungsexperiment der

Jodgehalt neu bestimmt werden.

3.2.4 VERSUCHE IN EINEM ABGESCHLOSSENEM SYSTEM

Mit den Messungen der Jodablagerung in einem geschlossenen

System (Versuchskonzeption c) wurde begonnen. Dazu wurde eine

Glovebox (Abb. 22) umgerüstet. Der Ansaugstutzen (2), der zu

einem Filtersystem (3) führt, ist bei den Versuchen über ein

Rotameter mit einer Pumpe verbunden und dient zur Bestimmung

der mittleren Jodkonzentration der Luft. Gleichzeitig wird der

bei den Experimenten aus Sicherheitsgründen erforderliche

Unterdruck über diesen Zweig erzeugt. Der Unterdruck in der

Page 112: l

9 '~/ -:,,

5- ~\ / _)

7

- 106 -

/ /

2

6

1

10

4

7

1. Schleuse 2. Ansaugstutzen 3. Filter, bzw. Kohlegranulatpatrone

zur Bestimmung des Jodgehalts der Luft

4. Handschuhstutzen 5. Manometer 6. Pumpstutzen 7. Einlaßventile 8. Jodeinlaß 9. Ventilator

10. Grasprobe

Abb. 22 Glovebox

Page 113: l

- 107 -

Kammer wird mit dem Manometer (5) gemessen und beträgt etwa

6 cm Wassersäule bei 0,75 m3 abgepumter Luft pro Stunde. Das

Filtersystem (3) war (bis auf Versuch 1) bei den bisherigen

Versuchen mit mindestens zwei hintereinander geschalteten

Aktivkohlepapierfiltern Nr.509 von Schleicher und Schüll aus­

gestattet, kann aber auch durch eine Aktivkohle-Granulatpatro­

ne ersetzt werden. Aus den für beide Filter gemessenen Impuls­

zahlen ni bzw. Aktivitäten kann der Filterwirkungsgrad n nach

folgender Gleichung berechnet werden:

n =

Die Entfernung zwischen dem Filtersystem und der Grasprobe (10)

kann variiert werden. Bei den bisherigen Versuchen betrug der

Abstand Filtersystem Grasspitzen etwa 10 cm. Nach Beendigung

der Messung k~nn das restliche Jod über den Pumpstutzen mit

Kohlegranulatfilter (6) schnell entfernt werden.

Zunächst hat die Freisetzung des elementaren Jods aus der

aktiven KJ-Lösung Schwierigkeiten bereitet, da der aus Sicher­

heitsgründen notwendige Unterdruck in der Kammer aufrechter­

halten und die Absorption der Filter durch Fremdgase nicht

herabgesetzt werden sollte. Nach der Reaktionsgleichung

10 KJ + 2 KMn0 4 + 8 H2so 4 = 5 J 2 + 2 Mnso4 + 6 K2so 4 + 8 H20

wird das aktive mit dem zugesetzten inaktiven Jod unter stän­

digem Umrühren mit einem Magnetrührer und durch Erhitzen aus

der KJ-Lösung freigesetzt und über den Stutzen (8) auf kurzem

Wege in die Box geleitet. Die Emissionszeit beträgt etwa

10 bis 60 min. Dabei ist die Jodfreisetzung so langsam und

kontinuierlich, daß man keine Jodschwaden beobachten kann.

Die Box hat ein Volumen von 0,34 m3 und enthält keine größeren

Metallteile. Die Luft in der Kammer wird durch einen kleinen

Ventilator (9) ständig umgewälzt, um Inhomogenitäten in der

Jodkonzentration zu vermeiden. Ab Versuch 2 wurden zusätzlich

zu dem Rasenstück verschiedene Testflächen in der gleichen

Page 114: l

1 "I/ I;

= 108 =

Anordnung, wie sie bei den Kupfer-Aerosol-Ablagerungsmessungen

be~chrieben wurde, in der Glovebox ausgelegt und ausgemessen.

Die noch vorhandenen mehrfachen Testflächen wurden mit der

fortschreitenden Zahl der Versuche durch andere Flächen wie

Plexiglas, rotes PVC (Material der Box) und einem schwarzen

Aktivkohlepapierfilter (Meßfilter) ersetzt.

Bei den Ablagerungsmessungen wird in der Regel folgendermaßen

vorgegangen. Zunächst wird unmittelbar vor dem Versuch ein

Stück Rasen von etwa 300 cm 2 Fläche ausgestochen. Das Gras

wird mit der etwa 5 cm dicken Erdschicht in eine Glasschale

so eingelegt, daß die Oberkante der Erdschicht mit den Gefäß­

wänden abschließt und das Gras frei herausschaut. Nach dem

Einbringen der Rasenprobe, der Testflächen und dem Einschalten

des Ventilators wird das Filtersystem neu bestückt. Nach einer

Pumpzeit von etwa 2 min hat sich der Gleichgewichtsunterdruck

eingestellt und es kann mit der Emission des Jods begonnen

werden. Nach dem Ende der Freisetzung wird noch etwa 0,1 bis

2 Stunden weitergepumpt. Anschließend werden die Proben und

die Filter entnommen und das Gras mit einer Schere abgeschnit­

ten. Um die Box für einen weiteren Versuch vorzubereiten, wird

nach jedem Versuch noch 5 bis 10 Stunden über das erneuerte

Filtersystem die Luft und damit das restliche Jod abgepumpt.

Das Gras, der Erdboden unter dem Gras und die Meßfilter zur

Bestimmung der mittleren Jodkonzentration werden nach dem Ver­

such mit einem GeLi-Detektor spektrometrisch ausgemessen. Die

Größe der anderen Proben ist so gewählt, daß ihre Aktivität

mit einem Low-Level-Meßplatz mit automatischem 50-Probenwechs­

ler bestimmt werden kann.

Die gemessenen Ablagerungsgeschwindigkeiten von Jod auf Gras

und auf den unter dem Gras befindlichen Erdboden sowie die

Emissionsbedingungen sind in Tab. 24 zusammengestellt. Auf­

fallend sind die kleinen Falloutkonstanten und die geringen

Filterwirkungsgrade (erwarteter Filterwirkungsgrad n = 1) in

Versuch 1 und 2. Die Übereinstimmung der Ablagerungsgeschwin-

Page 115: l

Tabelle 24

J'odablagerung aur Gras

freigesetztes J'od weitere

Emissions- Pumpzeit Wirkungs-Versuch Datum nicht aktiv aktiv dauer/h vor grad des

/mg /µCi Probeent- Filters nahme/h

1 23.4.71 634,5 13 1 2+ 12 %1' '

2 4.5.71 634,5 5 0,88 1 12 %

3 13.5.71 126,9 8,4 1 1 23,8 %

4 2. 6. 71 12,7 7,8 1 1,42 99,1 %

5 7.6.71 12,7 8,1 1 0,25 99,49 %

6 21.6.71 6,35 6 1 0,13 99,49 %

7 1. 7. 71 6,35 0,6 0,167 0,217 99,7 %

1' geschätzt

+mit einer zweiten Pumpe 10 m3/h

** es handelt sich um den Boden unter dem Gras -:,•;** Verweilzeit von 13 Tagen berücksichtigt

Luftdurchsatz Gras

Rotameter- m3!h stand vg/cm s -1

138 1 0,042

137 1 0,042

147 1,085 0,091

125 0,89 0,49

118 0,83 0,60

106 0,724 2'101dd:

128 0,915 0,58

Trocken-masse /g m-2

110

130

246

360

308

280

253

Boden1' 1'

vg/cm s -1

-

0,084

0,076

0,15

0,15

0,86

0,32

µ.

0 '-0

Page 116: l

Tabelle 25

Jodablagerung auf Testflächen

eingeschwemm.ter Boden glatte Schale Profilschale Filter weiß

Versuch r! -1 1

v/cm s -1

v/cm s -1 -1

v cm s Tl T2 Tl T2 Tl T2 vg/cm s Tl

1 - - - - - - - - - -2 0,015 - - 0,005 - - 0,044 - - 0,0075 -3 0,084 - - 0,0038 - - 0,016 -

1 ~a 0,0076 -

4 0,15 3,4 d nein 0,03 2,3 d ja 0,065 2,0 d 0,079 1,8 d

5 0,205 2,9 d nein 0,016 2,2 d ja 0 ,031 2,2 d ja 0,011 2,3 d

6 0,57 2,8 d nein 0,11 2,0 d ja 0,19 2,6 d ja 0,315 3,3 d

7 0,208 2,9 d nein 0,054 2,3 d ja 0,10* 1,3 d* ja* 0,087 4,2 d

Ab Versuch 4 sind die vg bezüglich Verweilzeit T1 + T2 korrigiert.

* zum ersten Male aus Edelstahl

Filter schwarz Plexiglas

T2 v/cm s -1

Tl T2 v/cm s -1

Tl

- - - - - -

- - - - - -- - - - - -

nein - (oo) nein 0,02 3,2 d

nein - - - 0,025 3 '7 d

nein 1,41 (oo) nein 0,095 3,4 d

nein 0,48 (oo) nein 0,042 1,9 d

PVC rot

T2 v cm s r! -1 Tl

- - -- - -- - -ja 0,089 2,9 d

nein 0,084 3,9 d

ja 0,76 3,0 d

ja 0,011 3,2 d

T2

---ja

nein

ja

nein

1-' 1-' 0

Page 117: l

- 111 -

digkeit von Jod auf Gras zeigt aber, daß das Meßverfahren

reproduzierbar ist und keine Meßfehler vorliegen. Es wird

daher angenommen, daß schon in der ersten Phase des Versuchs

die Oberflächen der Meßfilter und des Grases so viel Jod

aufnehmen, daß eine Sättigung eintritt. Die in den nächsten

Versuchen (ausgenommen Versuch 7) mit einer reduzierten Men­

ge des zugesetzten nicht radioaktiven Jods gemessenen Abla­

gerungsgeschwindigkeiten stehen in Übereinstimmung mit dieser

Annahme. Die Ablagerungsgeschwindigkeiten von Jod auf die

anderen Testflächen, wie sie in Tab. 25 dargestellt sind,

zeigen einen ähnlichen Verlauf. Daraus muß man schließen,

daß die Ablagerungsgeschwindigkeit unter sonst ähnlichen

Versuchsbedingungen bei extrem großen Jod-Luftkonzentrationen

um gut eine Größenordnung kleiner ist als bei niedrigeren

Jodkonzentrationen.

Im Versuch 7 wurde im Gegensatz zu den Versuchen 1 - 6 die

Emissionsdauer auf 10 min beschränkt. Die gemessenen Fallout­

konstanten sind im Vergleich zu Versuch 6, der unter sonst

gleichen Bedingungen durchgeführt wurde, um einen Faktor 2

bis 3 kleiner. Sollten sich diese Beobachtungen in weiteren

Versuchen erhärten, so ist dies ein Hinweis darauf, daß die

Ablagerungsgeschwindigkeit des Jods auf verschiedene Test­

flächen nicht nur eine Funktion der Jodkonzentration in der

Luft ist, sondern auch der Zeit, die die Abluftfahne zum

Passieren braucht.

Im Kapitel 3.2.2 wurde mitgeteilt, daß für auf Gras abgelager­

tes Jod in Idaho Falls eine biologische Verweilzeit von 13

Tagen bestimmt wurde. Ähnliche Messungen wurden in Versuch

6 und 7 für abgeschnittenes Gras durchgeführt. Versuch 6 scheint in Übereinstimmung mit dieser Verweilzeit zu sein,

während Versuch 7 (hier wurde das Gras einige Zeit unter einem Abzug stehengelassen) eine unendliche Verweilzeit zeigt. Bei

allen Versuchen wurde das Gras in eine Ringschale gegeben und

diese zum Schutz gegen Kontamination von einer Kunststoffolie

umschlossen. Weitere Messungen sind zu einer eindeutigen Aussage

nötig.

Page 118: l

112

10

X\ x Meßpunkte

§ 10

X"-. x-......_x...__x

-----~x~-J<.-x--L._x-,,_...,xr-x-x-x-x-x-x-Probe 1 Metallschale glatt

·- x--x--x

> ----=~x--x-x-x-x-x-x-x-x--"-x--x-x-x_x_ Probe 2 Metallschale geriffelt :;< <(

~ · __ X __ x __ X_X X

a; ------=---...x-x_x-x-x-x-x-x-x-X-x-X-x_x- Probe 3 Plexiglas :g 0 10 -"' ~

'(ii N

2

lii ~ ~ 2 x x-x-x-x-x_ ~ ------- ~-x-x-x-x-x-x-x-x-x-x--x- Probe 4 PVC rot

; 1: r-•-•-•-•~-•-•-•-·~~~-•-•-x-x-x-x-x- Probe 5 Filter weiß

s ·;;; ~ <(

2 lii

.c: ~ 01

::::i N <II .0 10

:g. ~ 4400 .... ~ ~~

0

x-x-x-x-x-x-x--><-x-x-x-x-x-x-x-x-x-x-x-x- Probe 7 eingeschwemmter Boden

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 Haftzeit (min)

·~ ,\;; 4300 '---"'7'"----;;-----,r-----r~- --"----;;---- ---~,---Dl w /"" X " "

t 1: Probe 6 Filter schwarz,

ausgelegt <II u 3: := .0 :5 4200 ~-"'

~,::: . 3:

Vl ~

~ 4100 0.. .... <II

"O

.c: u

:.:: 01

::::i N <II .0

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 Haftzeit (min)

Abb. 23 Haftzeiten

Page 119: l

- 113 -

Für die anderen Testflächen liegen ausführlichere Messungen

der Haftzeiten vor. Bei diesen Untersuchungen wurde folgender­

maßen vorgegangen. Die Aktivität der Proben wurde über mehrere

Tage in fester Zeitfolge wiederholt ausgemessen und bezüglich

der physikalischen Halbwertszeit für 131J von 8,05 d korrigiert.

Die sich dann ergebenden korrigierten Aktivitäten sind für Ver­

such 6 im halblogarithmischen Maßstab in willkürlichen Einhei­

ten in Abb. 23 dargestellt. Man kann eine eindeutige zeitliche

Abhängigkeit der korrigierten Aktivitäten beobachten. Für die

Proben 1 bis 4 kann man der Darstellung je zwei unterschied­liche Halbwertszeiten entnehmen, während man für Probe 5 und 7 nur eine beobachtet. Aus dem linearen Teil der Kurven kann man

graphisch die Verweil- oder Haftzeit (Halbwertszeit) bestimmen.

Diese ist in Tab. 25 unter T 1 eingetragen. Ob bei einem Ver­

such für eine Testfläche eine zweite Haftzeit beobachtet wurde,

ist unter T 2 mit ja oder nein vermerkt.

Daß nicht alle Testflächen eine solche Haftzeit zeigen, soll

mit Probe 6 Abb. 23 unten dokumentiert werden. Diese Abbildung

stellt das zeitliche Verhalten der bezüglich der physikalischen Halbwertszeit korrigierten Aktivitäten in willkürlichen Ein­

heiten im linearen Maßstab für das ausgelegte Aktivkohlefilter

dar. Es ist keine zeitliche Abhängigkeit festzustellen.

Worauf die beobachteten Haftzeiten beruhen, kann und soll hier

nicht diskutiert werden. Es soll aber angemerkt werden, daß

die Bestimmung der Ablagerungsgeschwindigkeit dann von dem

Meßzeitpunkt abhängt, wenn die Verweilzeiten unberücksichtigt

bleiben. Der Fehler ist am größten, wenn zwei Verweilzeiten

für eine Testfläche beobachtet werden. Bei der Berechnung der in

Tab. 25 mitgeteilten Falloutkonstanten vg wurde, um diesen Feh­

ler zu vermeiden, folgendermaßen vorgegangen. Zunächst wurden

die Meßkurven der bezüglich der physikalischen Halbwertszeit

korrigierten Aktivitäten bis zum Emissionsende extrapoliert.

Die so bestimmten Aktivitäten wurden für die weitere Rechnung

in gewöhnlicher Weise verwendet.

Page 120: l

- 114 -

Wie das Ergebnis von Versuch 7 vermuten läßt, weitere Versuche

müssen das erhärten, ist die Verweilzeit von der Emissions­

dauer aqhängig. Dies bedeutet eine weitere Komplikation für

die genaue Bestimmung der Falloutkonstanten.

Um die beschriebenen Effekte leichter untersuchen zu können,

wurden im allgemeinen die Proben und die Meßfilter möglichst

schnell nach der Emission aus der Glovebox herausgeholt. Dies

erleichterte die Extrapolation der korrigierten Aktivitäten

auf das Emissionsende. Dadurch wurde eine physikalisch saubere

Bestimmung der Jodablagerungsgeschwindigkeit ermöglicht. Für

die Abschätzung der möglichen Gefährdung der Bevölkerung durch

eine unter Umständen länger währende Emission spielen aber

nicht nur die Kurzzeiteffekte eine Rolle, sondern es müssen

durch die Ablagerungsgeschwindigkeit auch die länger währenden

Einflüsse gleichermaßen gut beschrieben werden. Daher ist zu

überlegen, ob und welche Modifikationen an der Definition der

Ablagerungsgeschwindigkeit vorgenommen werden müssen, um allen

Vorgängen bei der Ablagerung gerecht zu werden.

Durch die bisherigen Messungen wurden die Ablagerungsgeschwin­

digkeiten von Jod auf verschiedene Testflächen in der Box be­

stimmt. Der Einfluß der turbulenten Diffusion und der anderen

Parameter einer Wetterlage blieben unberücksichtigt. Dieser

Einfluß soll nach der ursprünglichen Konzeption durch Ver­

gleich von Box- mit Freilandmessungen mit Hilfe eines Korrek­

turfaktors (der auch nahe bei eins liegen kann) berücksichtigt

werden. Ehe man aber die Bestimmung des Korrekturfaktors vor­

nehmen kann, sind nach Meinung des Experimentators weitere

Versuche in der Box nötig, die zu einem besseren Verständnis

der Vorgänge bei dem Ablagerungsprozeß von Jod führen sollen.

Die bisherigen Versuche scheinen zu bestätigen, daß die Abla­

gerung von Jod auf verschiedene Testflächen ein .recht komplexer

Vorgang ist. Erstens wurden je nach der Konzentration des Jods

in der Luft unterschiedlich große Falloutkonstanten bestimmt.

Page 121: l

- 115 -

Zweitens wurde bei unterschiedlichen Testflächen unterschiedlich

lange Verweilzeiten beobachtet, bei manchen sogar zwei. Drittens

scheinen die Verweilzeiten nicht konstant zu sein, sondern von

der Emissionsdauer abzuhängen. Schließlich deutet Versuch 7 an,

daß auch die Ablagerungsgeschwindigkeit von der Emissionsdauer

beeinflußt sein kann. Alle Effekte sind bisher nur in wenigen

Versuchen nachgewiesen. Es wäre wünschenswert in weiteren Experi­

menten diese Beobachtungen zu erhärten.

Page 122: l

- 116 -

4. METEOROLOGISCHE UNTERSUCHUNGEN

Im Kapitel 2.4.3 wurden schon die wichtigsten Ergebnisse der

meteorologischen Messungen für die Tracerexperimente erwähnt. Hier sollen nun noch eine nähere Begründung der angewandten

Verfahren gegeben und die aus den Ergebnissen abzuleitenden

Folgerungen gezogen werden.

4.1 Windgeschwindigkeit und Ausbreitungsgeschwindigkeit

Die Meßdaten der Windgeschwindigkeit aus den 8 Höhenniveaus

zwischen 2 und 120 m Höhe, die die Meßanlage des meteorologi­

schen Turms liefert, gestatten eine genügend genaue Bestimmung

des aktuellen vertikalen Windprofils. Zur Bestimmung der Aus­

breitungsgeschwindigkeit aus Messungen der Windgeschwindigkeit

wurden viele Ansätze gemacht (1). Am gebräuchlichsten ist die

Methode, aus Bodenwindmessungen mit Hilfe des Potenzgesetzes

für das Windprofil entweder die Windgeschwindigkeit in Emissions­

höhe oder den Mittelwert zwischen dem Boden und der Emissions­

höhe zu berechnen. Dabei müssen sich allerdings die Profil­

exponenten m genau genug bestimmen lassen. Der Waldbestand des

KFA-Geländes bedingt, daß das Potenzgesetz nicht gut erfüllt

ist. Deshalb wurde die direkte Bestimmungsmethode aus den ak­

tuellen Messungen vorgezogen. Hierbei zeigte sich, daß der

vertikale Mittelwert

H

UI = ~ / U ( z) dz,

0

mit H = Emissionshöhe, die am besten angepaßten Ergebnisse

liefert, siehe Tab. 17, während die Windgeschwindigkeit in

der Emissionshöhe zu hohe Werte für die Ausbreitungsgeschwin­

digkeit ergab. Die befriedigende Übereinstimmung zwischen u1 und der in 30 m Höhe gemessenen Windgeschwindigkeit gibt erste

Page 123: l

- 117 -

Hinweise für mögliche Vereinfachungen für Orte, an denen so

umfangreiche meteorologische Messungen nicht zur Verfügung

stehen.

4.2 Diffusionskategorien

Die Diffusionskategorien wurden eingeführt als Versuch, die

verschiedenen Stadien der turbulenten Diffusion in der Atmo­

sphäre durch einfache, in der Meteorologie gebräuchliche Meß­

und Beobachtungsgrößen festzulegen. Die Bestimmungsverfahren,

die für die hier diskutierten Ausbreitungs- und Ablagerungs­

versuche angewandt wurden, sind nach dem praktischen System

von Pasquill (5) aufgebaut. Als meteorologische Bezugsgrößen

wurden synoptische Beobachtungen des Bedeckungsgrades des

Himmels mit Wolken, die Sonnenhöhe als Maß für die Einstrah­

lungsintensität und die Windgeschwindigkeit zur Klassifizie­

rung angewandt (1). Ein Versuch, das Bestimmungssystem von

Pasquill durch Meßwerte zu objektivieren, führte zu den beiden

anderen Bestimmungsverfahren, die auf Temperaturgradient - und

Strahlungsbilanzmessungen in Verbindung mit der Windgeschwin­

digkeit fußen (4). In der Tabelle 26 sind die drei Klassifi­

zierungssysteme zusammengefaßt. Bei den Experimenten wurden

die Diffusionskategorien jeweils nach allen drei Möglichkeiten

ermittelt, um später einmal prüfen zu können, welche meteoro­

logischen Elemente die unterschiedlichen Stadien der turbulen­

ten Diffusion am besten beschreiben.

Bei den bis jetzt durchgeführten Experimenten wurden nur mäßig

labile bis indifferente Stabilitätsbedingungen erfaßt, die

durch die Diffusionskategorien B, C und D gekennzeichnet sind.

Di~ Ergebnisse in Kapitel 2.4.3 zeigen, daß hiermit keine ein­

deutigen Abhängigkeiten festgelegt werden können. Die Diffu­

sionskategorien sind in diesem Bereich offensichtlich zu grob

strukturiert, um eine genügend genaue Differenzierung der tur­

bulenten Diffusion zu ermöglichen.

Page 124: l

Tabelle 26

Bestimmung der Diffusionskategorien A, B, C, D, D +, E, F und G

Tageszeit Sonnenhöhe a Bedeckungsgrad N

Tag > 50° :s. 4/8 5 /8 ••• 7 /8 8/8

31° ••• 50° :s. 4/8 5 /8 ••• 7 /8 8/8 synoptische

16° ••• 30° :s. 4/8 5 /8 ••• 7 /8 Beobachtungen

8 ° ••• 15° :s. 4/8

:s. 70

Nacht --

Strahlungsindex I 4 3 2 1

Strahlungs- Strahlungsbilanz S

(cal/cm 2

min) >O, 60 0, 6 0 •• 0, 35 0, 34 •• 0, 16 0, 15 •• 0,09 messungen

Stabilitäts- Temperaturgradient Ll.T / Ll.z 120 m :s.- 1, 5 -1,4 •• -1, 2 -1, 1 •• -0, 9 -0,8 •• -0, 7

messungen (° C/100 m) 20 m

<1 A A B c

Windgeschwindig- 1 ••• 1, 9 A B B c

keit u 2 ••• 2, 9 A B c D 0 s ... 4, 9 B B c D

(m/s) 5 ••• 6, 9 c c D D

>7 D D D D

8/8

>4/8

0 ••• 8/8

Nebel

8/8 5 /8 ••• 7 /8

Nebel

0 - 1

0, 08 •• -0, 01 -0, 02 •• 0, 04

-0, 6 ••• 0, 0 o. 1 ••• 2, 0

D+ G

D+ G

D E

D D

D D

D D

:s. 4/8

- 2

:s. - o. 05

> 2, 0

G

G

F

E

E

D

-----·-

~

~ CO

Page 125: l

- 119 -

4.3 Messungen mit der Vektorwindfahne

Die Messungen mit der Vektorwindfahne sind die modernste

Methode zur Ermittlung der Ausbreitungsparameter aus meteoro­

logischen Meßgrößen. Pasquill und andere (5) zeigten, daß die

Standardabweichungen der horizontalen und vertikalen Windfluk­

tuationen aA und aE in ausreichender Annäherung den Standard­

abweichungen a und a der durch die Gauß'sche Interpolations-y z formel beschriebenen Konzentrationsverteilungen im Lee von

Punktquellen proportional sind. Nach Cramer (in(9)) können diese

Beziehungen in folgender Form geschrieben werden:

a (x) = aA . xq y

a (x) = z aE . XP '

wobei aA und aE im Bogenmaß einzusetzen sind. Islitzer (9)

konnte durch Ausbreitungsexperimente nur die linearen Bezie­

hungen:

1 * ay = . a . aA . X

1,23

a 1 a aE * = . . . X z 1,23

verifizieren. Auch in (8) konnten für Emissionen aus hochge­

legenen Quellen allein die linearen Beziehungen zwischen ay

und aA oder az und aE mit ausreichender Sicherheit bewiesen

werden. Da unsere Emissionshöhe (50 m) mit der von Islitzer

(9) (46 m) recht gut übereinstimmt, wurden die Ansätze von

Islitzer für die Interpretation der Jülicher Experimente her­

angezogen. Nach der Zusammenfassung der Umrechungsfaktoren

lauten sie:

*Der Faktor a = 0,017 bewirkt die Umrechnung der Winkel ins Bogenmaß.

Page 126: l

- 120 -

0,40 .-------------~-~~~~~~~~------,,-----~---. xs~~~~~~~------·s

Oy/X

0,30

0,20

0,10

0,10

Abb. 24a

Xl2

XIO

+5

X3 +11/ +4 XI~ 11tel

X 11

xe

0,20

x0 Computerauswertung des Versuchs n +n Graphische Auswertung d. Versuchs n " 1,5, bzw. 2 OA

a

0,30 0,014 (JA

Korrelation zwischen oy/x und 0,014 crA

0,30 .--------------------------------------.

0,20

0,10

0,10

Abb. 24b

5+ +4

+3

11 X 5)( X4

10 10><x12 ++ )(6

11 +8

XI

+I

+7 XB

X3 )(7

0,20

><n Computerauswertung des Versuchs n +n Graphische Auswertung d. Versuchs n

b

0,30 0,014 Or;:

Korrelation zwischen oz/x und 0,014 oE

Page 127: l

- 121 -

0 = 0, 014 ' 0 • X y A

oz = 0,014 · OE · x.

Obwohl große Unterschiede im Mittelungsintervall zwischen den

Messungen von Islitzer (5 s) und den am meteorologischen Turm

durchgeführten (180 s) bestehen, zeigen die Ergebnisse, daß

diese Relationen dem Zusammenhang zwischen der Turbulenz und •

der Ausbreitung zugrundeliegen. Bisher wurde durch die Experi-

mente allerdings nur ein sehr begrenzter Bereich der Turbulenz­

und Ausbreitungsbedingungen erfaßt, und es bestehen zwischen

den Ergebnissen nach den verschiedenen Auswerteverfahren erheb­

liche Unterschiede, so daß die Beziehungen noch nicht als ge­

sichert gelten können. Trotzdem wurden sie in Abb. 24a, b gra­

phisch dargestellt, um einen Eindruck von der Grundtendenz zu

vermitteln. Bei den Versuchen 1, 5 und 6 traten die größten

Windrichtungsänderungen auf. Dadurch wurden die horizontalen

Konzentrationsverteilungen stark verbreitert, oder es traten

Nebenmaxima auf. Die Computerauswertung, die über die Gesamt­

verteilung aller Meßpunkte erstreckt wurde, liefert bei den

Versuchen 5 und 6 sehr große o . Das Sigmameter der Vektor-y windfahne erfaßt bei Winddrehungen nicht diese großen Sigmas,

da es nur den seiner Mittelungszeit entsprechenden Anteil

registrieren kann. Durch Umrechnung mit geeigneten Vergröße­

rungsfaktoren können aber wohl wirklichkeitsnahe Werte be­

rechnet werden. Empirisch wurden die Umrechnungsfaktoren für

die Versuche 5 und 6 bestimmt. Für eine 35°-Schwankung der

10-Minutenmittelwerte der Windrichtung in 30 m Höhe führte

der Faktor 1,5 beim Versuch 6, und für eine 40°-Schwankung

der Faktor 2 bei Versuch 5 zu vergleichbaren Werten mit der

Computerauswertung. Konsequenterweise mußte bei Versuch 1, bei

dem auch eine Windrichtungsschwankung von 35° aufgetreten ist,

ebenso gehandelt werden. Dabei stimmt das Ergebnis nicht so

gut, woraus zu folgern ist, daß die Methode noch weiter ver­

folgt und überprüft werden muß, genauso wie die Auswertungen

der Versuchsergebnisse, die auch noch zu überprüfen sind.

Page 128: l

30

T A

24 X

22

20

18

16

14

12

10

8

6

4

2

0

22

16

14

12

10

8

6

4

2

0

A

X 8

1

A

Abb. 25

c X

1

- 122 -

D X

1

X

E X

1

E

x nach Pasquill f eigene Messung

T D* F

F X

1 Diffusionskategorie

x nach Pasquill ,! eigene Messung

o* T ~1~ F G+1 T

fili· 1

Diff usio nska tegor i e

aA bzw. aE in Abhängigkeit von der

Diffusionskategorie

Page 129: l

- 123-

Ergebnisse einer Meßreihe der Vektorwindfahnenmessungen in

50 m Höhe sind für die Beurteilung des Einflusses der extrem

großen Bodenrauhigkeit in der Umgebung des Versuchsortes und

zur Abschätzung der Genauigkeit der Diffusionskategorien sehr

aufschlußreich. In Abb. 25 sind die Mittelwerte der Standard­

abweichungen der horizontalen und vertikalen Windfluktuationen

für die nach dem Temperaturgradienten bestimmten Diffusions­

kategorien dargestellt. Sie zeigen die bekannte Abhängigkeit

von der Stabilität der Luftschichtung: Große Werte bei den

Diffusionskategorien mit Konvektionscharakter (A,B,C) und

eine stetige Abnahme mit zunehmender Stabilisierung. Durch

eine weitere Unterteilung der Diffusionskategorien nach Tem­

peraturgradientmessungen, wie sie in (4) begründet wurde,

sind kontinuierlichere Verteilungen erzielt worden. Der Ver­

gleich mit den Pasquillschen Werten zeigt, daß sich die große

Bodenrauhigkeit besonders stark bei den Diffusionskategorien

mit stärkerem Wind infolge der stärkeren Reibungsturbulenz

auswirkt und zu merklich größeren Sigmawerten als den von

Pasquill vorgeschlagenen führt. Im extrem labilen und stabilen

Bereich, den Diffusionskategorien A, Bund G, stimmen die

Werte dagegen mit den Pasquillschen gut überein. Dieses Er­

gebnis ist in gutem Einklang mit den Bemerkungen über den

Einfluß großer Bodenrauhigkeit auf die Ausbreitungsbedingungen,

die Pasquill in (5, S. 253, 254) zusammenstellte. Andererseits

zeigen die als senkrechte Linien eingezeichneten Abweichungen

der Einzelwerte von den Mittelwerten in den einzelnen Klassen

der Diffusionskategorien, daß die indirekten Klassifizierungen

der Diffusionskategorien durch Strahlungs- und Temperaturgra­

dientdaten nicht so genau sind, wie sie eigentlich gebraucht

werden. Deshalb ist es auch nicht verwunderlich, daß sich

bisher keine besseren zusammenhänge zwischen den bei den Aus­

breitungsexperimenten ermittelten Parametern und den Diffu­

sionskategorien ergaben.

Page 130: l

- 124 -

5, ANWENDUNG DER AUSBREITUNGSTHEORIE AUF UMWELTSCHUTZPROBLEME

5.1 Analyse austauscharmer Wetterlagen

Der Mangel an genauen meteorologischen Messungen und das Feh­

len eines umfassenden Konzepts, sowie das seltene Auftreten

langanhaltender, austauscharmer Wetterlagen machten bisher

die quantitative Analyse von Smogwetterlagen nahezu unmöglich.

Deshalb wurden die meteorologisch wichtigen Vorgänge bei aus­

tauscharmem Wetter anhand der Turmmessungen in der KFA Jülich

eingehend verfolgt und ein Verfahren entwickelt, die vertika­

len Diffusionskoeffizienten genauer, als das bisher möglich

war, zu bestimmen (22). Dadurch läßt sich als erste Anwen­

dungsmöglichkeit ein theoretischer Ansatz von Bouman und

Schmidt über die Zunahme der Konzentration atmosphärischer

Verunreinigungen bei wachsender Stabilität durch die Auswer­

tung meteorologischer Messungen direkt realisieren.

Das Grundprinzip wurde aus mehrjährigen Analysen der Aerosol­

aktivitätskonzentration in der bodennahen Luft in Abhängigkeit

von meteorologischen Meßgrößen abgeleitet (21). Es zeigte sich,

daß die Aerosolaktivitätskonzentration umso höher liegt, je

tiefer eine den Austausch behindernde Höheninversion auftritt.

Andererseits ist die Aerosolaktivitätskonzentration umso höher,

je schwächer die Turbulenzintensität in der Schicht zwischen

dem Erdboden und der Höheninversion, der verfügbaren Austausch­

schicht, ist. Eine Kombination dieser beiden Einflüsse führt

zu Aussagen, die die meteorologischen Vorgänge bei Smoglagen

zu analysieren gestatten.

Bouman und Schmidt (23) wendeten für ihre theoretische Ablei­

tung den Spezialfall der Diffusionsgleichung für die Flächen­

quelle nach der K-Theorie an. Dafür muß eigentlich der zeit­

liche Gang des vertikalen Diffusionskoeffizienten ermittelt

werden, um die Ursache der Konzentrationserhöhungen erfassen

zu können. Da dafür aber keine ausreichenden Messungen zur

Verfügung standen, wa~ dieser wichtige Schritt des direkten

Page 131: l

100

50

'7 V)

N

E 20

~

10

5

2

0,5

0,2

0,1

0,05

0,02

0,01 2 5

Abb. 26

- 125 -

normale Turbulenz 1

' ' ' ' 1

schwache Turbulenz

1 Inversion

10 20 50 100 200 500

Höhe (m)

Höhenprofil des vertikalen Diffusions­koeffizienten am 11. Januar 1971

1000

Page 132: l

- 126 -

Beweises der Abhängigkeit für Bouman und Schmidt nicht möglich.

Die Messungen mit Vektorwindfahnen am meteorologischen Turm

und Auswertungen der Radiosondenaufstiege der Station Essen

des Deutschen Wetterdienstes ergeben nun aber diese bisher

fehlenden Größen. Dazu werden die Standardabweichungen der

vertikalen Windgeschwindigkeitsfluktuationen nach Messungen,

über die Hanna (24) berichtete und die er anwandte, in die

vertikalen Diffusionskoeffizienten in der Meßhöhe umgewandelt.

Da für die Anwendung aber ein Mittelwert des vertikalen Diffu­

sionskoeffizienten über die gesamte, verfügbare Austausch­

schicht gebraucht wird, muß seine Höhenverteilung in dieser

Schicht bestimmt werden. Das gelingt genügend genau, wenn die

von Jacobi (25) ermittelten Höhenverteilungen des vertikalen

Diffusionskoeffizienten mit zugrundegelegt werden und der

Einfluß der Höheninversion berücksichtigt wird. Aus russischen und auch aus neuesten amerikanischen Meßflügen läßt sich ab-

leiten, daß der vertikale Diffusionskoeffizient unmittelbar

an der Untergrenze von Höheninversionen sehr kleine Werte an­

nimmt. Diese Erkenntnis wird zur Konstruktion der Höhenvertei­

lung des vertikalen Diffusionskoeffizienten genutzt, die im

einzelnen folgendermaßen durchgeführt wird: Die Meßpunkte

unserer Vektorwindfahnenmessungen werden in ein Diagramm, das

die Höhenverteilungen für die vier Leittypen der Turbulenz

nach Jacobi enthält, eingetragen (Abb. 26). Vom Boden bis zur

Meßhöhe von 50 m wird ein dem Turbulenztyp entsprechendes

Höhenprofil parallel zu den Kurven konstruiert. Von 50 m aus

wird mit dem zweiten Meßpunkt in 120 m Höhe verbunden und dann

zu der aus den Radiosondenaufstiegen ermittelten Höhe der

Untergrenze der Höheninversion extrapoliert, wobei der dieser

Höhe entsprechende Wert des Inversionsfalls von Jacobi als

Wert des vertikalen Diffusionskoeffizienten in Inversionshöhe

angenommen werden muß. Anschließend wird aus diesem Höhenprofil

ein vertikaler Mittelwert berechnet. Wenn keine Höheninversion

vorhanden ist, wird gemäß der Steigung, die die Meßpunkte in

50 und 120 m Höhe angeben, bis 1000 m extrapoliert und über

diese Schicht der Mittelwert berechnet.

Page 133: l

- 127 -

Tabelle 27

Berechnete und gemessene Aerosolaktivitätskonzentrationen in der

bodennahen Luft

A "' K - K s s + 0 q• t = .

0 "' Ko

Datum A

K s s ber. gern.

11. 1.1971 A

380 = s 380 9,9 = Ko 0

12. 1.1971 0,7 603 538 13. 1.1971 0,4 840 890 14. 1.1971 1,4 994 924 15. 1.1971 1,9 1154 940

25 .11.1968 8,4 A

= Ko 110 = s 110 0

26 .11.1968 3,9 281 250 27.11.1968 6,4 262 370 28.11.1968 2,6 773 660 29.11.1968 0,2 1360 1360 30.11.1968 3,5 1043 1250

A A t ~ ~ K - K

s s + 2 0 = . q . 0 A

K 0

8.12.1969 7,8 A s 250 = K 250 = 0 0

9.12.1969 1,5 427 200 10.12.1969 1,4 514 500 11.12 .1969 0,3 1080 1000 12.12.1969 o,6 897 970

q = 240 pCi/m3 d: spezifische Quellstärke

s, s . 0. Aerosolaktivitätskonzentration

A A

K, Ko: vertikaler Diffusionskoeffizient

t : Zeit

Page 134: l

100

- 50 ~

1

20

10

0,5

0,2

" K l

10

0,5

0,2

0,1

- 128 -

.----------------,--------------------..,10000

8.-15.12.1969

,--1 1 1 1

25. 11. - 3. 12. 1968

1

,-_J 1

,----,_____ -,

1

1

1

1

--, 1 ,--

' 1 L _ _J

1

1

1 ,-- 1 L-1

1

' 1 1

1 1

1 1 1 1 1

1

1

1 1 L---.__ 1 ----,

1 1

1 i 1 1 1 ,-__J 1 1 1 1 L _ _j

L _ _J -- Aerosolaktivität S (pCi/m3)

--- Diffusionskoeffizient K (m2/s)

8. 9. 10. 11. 12. 13. 14. 15. 25. 26. 27. 28. 29. 30. 1. 2.

Abb. 27 Mittlere vertikale Diffusionskoeffizienten und Aerosolaktivitätskonzentrationen (Tagesmittelwerte) vom 8.-15.12.1969 und 25.11.-3.12.1968

,--1

1 1 1

1 1 1 1

1 1

~---1

1 1 1 1 1 1 1 1 1

1 l __ J .,_ __ _J

1 1

l __ J

1 1

1 1

,--1 1 1 1 L ___

1 1

1 1 r--_J 1 1 -1 1

1 1

1 1 1

s (pCim-3\

1000

500

200

100

L __ I 1 1 1 1 1 1 1 1 1

10. II. 12.

Abb. 28

1 1 L __ J L __ _J 50

--- Aerosotaktivität S(pCim-3) - 20

" - - - - Diffusionskoeffizient K (m 1s- 1l

10 13. 14. 15. 16. 17. 19. 19. 20.

Mittlere vertikale Diffusionskoeffiziente und Aerosolaktivitätskonzentrationen (Tagesmittelwerte) vom 10.-20.1.1971

3.

5000 -

1 u a. lf)

2000

1000

500

200

100

so

20

10

Page 135: l

- 129 =

Diese Methode wurde auf die Analyse von drei austauscharmen

Wetterlagen angewandt, die während der Zeit auftraten, in

der Messungen mit Vektorwindfahnen durchgeführt werden konn­

ten. Die Abb. 27 und 28 zeigen die Tagesmittelwerte der ver­

tikalen Diffusionskoeffizienten und der Aerosolaktivitäts­

konzentr.ation. Deutlich ist zu erkennen wie jeweils die Aero­

solaktivitätskonzentration zunimmt, wenn der vertikale Diffu­

sionskoeffizient kleiner wird, das heißt, wenn die Stabilität

in der unteren Atmosphäre zunimmt. Umgekehrt nimmt die Aero­

solaktivitätskonzentration wieder ab, wenn der vertikale

Diffusionskoeffizient stetig stark zunimmt. Mit den so er­

mittelten vertikalen Diffusionskoeffizienten ließen sich die

Lösungsansätze von Bouman und Schmidt für die Perioden des

Konzentrationsanstiegs quantitativ auswerten. Die Ergebnisse

zeigt Tab. 27, in der die berechneten und gemessenen Aerosol­

aktivitätskonzentrationen und die vertikalen Diffusionskoeffi­

zienten zusammengestellt sind. Die Übereinstimmung der gemes­

senen mit den berechneten Werten ist gut, so daß festgestellt

werden kann, daß mit dem hier entwickelten Verfahren auch

austauscharme Wetterlagen quantitativ analysiert werden können

mit einer den sonstigen Ausbreitungsrechnungen bei normalem

Wetter nicht nachstehenden Genauigkeit. Smogwetterlagen sind

langanhaltende, austauscharme Wetterlagen. Bei ihnen sind

analoge meteorologische Vorgänge zu beobachten, wie man den

Datenzusammenstellungen bei Bouman und Schmidt, Kolar (26)

und Klug (27) entnehmen kann. Deshalb können sie ebenfalls

nach dem hier abgeleiteten Verfahren analysiert werden, wo­

durch ein wesentlicher Fortschritt zur Erfassung dieser schä­

digenden Situationen erzielt ist.

Page 136: l

- 130 -

6. ZUSAMMENFASSUNG

Um näheren Aufschluß über die Ausbreitung von radioaktiven-

und sonstigen Fremdstoffen in der Atmosphäre über Gelände mit

extrem großer Bodenrauhigkeit zu erlangen, werden in der Kern­

forschungsanlage Jülich Ausbreitungs- und Ablagerungsexperi­

mente mit radioaktiven Kupferaerosolen durchgeführt. Der vor­

liegende Bericht beschreibt die Instrumentierung, die Versuchs­

durchführung und Auswerteverfahren. Neben der Dokumentation der

Versuchsdaten werden die Resultate der ersten Auswertungen mit­

geteilt. Sie zeigen, daß die Maxima der bodennahen Konzentra­

tionsverteilungen infolge stärkerer Turbulenz näher am Quell­

punkt liegen als nach der Berechnung mit den Parametern von

Pasquill, und daß sie im Nahbereich im allgemeinen höher sind.

Diese Tendenz wird durch Turbulenzmessungen mit einer Vektor­

windfahne bei den Diffusionsbedingungen mit starker Reibungs­

turbulenz bestätigt, und es zeigen sich Beziehungen zwischen

den Standardabweichungen der Konzentrationsverteilungen und

denen der Windfluktuationen.

Die bisher durchgeführten Ablagerungsmessungen zeigen weder

signifikante Unterschiede der Ablagerungsgeschwindigkeit von

Aerosolen auf die verschiedenen Testflächen noch eine Abhängig­

keit der Falloutkonstanten von der Quelldistanz. Als Vorbe­

reitung von Freilandversuchen zur Bestimmung der Ablagerungsge­

schwindigkeit von Jod auf Gras mit nicht radioaktivem Jod wurde

der natürliche Jodgehalt im Boden, im Gras, in der Luft und in

Filtermaterialien untersucht. Erste Untersuchungen der Fallout­

konstanten von Jod auf Gras und andere Testflächen in einer

Glovebox deuten eine komplexe Abhängigkeit der Ablagerungsge­

schwindigkeit von der Jodkonzentration,von der Emissionsdauer

und von der Haftzeit an.

Schließlich wird ein Verfahren zur Analyse austauscharmer Wetter·

lagen, das sich auch zur Erfassung von Smoglagen eignet, be­

schrieben und durch drei Beispiele erläutert.

Page 137: l

- 131 -

Die Autoren danken

der Association EURATOM - C.E.A. für die Unterstützung des

Forschungsvorhabens im Rahmen eines Forschungsförderungsver­

trages,

Herrn Lacourly, Leiter der Forschungsgruppe der Association

EURATOM - C.E.A. in Fontenay-aux-Roses, für Anregungen und

Diskussionen auf dem Gebiet der Ablagerung von Luftbei­

mengungen auf dem Boden,

dem Deutschen Rechenzentrum Darmstadt und dem Zentralinstitut

für Angewandte Mathematik der KFA für die Benutzung ihrer

Einrichtungen,

Herrn Dr. Stoeppler vom Zentrallabor für Chemische Analyse

der KFA (Leiter: Prof. Dr. Nürnberg) für die Durchführung

der Analysen des natürlichen Jodgehalts von Boden-, Gras-,

Luft- und Filterproben,

Herrn Dr. Bartel und der Versuchsabteilung des Zentral­

instituts für Reaktorexperimente der KFA für die Aktivierung

der Tracersubstanz

und nicht zuletzt allen Mitarbeitern der Zentralabteilung

Strahlenschutz (Leiter: Dr. Keller), die an der Durch­

führung des Forschungsvorhabens beteiligt waren.

Page 138: l

- 132 -

7. ABBILDUNGSVERZEICHNIS

Abb. 1

Abb. 2

Abb. 3

Abb. 4

Abb. 5

Abb. 6

Abb. 7

Abb. 8

Abb. 9

Abb. 10

Abb. 11a

Abb. 11b

Abb. 12

Abb. 13

Abb. 14a

Abb. 14b

Abb. 14c

Manipulator

Aerosolgenerator

Aerosolgenerator und Transportflasche

Schema der Aerosolerzeugungsanlage

Handhabung der Aerosolerzeugungsanlage

Probennahmestation

Probennahmenetz im Sektor NNO

Probennahmenetz im Sektor 0 (Fernbereich)

Probennahmenetz im Sektor 0 (Nahbereich)

Organisationsschema der Versuchsdurch~ führung

Axiale Profile des Versuchs 11

Azimutale Profile des Versuchs 11

Diagramm zur Diskussion der Auswerteverfahren

Diagramme zur Bestimmung von Q/u und crz

Axiales Teilprofil des Versuchs 11 Einfluß einer Änderung des Winkels der Aus­breitungsrichtung um 1°.

Axiales Teilprofil des Versuchs 11 Einfluß einer 20 % Änderung des Parameters cry/x

Axiales Teilprofil des Versuchs 11 Einfluß einer 20 % Änderung des Parameters crz/x

Page 139: l

- 133 =

Abb. 15a-h Ausbreitungsparameter o (x) und oz(x) nach der graphischen YAuswertung

Abb. 16a-k Normierte Inhalationsbelastungen ausgezogen: Nach Computerauswertung

der Versuche in der KFA gestrichelt: Nach Pasquill

Abb. 17a,b Bodennahe Konzentrationsverteilungen der Versuche 5 und 8 in perspektivischer Darstellung

Abb. 18a,b Isoplethen der bodennahen Konzentration der Versuche 5 und 8

Abb. 19

Abb. 20

Abb. 21

Abb. 22

Abb. 23

Abb. 24a

Abb. 24b

Abb. 25

Abb. 26

Abb. 27

Abb. 28

Azimutale Profile

Testflächen der Ablagerungsmessungen

Natürlicher Jodgehalt des Grases

Glovebox

Haftzeiten

Korrelation zwischen oy/x und 0,014 OA

Korrelation zwischen oz/x und 0,014 OE

oA bzw. OE in Abhängigkeit von der

Diffusionskategorie

Höhenprofil des vertikalen Diffusions~ koeffizienten am 11. Januar 1971

Mittlere vertikale Diffusionskoeffizienten und Aerosolaktivitätskonzentrationen (Tagesmittelwerte) vom 8.-15.12.1969 und 25.11. - 3.12.1968

Mittlere vertikale Diffusionskoeffizienten und Aerosolaktivitätskonzentrationen (Tagesmittelwerte) vom 10.~20.1.1971

Page 140: l

- 134 -

8. TABELLENVERZEICHNIS

Tab. 1 Dokumentation der Ausbreitungs- und Ablagerungsversuche ·

Tab. 2 Meteorologische Daten des Versuchs 1

Tab. 3 Meteorologische Daten des Versuchs 2

Tab. 4 Meteorologische Daten des Versuchs 3

Tab. 5 Meteorologische Daten des Versuchs 4

Tab. 6 Meteorologische Daten des Versuchs 5

Tab. 7 Meteorologische Daten des Versuchs 6

Tab. 8 Meteorologische Daten des Versuchs 7

Tab. 9 Meteorologische Daten des Versuchs 8

Tab. 10 Meteorologische Daten des Versuchs 9

Tab. 11 Meteorologische Daten des Versuchs 10

Tab. 12 Meteorologische Daten des Versuchs 11

Tab. 13 Meteorologische Daten des Versuchs 12

Tab. 14 Meteorologische Daten des Versuchs 13

Tab. 15 Ergebnisse der Ausbreitungsexperimente nach der Computerauswertung

Tab. 16 Windrichtung und Ausbreitungsrichtung

Tab. 17 Verhältnis von Quellstärke Q zur Aus-breitungsgeschwindigkeit u in Ci s/m

Tab. 18 Vergleich der Ausbreitungsparameter in 1000 m Quelldistanz

Page 141: l

Tab. 19

Tab. 20

Tab. 21

Tab. 22

Tab. 23

Tab. 24

Tab. 25

Tab. 26

Tab. 27

= 135 -

Ablagerungsgeschwindigkeit von Aerosolen auf verschiedenen Testflächen

Natürlicher Jodgehalt des Grases

Natürlicher Jodgehalt der Luft

Natürlicher Jodgehalt von Filtern

Natürlicher Jodgehalt des Erdbodens

Jodablagerung auf Gras

Jodablagerung auf Testflächen

Bestimmung der Diffusionskategorien A, B, C, D, D+, E, Fund G

Berechnete und gemessene Aerosolaktivi­tätskonzentration in der bodennahen Luft

Page 142: l

- 136 -

9. LITERATURVERZEICHNIS

( 1) K. J. Vogt

Umweltkontamination und Strahlenbelastung durch radioaktive Abluft aus kerntechnischen Anlagen

Jül-637-ST (1970)

(2) H. Nordsieck

Manipulator zur Herstellung radioaktiver Lösungen für Ausbreitungsexperimente

Interner Bericht ZST/KFA No. 11li (1968)

(3) A. Genswein, H. Nordsieck, K.J. Vogt

Aufbau und Bedienung der Aerosolerzeugungsanlage für die Ausbreitungsexperimente in sicherheits­technischer Sicht Interner Bericht ZST/KFA No. 108 (1968)

(4) G. Polster

Erfahrungen mit Strahlungs-, Temperaturgradient­und Windmessungen als Bestimmungsgrößen der Diffusionskategorien

Met. Rundschau 22, 170-175 (1969)

(5) F. Pasquill

Atmospheric Diffusion

Van Nostrand, London 1962

(6) H.E. Cramer

A Brief Survey of the Meteorological Aspects of Atmospheric Diffusion

Bull.Am.Met.Soc. 40, 165-171 (1959)

(7) F. Wippermann

Der Effekt der Meß~auer bei der Ermittlung von Maximalkonzentrationen eines sich in turbulenter Strömung ausbreitenden Gases

Int.J.Air and Water Poll. i, 1-23 (1961)

Page 143: l

~ 137 ~

(8) H. Hattori and 0. Yokoyama

Experimental Study on Diffusion of Gas Effluent from Tall Stack, in Relation to the Structure of Atmospheric Turbulence

ME~~4 B 2. Intern.Clean Air Congress Washington, D.C., USA (December 1970)

(9) N.F. Islitzer Short Range Atmosph. Dispersion Measurements from an Elevated Source

J. Met. 18, 443 (1961)

(10) H.E. Cramer

Engineering Estimates of Atmospheric Capacity

Am.Ind.Hyg.Ass.J. 20, 183-189 (1959)

(11) C.A. Hawley, Jr., C.W. Sill, G.L. Voelz and N.F. Islitzer

Controlled Environmental Radioiodine Tests

ID0-12035 (June 1964)

(12) C.A. Hawley, Jr. (ed.)

Controlled Environmental Radioiodine Tests - 1965 Progress Report

ID0-12047 (February 1966)

(13) D.F. Bunch (ed.) Controlled Environmental Radioiodine Tests­Progress Report Number Two

ID0-12053 (August 1966)

(14) D.F. Bunch (ed.)

Controlled Environmental Radioiodine Tests­Progress Report Number Three

ID0-12063 (January 1968)

(15) J.D. Zimbrick and P.G. Voilleque (ed.)

Controlled Environmental Radioiodine Tests­Progress Report Number Four

ID0-12065 (December 1~68)

Page 144: l

- 138 -

(16) H. Lindner (Herausgeber)

Handbuch der Pflanzenernährung und Düngung

1. Band, 509 (1969)

(17) W. Ruhland (Herausgeber)

Handbuch der Pflanzenphysiologie

Band IV, 608, 609 (1958)

(18) G.W. F.H. Borst Pouwe.ls and J.Ch. van Wesernael

A New Routine Method for Determination of Iodine in Plant Materials

Ancl.Chim.Acta 26, 532 (1962)

(19) E.B. Sandell und I.M. Kolthoff

Mikrochim.Acta 1, 9 (1937)

(20) V. Stole

The Determination of Nano-amounts of Iodine in Water, Plants, Foods, Special Diets, Tissues and Soils

Mikrochim.Acta 1963, 984-990

(21) G. Polster

Meteorologische Untersuchungen der turbulenten Diffusion

Arbeitsbericht 1969 der Zentralabteilung Strahlenschutz Jül-670-ST (1970)

(22) G. Polster

Meteorologische Untersuchungen der turbulenten Diffusion

Arbeitsbericht 1970 der Zentralabteilung Strahlenschutz (im Druck)

(23) D.J. Bouman and F.H. Schmidt

On the Growth of Ground Concentrations of Atmospheric Pollution in Cities during Stable Atmospheric Conditions

Beiträge zur Physik der Atmosphäre .12., 3/4 (1961)

Page 145: l

- 139 =

(24) S. Hanna

A Model of Vertical Turb~lent Transport in the A tmo s pher·e

Dissertation, Pennsylvania State University (1967)

(25) W. Jacobi

Die natürliche Radioaktivität der Atmosphäre und ihre Bedeutung für die Strahlenbelastung des Menschen

HMJ-B 21 (1962)

(26) J. Kolar

Die Zunahme der Schwefeldioxid-Immission bei langandauernden austauscharmen Wetterlagen

Staub-Reinhaltung der Luft 29 Nr. 12 (1969)

(27) H. Klug

Smog-Warndienst - eine Aufgabe des Synoptikers

Meteo.Heft O (1969)

Page 146: l

- 140 -

10. SYMBOLVERZEICHNIS

Die wichtigsten im Text verwendeten Symbole haben folgend

Bedeutung:

I

x, y, z

(J y' (J z

oyo' 0 zo

H

Q

-u

0

V

q

nD

nF

A

t

~ „ n

Ci s/m3

m

m

m

Ci

m/s

-1 h

h

Inhalationsbelastung

Ortskoordinaten

Ausbreitungsparameter

Proportionalitätsfaktor

Emissionshöhe

Quellstärke

Ausbreitungsgeschwindigkei1

Ausbreitungsrichtung

Luftvolumen

Luftdurchsatz

Detektorwirkungsgrad

Filterwirkungsgrad

Zerfallskonstante

Abklingzeit

Hilfsgrößen

Page 147: l

11. ANHANG - 141 -

/NNSTS002 JOB (2260,3,4,10,50),CROMMEN,MSGLEVEL=(O,O),CLASS=6 /POLSTER EXEC CLGFORTG /C.SYSIN DD *

SUBROUTINE FCODE(Y,X,A,PRNT,F, l,RES) REAL Y(500),X(500,l~),A(50),PRNT(5) COMMON S\·J XN=X( 1,ll*COS(A(7)) - X( l,2)*SIN(A(7)) YN=X(l,l)*SIN(A(7)) + X(l,2)*COS(A(7)) SY=A(l)+A(2)*XN+A(3)*XN**2 SZ=A(4)+A(5)*XN+A(6)*XN**2 F=A(S)/(SY*SZ)*EXP(-0.5*( YN/SY)**2-0.5*(A(9)/SZ)**2) F=F+A(lO)*X( 1,3) PRNT(l)=X( 1,1) Pf1NT(2)=X( 1,2) RES=(Y(l)-F)*SW/SQRT(Y(I)) RETURN END SUßROUTINE PCODE(P,X,A, PRNT,G, 1) REAL P(50),X(500,10),A(50),PRNT(5) XN=X( 1,ll*COS(A{7)) - X( l,2)*SlrJ(A(7)) YN=X(l,l)*SIN(A(7)) + X(l,2)*COS(A(7)) SY=A(l)+A(2)*XN+A(3)*XN**2 SZ=A(4)+A(5)*XN+A(6)*XN**2 F=A(S)/(SY*SZ)*EXP(-0,5*( YN/SY)••2-0.5•(A(9)/SZ)••2) F=F+A(lO)*X( 1,3) DFSY=((YN/SY)**2-l.O)*F/SY DFSZ= ((A(9)/SZ)**2-l.O)*F/SZ P(l)=DFSY P(2)=DFSY*XN P( 3) =DFSY* Xtl** 2 P(4)=DFSZ P(S)=DFSZ*XtJ P ( 6) =DFSZ *Xf,I** 2 P(7)=(DFSY*(A(2)+2*A(3)*XN)+DFSZ*(A(5)+2*A(6)*XN))

1 *(-X(l,ll*SIN(A(7))-X(l,2)*COS(A(7))) . 2 -YN*F/SY**2*(X( l,l)•COS(A(7))-X( l,2)*SIN(A(7)))

P(8)=F/A(8) P(9)=-F*A(9)/SZ**2

P(lO)=+X(l,3) RETURN END SUBROUTINE SUBZ(Y,X,B,PRNT,NPRNT,N,TUXT) HEAL TUXT(l6) REAL Tt.XT(16) / 1 /l"ilT ','WICH','TUNG',' EIN','S DU','RCH ','WURZ',

* 'EL A','US M','ESSW','ERT ',' ',' ',' ',' ',' 1/

DO 13 1=1,16 13 TUXT(l)=TAXT(I)

REAL Y(200) COMMON Sl~ Sl·J=O. DO 1 K=l,N S\J=S~'J+ 1. / SQRT ( Y ( K))

1 CONT 1 fJUE S \·J = 1 • / S Q R T ( S \·~ ) CALL ERRSET(207,256,-l,1) CALL ERRSET(208,256,-l,l) NPRNT=2 RETURN END

//L. OBJECT DD D$NAME=OBJECT, D]l SP=SIJR //L.SYSIN DD *

INC(UDE OBJECT(STSOOlNL) ENTRY MAIN

//G.FT03F001 DD UNIT=TEMP,SPACE=(CYL,CJ,l)) //G.·FT12F001 DD .DUMMY,DCB=(BLKSIZE=8Q) //G ."SYS 1 N DD· *

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