INSTYTUT FIZYKI MOLEKULARNEJ

POLSKA AKADEMIA NAUK

Grzegorz Ilnicki

Spinowo spolaryzowany i nadprzewodz¡cytransport elektronowy w kropkach

kwantowych

Praca doktorska zostaªa wykonana

w Zakªadzie Nadprzewodnictwa i Przemian Fazowych

Instytutu Fizyki Molekularnej Polskiej Akademii Nauk w Poznaniu

pod kierunkiem Prof. IFM PAN dr hab. Jana Martinka

Pozna« 2013

Podzi¦kowania

Pragn¦ przede wszystkim wyrazi¢ wdzi¦czno±¢ onie - ukochanejJoasi, za to »e wytrwaªa do ko«ca mojego doktoratu i wspieraªamnie w staraniach o jego pomy±lne zako«czenie.

Wielk¡ wdzi¦czno±¢ jestem winien Babci Irence za przyj¦cie mojejrodziny pod swój dach na kilka miesi¦cy i pomoc materialn¡.

Nie byªbym w stanie kontynuowa¢ nauki bez wsparcia moichTe±ciów, którzy bardzo wspomagali materialnie on¦, dzieci imnie. Moi Rodzice tak»e okazali wielk¡ pomoc w opiece nadcóreczk¡ Juliann¡. Obu moim Mamom i obydwu Tatom skªadamogromne podzi¦kowania.

Kolegom z Instytutu - a zwªaszcza ówczesnym wspóªdoktoran-tom - Damianowi Krychowskiemu, Szymonowi Ma¢kowiakowi,Krzysztofowi Tadyszakowi i Damianowi Tomaszewskiemu dzi¦kuj¦za pomoc merytoryczn¡ i przyjazn¡ atmosfer¦ w pracy.

Jestem wreszcie winien wdzi¦czno±¢ mojemu promotorowi - Prof.dr hab. Janowi Martinkowi za cenne uwagi merytoryczne a tak»edotycz¡ce sposobu organizacji pracy. Dzi¦ki temu moja praca staªasi¦ bardziej systematyczna i uporz¡dkowana.

Praca zostaªa wykonana przy wspar-ciu nansowym Komitetu Bada«Naukowych w ramach grantu pro-motorskiego Nr N N202 2375402375/B/H03/2011/40

Spis tre±ci

Wprowadzenie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

1. Kropki kwantowe - podstawowe informacje . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

1.1. Sztuczne atomy: wyspy metaliczne i kropki kwantowe . . . . . . . . . . . . . 11

1.2. Elektrody i bariery tunelowe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

1.3. Przykªady realizacji eksperymentalnych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

1.4. Zjawiska zyczne w kropkach kwantowych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

1.4.1. Blokada kulombowska i oscylacje kulombowskie . . . . . . . . . . . . 16

1.4.2. Tunelowanie sekwencyjne, tranzystor jednoelektronowy . . . . . . . . 18

1.4.3. Piki, schodki i romby kulombowskie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

1.4.4. Kotunelowanie (wspóªtunelowanie) najprostszy kwantowy efektwielociaªowy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

1.4.5. Efekt Kondo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

1.5. Nanorurki jako kropki kwantowe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

2. Zjawiska transportu elektronowego zale»ne od spinu . . . . . . . . . . . . . 31

2.1. Rola spinu elektronowego w kropce kwantowej . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

2.2. Polaryzacja i akumulacja spinowa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

2.3. Magnetyczne i nadprzewodnikowe ukªady cienkowarstwowe . . . . . . . . . . 33

3. Podstawy nadprzewodnictwa i metody elektronowej spektroskopii

tunelowej . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

3.1. Charakterystyka materiaªów nadprzewodz¡cych . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

3.2. Elektronowa spektroskopia tunelowa a g¦sto±¢ stanów elektronowychnadprzewodnika . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

3.3. Wpªyw pola magnetycznego i dodatkowe parametry g¦sto±ci stanów . . . . . 42

4. Metody teoretyczne stosowane w pracy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

4.1. Hamiltonian dla ukªadu z kropk¡ kwantow¡ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

4.2. Równanie master i pr¡d elektryczny . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

4.3. Wspóªczynniki tunelowe w pierwszym rz¦dzie rachunku zaburze« -tunelowanie sekwencyjne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

4.4. Kotunelowanie elektronów drugi rz¡d rachunku zaburze« . . . . . . . . . . 53

4.5. Funkcje Greena . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

4.5.1. Podstawowe funkcje Greena denicje . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

4.5.2. Pr¡d elektryczny . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

4.5.3. Równania ruchu dla funkcji Greena . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

5. Stany spinowe ukªadu dwóch elektronów - przej±cie singlet-tryplet . . . . 61

5.1. Denicja stanu singletowego i trypletowego . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

5.2. Oddziaªywanie wymienne mi¦dzy elektronami na dwóch kropkach lub dwóchorbitalach . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

5.3. Przej±cie singlet-tryplet w kropkach kwantowych . . . . . . . . . . . . . . . . 63

1

6. Efekty kotunelowania elektronów w kropkach kwantowych utworzonych

z nanorurek w¦glowych w obecno±ci przej±cia singlet-tryplet (S-T) . . . . 69

6.1. Wst¦p . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 696.2. Ukªad eksperymentalny . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 706.3. Model zyczny, hamiltonian . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 706.4. Analiza wyników eksperymentalnych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

6.4.1. Transport sekwencyjny - przej±cie S-T w zakresie blokady kulombowskiej 716.4.2. Efekty kotunelowania dla zakresu nieparzystego n . . . . . . . . . . . 726.4.3. Efekty kotunelowania dla n = 2, wyra¹ny sygnaª przej±cia S-T . . . . 73

6.5. Zastosowane przybli»enia i uzyskane rozwi¡zania . . . . . . . . . . . . . . . . 746.6. Wspóªczynniki tunelowania w drugim rz¦dzie rachunku zaburze« dla procesów

kotunelowania . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 756.7. Wyniki numeryczne i porównanie z eksperymentem . . . . . . . . . . . . . . . 776.8. Wnioski i podsumowanie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83

7. Przygotowanie zª¡czy tunelowych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85

7.1. Bariera tunelowa z MgO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 857.2. Warstwa nanokropek . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 877.3. Próbki z elektrodami ferromagnetycznymi (MTJ) . . . . . . . . . . . . . . . . 887.4. Próbki z elektrodami nadprzewodz¡cymi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88

8. Efekt Kondo w obecno±ci fazy ferromagnetycznej w magnetycznych

zª¡czach tunelowych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89

8.1. Wst¦p - efekt Kondo i ferromagnetyzm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 898.2. Model teoretyczny i równania . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 908.3. Wyniki eksperymentalne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

8.3.1. Pole wymienne i struktura rozszczepionego piku . . . . . . . . . . . . 948.3.2. Zale»no±¢ temperaturowa przewodnictwa . . . . . . . . . . . . . . . . 1008.3.3. Wpªyw pola magnetycznego . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1048.3.4. Wpªyw grubo±ci barier na rozszczepienie piku . . . . . . . . . . . . . 104

8.4. Omówienie wyników i podsumowanie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106

9. Wspóªwyst¦powanie nadprzewodnictwa i efektu Kondo w magnetycznych

nanokropkach kwantowych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109

9.1. Wprowadzenie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1099.2. Omówienie wyników eksperymentalnych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1109.3. Model teoretyczny . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114

9.3.1. Dwie oddziaªuj¡ce kropki w modelu Andersona . . . . . . . . . . . . . 1199.3.2. Pr¡d elektryczny i wspóªczynniki tunelowe dla procesów kotunelowania

kwazicz¡stek w nadprzewodniku . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1219.3.3. Pochodzenie podwójnego piku w przewodnictwie . . . . . . . . . . . . 1229.3.4. Wpªyw pola magnetycznego na struktur¦ podwójnego piku w

przewodnictwie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1249.3.5. Dopasowanie wyników teoretycznych do eksperymentalnych . . . . . . 126

9.4. Podsumowanie i wnioski . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126

Podsumowanie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129

Bibliograa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133

Spis referatów i wyst¡pie« konferencyjnych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138

2

Abstract

We study phenomena related to spin-dependent electron transport in quantum dots,which are in contact with metallic, ferromagnetic or superconducting leads. Experimen-tal results for linear conductance dI/dV of quantum dots in low temperatures and highmagnetic elds obtained in two laboratories - RIKEN (Japan) under prof. K. Ishibashisupervision and IBM Almaden (USA) under prof. S. S. P. Parkin supervision - areexplained by our theoretical analyses.

We explain the complex conductance dependence on gate voltage and magneticeld in Coulomb's blockade regime for a carbon nanotube coupled to normal metalleads. We analyse the two highest non-empty orbitals of the nanotube quantum dot,which are lled with two electrons (half-shell lling). A singlet-triplet system of energyand spin levels is eectively created in the dot. We model elastic and inelastic elec-tron cotunneling through singlet-triplet levels and possible transitions between themin second order perturbation theory formalism. We show, that the magnetic state ofthe system can be modied by changing solely the gate voltage. We take into accountan asymmetry in coupling of carbon nanotube orbitals to the electrodes, which leadsto eective spin asymmetry, because the orbitals possess dierent spin indexes. Thisproduces an eective spin polarization of couplings between the leads and the nanotubein analogy to a dot coupled to ferromagnetic leads, where the spin asymmetry appearsin natural way due to spin-dependent densities of states. The value of the eective spinpolarization can be modied and controlled by means of electric eld produced by thegate voltage. From the theoretical results, which are in very good agreement with theexperiment, we conclude, that a strong relaxation to a state with lower spin and orbitalenergy is present in the system.

In the second system, for low transport voltages, we nd a zero-bias anomaly (ZBA)in conductance in form of a single or a split peak in planar magnetic tunnel junctions(MTJ) with a thin layer of magnetic CoFe nanodots inserted between the tunnel bar-riers made of crystalline MgO. By examination of the temperature-dependences of theZBA peak height, we show that the peak is due to the Kondo assisted tunnelling. Itis a split conductance peak or a single peak for congurations of ferromagnetic leads'magnetizations, parallel and antiparallel, respectively. We observe also a similar depen-dence of the peak splitting on the external magnetic eld. With use of the Andersonmodel for quantum dot attached to ferromagnetic electrodes, we show, that the spinsplitting is due to an exchange interaction with ferromagnetic leads, which renorma-lizes spin levels' positions. We conducted the calculations by means of the standardequations of motion (EOM) technique for quantum dot Green functions. The levelpositions' renormalization was treated self-consistently.

We have also examined the coexistence of the superconducting phase, magnetismand Kondo eect in planar tunnel junctions with CoFe nanodots between crystallineMgO tunnel barriers coupled to superconducting leads. The eects induced by super-conducting leads made of Al, generate a clear conductance signal of superconductingorigin: two peaks - each centered around voltages of both signs equal to twice the super-conducting gap of Al (for |eV | = 2∆Al). They are, however, superimposed on a broadKondo peak. This behaviour can be related to the fact that in Al, the superconductinggap is smaller than the Kondo temperature ∆Al kBTK, Al and the Kondo

3

electron cloud can be treated in the Fermi liquid picture as a broad conductingchannel. Such an eect was not observed in the experiment in which the leads weremade of superconducting NbN. The superconducting gap in NbN is much larger thanthe Kondo temperature of the system, ∆NbN kBTK,NbN, what leads to the suppressionof the Kondo eect and the ZBA disappearance below the critical temperature, Tc,NbN,for NbN, when the leads are in the superconducting state. A dierent non-trivial eectappears, however, in this system in the conductance signal: for each transport voltagesign, a double peak structure is visible. It is most well-dened in zero magnetic eld andit decays slowly without changing the peak positions with increasing of magnetic eld.We explain these phenomena by a two-impurity Anderson model for two interactingquantum dots with a singlet-triplet levels system and transitions between the levels bymeans of inelastic electron cotunneling. The peak for lower transport voltages is relatedto the elastic cotunneling and the peak for higher voltages is related to the inelasticcotunneling processes and excitations in the system. Using a complex superconductingdensities of states' dependence on the external magnetic eld in thin NbN layers, weare able to obtain a very good tting of our theoretical results to the experimentaldata.

In summary, this work contributes to understanding of electron spin-dependent pro-cesses present when electric currents ow through three types of systems with quantumdots coupled to normal metallic, ferromagnetic and superconducting leads. The eectsinclude ferromagnetic interaction, transitions between dierent electron quantum dotstates, Kondo eect, superconductivity of the leads and external magnetic eld inu-ence. We consider our results important for the developing area of spintronics.

Streszczenie

Praca traktuje o zjawiskach zwi¡zanych z zale»nym od spinu transportem elek-tronowym wyst¦puj¡cym w kropkach kwantowych, b¦d¡cych w tunelowym kontakciez elektrodami z metalu normalnego, ferromagnetycznego lub w kontakcie z nadprze-wodnikiem. Przeprowadzone analizy teoretyczne tªumacz¡ wyniki eksperymentalne dlaprzewodnictwa ró»niczkowego dI/dV kropek kwantowych w niskich temperaturach isilnych polach magnetycznych uzyskane w dwóch renomowanych zagranicznych o±rod-kach naukowych: w RIKEN (Japonia) pod kierunkiem prof. K. Ishibashi oraz w IBMAlmaden (USA) pod kierunkiem prof. S. S. P. Parkina.

Wyja±niamy zªo»ony sygnaª w przewodnictwie dla kropki kwantowej wykonanej znanorurki w¦glowej sprz¦»onej do elektrod ze zwykªego metalu w zakresie blokady ku-lombowskiej w której na dwóch najwy»szych (poªo»onych najbli»ej poziomu Fermiego)orbitalach znajduj¡ si¦ w sumie dwa elektrony. W formalizmie rachunku zaburze« dru-giego rz¦du uwzgl¦dniamy elastyczne i nieelastyczne kotunelowanie elektronów przezukªad poziomów singlet-tryplet, z mo»liwo±ci¡ przechodzenia ukªadu mi¦dzy tymi sta-nami. Pokazujemy, »e mo»na wywoªa¢ zmian¦ stanu magnetycznego ukªadu, zmieniaj¡cjedynie napi¦cie bramki. W modelu, w którym wyst¦puje asymetria sprz¦»e« orbitalinanorurki do elektrod pojawia si¦ efektywna asymetrii spinowa, gdy» orbitale ró»ni¡si¦ indeksami spinowymi. Przekªada si¦ to na efektywn¡ polaryzacj¦ spinow¡ sprz¦»e«pomi¦dzy elektrodami a nanorurk¡ analogicznie do kropki sprz¦»onej z elektrodami fer-romagnetycznymi, gdzie asymetria spinowa pojawia si¦ w sposób naturalny w wynikuzale»nej od spinu g¦sto±ci stanów. Warto±¢ efektywnej polaryzacji spinowej mo»e by¢modykowana i kontrolowana przez napi¦cie na bramce przy pomocy pola elektryczne-go. Z wyników teoretycznych w bardzo dobrej zgodno±ci z wynikami eksperymentalny-mi, wnioskujemy obecno±¢ silnej relaksacji ukªadu do stanu o ni»szej energii spinoweji orbitalnej.

Zaobserwowano fakt, »e w planarnych makroskopowych magnetycznych zª¡czachtunelowych (MTJ) z warstw¡ magnetycznych nanokropek CoFe umieszczonych we-wn¡trz bariery tunelowej wykonanej z krystalicznego MgO, dla niskich napi¦¢ transpor-towych mo»liwe jest zaobserwowanie anomalii (ZBA) w przewodnictwie w postaci pikupojedynczego lub rozszczepionego. Badaj¡c zale»no±ci temperaturowe wysoko±ci pikuZBA pokazujemy, »e pik pochodzi od efektu Kondo. Pik Kondo jest rozszczepiony lubpojedynczy w zale»no±ci od konguracji magnetyzacji elektrod ferromagnetycznych,odpowiednio równolegªej lub antyrównolegªej. W niektórych próbkach obserwujemytak»e zale»no±¢ wielko±ci rozszczepienia piku od pola magnetycznego. Stosuj¡c modelAndersona dla magnetycznej kropki kwantowej pokazujemy, »e rozszczepienie piku jestzwi¡zane z oddziaªywaniem wymiennym z ferromagnetycznymi elektrodami, które re-normalizuje poªo»enia poziomów spinowych. Obliczenia wykonano standardow¡ metod¡równa« ruchu (EOM) dla funkcji dla Greena kropki kwantowej, gdzie renormalizacj¦poziomów policzono w sposób samozgodny.

Badamy tak»e wspóªobecno±¢ efektu nadprzewodnictwa, magnetyzmu i efektu Kon-do w planarnych zª¡czach tunelowych z nanokropkami CoFe sprz¦»onymi do nadprze-wodz¡cych elektrod poprzez bariery tunelowe z krystalicznego MgO. Efekty zwi¡zanez nadprzewodnictwem elektrod wykonanych z Al w stanie nadprzewodz¡cym, generuj¡w przewodnictwie ró»niczkowym nanoziaren CoFe wyra¹ny sygnaª naªo»ony na

5

pik pochodz¡cy z efektu Kondo. Argumentujemy, »e w wypadku, gdy przerwa ener-getyczna w nadprzewodniku jest du»o w¦»sza ni» energia odpowiadaj¡ca temperaturzeKondo ukªadu, jak w ukªadzie z Al, ∆Al kBTK, Al, chmur¦ elektronów Kondo mo»-na potraktowa¢ w obrazie cieczy Fermiego jako szeroki kanaª przewodnictwa. EfektuKondo nie zaobserwowano jednak w eksperymencie z NbN w stanie nadprzewodz¡cym,gdzie szeroko±¢ przerwy jest znacznie wi¦ksza ni» energia odpowiadaj¡ca temperatu-rze Kondo ukªadu, ∆NbN kBTK, NbN. W ukªadzie tym pojawia si¦ natomiast innynietrywialny efekt obserwowany w sygnale przewodnictwa: dla ka»dego znaku napi¦ciawidoczna jest struktura piku podwójnego. Jest ona najwyra¹niejsza w zerowym polumagnetycznym, a ze wzrostem pola magnetycznego zanika, bez wyra¹nej zmiany po-ªo»e« pików. Tªumaczymy zjawiska te z u»yciem dwu-domieszkowego (two-impurity)modelu Andersona dla dwóch oddziaªuj¡cych kropek kwantowych (nanoziaren CoFe) zmo»liwo±ci¡ powstawania ukªadu poziomów singlet-tryplet i przej±¢ mi¦dzy tymi sta-nami w wyniku nieelastycznego kotunelowania elektronów. Pik dla ni»szych napi¦¢ jestzwi¡zany z kotunelowaniem elastycznym, a pik dla wy»szych napi¦¢ jest zwi¡zany zkotunelowaniem nieelastycznym i wzbudzeniami w ukªadzie. Uwzgl¦dnili±my tak»e zªo-»on¡ zale»no±¢ ksztaªtu g¦sto±ci stanów nadprzewodz¡cych w cienkich warstwach NbNod zewn¦trznego pola magnetycznego. Uzyskali±my bardzo dobr¡ zgodno±¢ wynikówteoretycznych z eksperymentalnymi.

Podsumowuj¡c, niniejsza praca przyczynia si¦ do zrozumienia zale»nych od spinuelektronowego procesów zachodz¡cych przy przepªywie pr¡dów elektrycznych przez trzytypy ukªadów z kropkami kwantowymi sprz¦»onymi do elektrod z normalnego meta-lu, z metalu ferromagnetycznego oraz do nadprzewodnika. W±ród omawianych zjawisknajwa»niejsz¡ rol¦ odgrywaj¡ oddziaªywania ferromagnetyczne, przej±cia pomi¦dzy ró»-nymi stanami elektronowymi kropek, a tak»e wpªyw na przewodnictwo efektu Kondo,nadprzewodnictwa elektrod i zewn¦trznych pól magnetycznych. Uwa»amy, »e zaprezen-towane wyniki mog¡ wnie±¢ wkªad w rozwijaj¡c¡ si¦ dziedzin¦ spintroniki.

Wprowadzenie

Ostatnie dwa dziesi¦ciolecia odznaczaj¡ si¦ szczególnie dynamicznym rozwojemtechnologii wytwarzania ukªadów mezo- i nanoskopowych, w których istotn¡ rol¦ od-grywaj¡ efekty kwantowe. W±ród najwa»niejszych z tych technologii wymieni¢ mo»nametody naparowywania/napylania wysoce uporz¡dkowanych ukªadów cienkowarstwo-wych, metody nanolitograczne a tak»e elektronik¦ molekularn¡, czyli zastosowanie po-jedynczych molekuª i struktur takich jak maªe wycinki grafenu, fulereny czy nanorurkijako elementy ukªadów nanoelektronicznych. Powstaj¡ wi¦c ukªady, w których wyspymetaliczne o rozmiarach nanometrów oraz kropki kwantowe sprz¦»one s¡ poprzez ba-riery potencjaªu, zwane tunelowymi, do makroskopowych elektrod. To poª¡czenie skalinano ze skal¡ mikro i makro z uwzgl¦dnieniem faktu kwantyzacji ªadunku oraz ogra-niczeniem liczby stanów elektronowych, jakie mog¡ przypada¢ na jednostk¦ obj¦to±ciukªadu, prowadzi do interesuj¡cych i do±¢ dobrze ju» poznanych zjawisk takich jak: blo-kada kulombowska, tunelowanie sekwencyjne pojedynczych elektronów, kotunelowanieelektronów, tunelowanie rezonansowe, efekt Kondo itp. Wraz z rozwojem technologii,post¦puje tak»e rozwój teorii sªu»¡cych opisowi i badaniom ukªadów w skali nano- imezoskopowej. Przewiduje si¦ nowe zjawiska zyczne i pojawiaj¡ si¦ perspektywy ichzastosowa«. Bardzo obiecuj¡ca wydaje si¦ mo»liwo±¢ u»ycia w ukªadach elektronicznychoprócz ªadunku elektronu, tak»e spinu elektronowego jako no±nika informacji. Z istnie-nia spinu wynika istnienie elektronowego momentu magnetycznego, a wi¦c dodatkowegostopnia swobody, na który mo»na wpªywa¢ przy pomocy zewn¦trznych pól magnetycz-nych lub poprzez magnetyczne oddziaªywania wymienne. Rozwijaj¡ca si¦ dziedzinabada« i wiedzy zycznej nazywa si¦ spintronik¡. S¡ to badania podstawowe, któredostarczaj¡ wiedzy o zachowaniach nanoukªadów i daj¡ mo»liwo±¢ poznawania i prze-widywania nowych efektów opieraj¡cych si¦ na interakcjach ze spinem elektronowym,co samo w sobie mo»e stanowi¢ wystarczaj¡c¡ motywacj¦, nie jest jednak motywacj¡jedyn¡. Innym powodem s¡ ograniczenia stosowalno±ci prawa Moore'a w urz¡dzeniachelektronicznych, które wynikaj¡ z istnienia dolnej granicy rozmiarów konstruowanychukªadów. Zgodnie z tym prawem (a raczej - empiryczn¡ reguª¡), rozwój technologii elek-tronicznych powinien mie¢ charakter wykªadniczy, a w szczególno±ci: liczba ukªadówtranzystorów w mikroprocesorach ma podwaja¢ si¦ co dwa lata. Pojawiaj¡ si¦ jednaktrudno±ci w speªnianiu tej reguªy, a maj¡ one zwi¡zek z niedoskonaªo±ciami struk-tur póªprzewodnikowych (zanieczyszczenia, domieszki, defekty), stanowi¡cymi centrarozpraszania dla elektronów. Aby zachowa¢ informacj¦, któr¡ niesie pr¡d elektrycz-ny w zmniejszanych coraz bardziej przekrojach ±cie»ek elektronicznych, wymagane s¡coraz wi¦ksze moce przypadaj¡ce na jednostk¦ ich obj¦to±ci, a ciepªo Joule'a z tegowynikaj¡ce mogªoby spowodowa¢ ich nadmierne nagrzewanie i niszczenie. Producen-ci podzespoªów zapowiadaj¡ u»ycie w okolicach 2020 r. technologii, w której ±cie»ki

7

b¦d¡ wykonane w rozmiarach 5 nm. Dalsza miniaturyzacja ukªadów scalonych bezzmiany zasady ich dziaªania stoi jednak pod du»ym znakiem zapytania. Czekamy wi¦cna przeªom technologiczny, jaki mo»e przynie±¢ nanoelektronika, a w szczególno±ci -spintronika.

Przeªom tego typu dokonaª si¦ ju» w produkcji magnetycznych pami¦ci masowych iczujników pola magnetycznego. Polegaª on na wykorzystaniu przewodnictwa elektrycz-nego zale»nego od spinu poprzez zastosowanie efektów magnetooporowych: gigantycz-nego magnetooporu GMR i magnetooporu tunelowego TMR (rozdziaª 2) w gªowicachtwardych dysków, co umo»liwiªo zwi¦kszenie czuªo±ci tych gªowic przy detekcji pól ma-gnetycznych wytwarzanych przez domeny magnetyczne w no±nikach pami¦ci. Wskutektego g¦sto±¢ zapisu ilo±ci informacji przypadaj¡cej na jednostk¦ powierzchni dyskuzwi¦kszono o 2-3 rz¦dy wielko±ci w stosunku do gªowic dziaªaj¡cych w oparciu o cewkielektromagnetyczne.

Na wykorzystaniu efektu TMR opieraj¡ si¦ te» produkowane ju» dzi± - na razie namaª¡ skal¦ - nieulotne pami¦ci swobodnego dost¦pu wykorzystuj¡ce zjawiska magne-tyczne czyli MRAM (tam»e), lecz w najbli»szym czasie realne wydaje si¦ wprowadzenieich do masowej produkcji. Jeszcze wi¦ksz¡ nadziej¦ niesie zastosowanie spintroniki wraczkuj¡cej dopiero dziedzinie informatyki kwantowej. Stworzenie ukªadów scalonych,w których podstaw¦ dziaªania stanowiªoby wykorzystanie tzw. spl¡tania stanów kwan-towych, wprowadziªoby do ±wiata komputerów caªkowicie now¡ jako±¢. Przeªom z tegowynikaj¡cy trudno sobie nawet wyobrazi¢, tak jak nie daªo si¦ przewidzie¢ dynamikirozwoju nauki (i cywilizacji w ogóle) po powstaniu pierwszych konwencjonalnychelektronicznych ukªadów scalonych. Celem niniejszej pracy jest doªo»enie maªej cegieª-ki do tej fascynuj¡cej i potencjalnie tak wiele obiecuj¡cej dziedziny wiedzy, któr¡ jestspintronika. Przedstawione zostan¡ wyniki bada« teoretycznych i eksperymentalnychdla trzech typów ukªadów kropek kwantowych, w których istotne znaczenie ma prze-wodnictwo elektronów zale»ne od spinu. W jednym z nich istotn¡ rol¦ odgrywa nad-przewodnictwo elektrod i wynikaj¡cy st¡d ksztaªt linii wykresu przewodnictwa ukªaduw funkcji napi¦cia transportowego.

Opisano wi¦c ukªady kropek kwantowych powstaªe na bazie nanorurki w¦glowejsprz¦»onej do elektrod niemagnetycznych (rozdziaª 6), nanokropek magnetycznych wosnowie z izolatora sprz¦»onych do elektrod ferromagnetycznych w zmiennych kon-guracjach magnetyzacji elektrod (rozdziaª 8) oraz nanokropek magnetycznych sprz¦»o-nych z elektrodami w stanie nadprzewodz¡cym dla ró»nych warto±ci pola magnetyczne-go (rozdziaª 9). Praca odpowiada na pytania, jak zinterpretowa¢ wyniki eksperymental-ne otrzymane dla takich ukªadów, a tak»e jakich efektów mo»na si¦ w nich spodziewa¢.W szczególno±ci zbadano wpªyw zewn¦trznego pola magnetycznego i magnetycznychoddziaªywa« wymiennych na poªo»enia poziomów elektronowych, pr¡d, przewodnictwo,warto±¢ magnetooporu. Odpowiedziano na pytanie o mo»liwo±¢ sterowania polaryzacj¡spinow¡, a wi¦c magnetycznym stopniem swobody przy pomocy pola elektrycznego.Zbadano te» mo»liwo±¢ wspóªwyst¦powania w jednym ukªadzie wspóªzawodnicz¡cychze sob¡ efektów wielociaªowych: ferromagnetyzmu, efektu Kondo i nadprzewodnictwa.Uwzgl¦dniono tak»e wpªyw pola magnetycznego na g¦sto±ci stanów elektronowych elek-trod w stanie nadprzewodz¡cym i zbadano, jaki jest wpªyw ksztaªtu tych g¦sto±ci sta-nów na procesy kotunelowania elektronów w ostatnim z wymienionych typów ukªadów.Poni»ej przedstawiono nieco bardziej szczegóªowy opis poszczególnych rozdziaªów.

8

W pierwszym rozdziale pracy prezentujemy podstawowe informacje o kropkachkwantowych, zjawiskach zycznych, jakie mo»na w nich obserwowa¢, oraz denicje naj-cz¦±ciej u»ywanych w pracy poj¦¢. Opisane zostaªy tak»e wªasno±ci nanorurek w¦glo-wych, które coraz cz¦±ciej wykorzystuje si¦ do wytwarzania ukªadów z kropk¡ kwantow¡(jak w rozdziale 6).

W rozdziale drugim omówiony zostaª skrótowo transport elektryczny zale»ny odspinu, w tym - efekty magnetooporu w ró»nych ukªadach i zastosowania tych efektów.

W rozdziale trzecim przedstawiamy podstawy teorii nadprzewodnictwa, jakie wy-magane s¡ do zrozumienia eksperymentu z rozdziaªu 9. W szczególno±ci pokazujemyteoretycznie uzyskane g¦sto±ci stanów nadprzewodnika cienkowarstwowego w silnychpolach magnetycznych i omówiono parametry, które stanowi¡ o ich ksztaªcie. Przy oka-zji prezentujemy metod¦ elektronowej spektroskopii tunelowej, dzi¦ki której uzyskanowyniki eksperymentalne w rozdziaªach 6, 8, 9.

W rozdziale czwartym omawiamy podstawy metod teoretycznych bada« kropekkwantowych, które zostaªy u»yte w tej pracy: standardowy hamiltonian dla modelu An-dersona, równania master dla zakresu sekwencyjnego i dla kotunelowania oraz funkcjeGreena i równania ruchu dla tych funkcji w rozwini¦ciu do funkcji Greena wy»szegostopnia.

W pi¡tym rozdziale poªo»ono szczególny nacisk na teoretyczny opis ukªadówdwóch oddziaªuj¡cych kropek kwantowych z dwoma elektronami, które opisa¢ mo»na wbazie stanów singletowych i trypletowych. Podano te» przykªady zjawisk zachodz¡cychw ukªadach tego typu.

Szósty rozdziaª dotyczy kotunelowania elektronów przez kropk¦ kwantow¡ w na-norurce w¦glowej. Odpowiadamy przede wszystkim na pytania o dodatkowy sygnaª, jakipojawia si¦ w przewodnictwie elektrycznym nanorurki sprz¦»onej do niemagnetycznychelektrod w zakresie blokady kulombowskiej. Wyja±nione jest szczegóªowo pochodzeniei charakter tego sygnaªu. Pokazano, »e jest on zwi¡zany z kotunelowaniem dwóch elek-tronów przez stan dubletowy dla blokady w zakresie nieparzystej liczby elektronówi przez ukªad orbitali singlet-tryplet w zakresie wypeªnienia half-shell (dla parzystejliczby elektronów). Ukazano tak»e, »e asymetrie w sprz¦»eniach orbitali do elektrodprowadz¡ efektywnie do asymetrii spinowej, gdy» orbitale ró»ni¡ si¦ indeksami spino-wymi. Przekªada si¦ to na efektywn¡ polaryzacj¦ spinow¡ sprz¦»e« pomi¦dzy elektro-dami a nanorurk¡. Na wielko±ci te mo»na oddziaªywa¢ bez u»ycia pola magnetycznegosamym polem elektrycznym poprzez regulacj¦ napi¦cia bramki ukªadu, co mo»e si¦okaza¢ istotne w zastosowaniach w ukªadach spintroniki w przyszªo±ci. Obliczenia z te-go rozdziaªu wykonano w pierwszym i w drugim rz¦dzie rachunku zaburze« z u»yciemrówna« master i zredukowanej macierzy g¦sto±ci.

Rozdziaª siódmy po±wi¦cony zostaª opisowi cienkowarstwowych ukªadów ekspe-rymentalnych - magnetycznych zª¡czy tunelowych MTJ - jakie zastosowano w ekspery-mentach z rozdziaªu 8 i 9.

W rozdziale ósmym mowa jest o efekcie Kondo, jaki obserwujemy w obecno±ci fa-zy ferromagnetycznej w magnetycznych zª¡czach tunelowych. Przede wszystkim dowo-dzimy, »e pomimo wspóªzawodnictwa obu efektów wielociaªowych - ferromagnetyzmu iefektu Kondo, mo»liwe jest pod pewnym warunkami ich wspóªwyst¦powanie w jednymukªadzie w cienkiej warstwie nanokropek magnetycznych, które mo»na potraktowa¢jak kropki kwantowe w modelu Andersona. Omawiany jest wpªyw pola magnetyczne-

9

go, które zmienia konguracje magnetyzacji ferromagnetycznych elektrod z równolegªej(P) na antyrównolegª¡ (AP) lub odwrotnie. Pokazujemy, »e fakt osªabienia magnetore-zystancji tunelowej TMR takich zª¡czy w pobli»u zerowego napi¦cia transportowego wnaszym ukªadzie wynika jednoznacznie z rozszczepienia piku Kondo w konguracji P nadwa piki po jednym piku dla ka»dego znaku napi¦cia. Rozszczepienie to jest skutkiemoddziaªywania wymiennego elektronów w warstwie kropek z elektrodami ferromagne-tycznymi i efekt tego oddziaªywania jest dominuj¡cym efektem magnetycznym, któryprzewy»sza oddziaªywanie magnetycznych momentów elektronów z polem zewn¦trznymB. Przy u»yciu równa« w drugim rz¦dzie rachunku zaburze«, uzyskujemy dla niektórychze zmierzonych próbek dobr¡ zgodno±¢ wyników teoretycznych, okre±laj¡cych wpªywpola magnetycznego na przewodnictwo ró»niczkowe G = dI/dV , z wynikami ekspery-mentalnymi. Najwa»niejsze jednak rezultaty teoretyczne, pokazuj¡ce jako±ciowo efektKondo na kropce kwantowej dla konguracji P i AP elektrod, uzyskano w wyniku roz-wini¦cia równa« ruchu dla funkcji Greena. Skorzystano przy tym z pewnych uproszcze«i dodatkowych zaªo»e«, które tak»e opisano w tym rozdziale.

Ostatni - dziewi¡ty - rozdziaª pracy doktorskiej omawia ukªady magnetycznychnanokropek oddziaªuj¡ce poprzez bariery tunelowe z elektrodami nadprzewodz¡cymidla dwóch ró»nych nadprzewodników: Al o w¡skiej przerwie energetycznej w g¦sto±ciachstanów i NbN, o du»o szerszej przerwie. Tªumaczymy ró»nice w wynikach eksperymen-talnych dla obu ukªadów. W ukªadzie z elektrodami z NbN pojawia si¦ zagadkowezachowanie sygnaªu przewodnictwa ró»niczkowego - struktura podwójnego piku obec-na dla ka»dego znaku napi¦cia najwyra¹niej widoczna w zerowym polu magnetycznym.Prezentujemy wyja±nienie tego zjawiska przy pomocy modelu, w którym uwzgl¦dnia-my kilka czynników maj¡cych wpªyw na przewodnictwo ukªadu. Bierzemy pod uwag¦,»e g¦sto±ci stanów w elektrodach w stanie nadprzewodz¡cym zale»ne s¡ od spinu iobecno±ci pola magnetycznego. Uwzgl¦dniamy tak»e fakt, »e magnetyczne oddziaªywa-nie wymienne pomi¦dzy kropkami kwantowymi prowadzi¢ mo»e do powstania ukªadupoziomów singlet-tryplet, przez który nast¦puje przepªyw elektronów. Na schematachpoziomów energetycznych wyja±niamy, jak w tym modelu sygnaª w przewodnictwiewynika z poªo»enia poziomów elektronowych na kropce i w elektrodach. Obliczenianumeryczne dla kotunelowania dwóch elektronów w drugim rz¦dzie rachunku zaburze«prowadz¡ do bardzo dobrych dopasowa« wyników teoretycznych do eksperymentalnych.

Podsumowuj¡c, niniejsza praca wnosi wkªad w zrozumienie zale»nych od spinu elek-tronowego procesów zachodz¡cych przy przepªywie pr¡dów elektrycznych przez trzytypy ukªadów z kropkami kwantowymi, z uwzgl¦dnieniem oddziaªywa« ferromagne-tycznych, przej±¢ pomi¦dzy ró»nymi stanami elektronowymi kropek, a tak»e wpªywuna przewodnictwo efektu Kondo, nadprzewodnictwa elektrod i zewn¦trznych pól ma-gnetycznych.

10

1. Kropki kwantowe - podstawowe informacje

Rozdziaª ten ma przypomnie¢ lub przybli»y¢ czytelnikowi podstawowe fakty ekspe-rymentalne i wybrane aspekty teorii kropek kwantowych oraz zdeniowa¢ najwa»niej-sze z poj¦¢ u»ywanych w niniejszej pracy doktorskiej. Bardziej szczegóªowo omówionezostan¡ tak»e nanorurki jako popularny ukªad zyczny, w oparciu o który wytwa-rza si¦ dzi± kropki kwantowe. Nanorurk¦ zastosowano w badaniach, które opisano wrozdziale 6.

1.1. Sztuczne atomy: wyspy metaliczne i kropki kwantowe

Rozwa»amy ukªad zyczny w przewodniku, b¦d¡cy studni¡ potencjaªu o bardzomaªych rozmiarach. Mo»e by¢ on wykonany w skali mikro, gdy kluczowe jego elementymaj¡ rozmiary rz¦du mikrometrów lub w skali nano. O nanoskali elementu ukªadumówimy, gdy jego wymiary nie przekraczaj¡ 100 nm. Ukªady ª¡cz¡ce elementy z ró»-nych zakresów skali, nazywamy mezoskopowymi. S¡ one szczególnie interesuj¡ce dlateoretyków, poniewa» w ukªadach mezoskopowych nakªadaj¡ si¦ zjawiska kwantoweoraz makroskopowe. Przykªadowo, maªe rozmiary studni potencjaªu i wynikaj¡ca ztego niewielka pojemno±¢ elektryczna sprawiaj¡, »e energia ªadowania ukªadu jednymelektronem mo»e by¢ znacz¡co wi¦ksza ni» energia termiczna kBT , co obecnie mo»liwejest nawet w temperaturach pokojowych. Poniewa» ªadunek jest skwantowany, mo»liwestaje si¦, by kontrolowa¢ z dokªadno±ci¡ do jednej cz¡stki liczb¦ cz¡stek naªadowanychdodanych lub odj¦tych z ukªadu poprzez kontrol¦ potencjaªu elektrycznego, jaki jestdo ukªadu przyªo»ony (o czym mowa w rozdziale 1.4.1).

Porównajmy obraz ten do atomu, w którym dodatnio naªadowane j¡dro wytwarzapole elektryczne i przyci¡ga elektrony w kierunki obszaru, gdzie energia potencjalnaelektronu jest najmniejsza. Elektron jest zlokalizowany w pobli»u j¡dra, jednak nie mo-»e na nie spa±¢. Funkcja falowa g¦sto±ci prawdopodobie«stwa jego znalezienia w staniezwi¡zanym z j¡drem ma pewn¡ rozci¡gªo±¢ przestrzenn¡ i minimaln¡ energi¦ wªasn¡ dlastanu podstawowego [rys. 1.1(a)]. Podobnie z powodu pola elektrycznego tworz¡cegokwantow¡ studni¦ potencjaªu, mo»na mówi¢ o lokalizacji cz¡stki obdarzonej ªadunkiemelektrycznym w obszarze studni. Tak jak w atomie w stanie podstawowym mamy doczynienia z energi¡ jonizacji, któr¡ nale»y dostarczy¢ ukªadowi, by odª¡czy¢ od niegoelektron, tak w opisywanym ukªadzie istnieje wspomniana energia ªadowania (bardziejszczegóªowo o niej w sekcji 1.4.1 tego rozdziaªu). Je±li elektron w studni kwantowejwzbudzi¢ na wy»szy poziom energetyczny, to spontaniczna jego relaksacja na ni»szypoziom, zwi¡zana jest z emisj¡ kwantu promieniowania, podobnie jak w prawdziwymatomie (rys. 1.1(b)). Z wymienionych powodów tak¡ studni¦ potencjaªu nazywa si¦cz¦sto sztucznym atomem , jednak w sztucznym atomie gª¦boko±¢ studni potencjaªuda si¦ cz¦sto kontrolowa¢ dzi¦ki potencjaªom elektrod (nast¦pny punkt 1.2). Podobie«-

11

Rysunek 1.1: Porównanie poziomów kwantowych dla zwykªego atomu i sztucznego atomu (kropkikwantowej). W obu wypadkach, potencjaª przyci¡gaj¡cy protonu dla atomu wodoru oraz prosto-k¡tna studnia potencjaªu kropki, wi¡»e elektron w dyskretnych stanach energii. Warto±¢ ∼ 0.3 eVoddzielaj¡ca stan podstawowy elektronu na kropce od brzegu studni jest typowa dla wielu póªprze-wodników [1].

stwo sztucznych atomów do prawdziwych atomów wi¡»e si¦ nie tylko z kwantyzacj¡ªadunku w studni kwantowej ale równie» z kwantyzacj¡ energii kinetycznej, momentuorbitalnego i momentu magnetycznego elektronu. Prowadzi to do interesuj¡cych zja-wisk zycznych, z których najcz¦±ciej omawiane i badane w zyce kropek kwantowychprzypomniane s¡ w rozdziale 1.4, oraz w rozdziale 2.

Rozró»niamy dwa graniczne przypadki sztucznych atomów: wyspy metaliczne i krop-ki kwantowe. Na wyspie metalicznej odlegªo±¢ poziomów elektronowych jest znaczniemniejsza ni» energie ªadowania oraz energie uktuacji termicznych i mo»na mówi¢ oci¡gªych g¦sto±ciach stanów. Wynika to gªównie z wymiarów wyspy, które s¡ wi¦kszeni» dla kropki kwantowej. Wymiary kropki kwantowej s¡ w ka»dym kierunku po-równywalne z dªugo±ci¡ fali Fermiego (zagadnienie cz¡stki w pudle potencjaªu) tak,»e z powodu ograniczenia ruchu w trzech wymiarach oprócz kwantyzacji ªadunkowej,dochodzi do kwantowania energii kinetycznych cz¡stek jak na rysunku 1.1(b). Odle-gªo±ci poziomów energetycznych ∆ε dla cz¡stki uwi¦zionej na kropce s¡ mniejsze ni»energia termiczna kBT i wówczas w eksperymencie mo»na bada¢ tak»e pr¡d elektrycznyzwi¡zany ze wzbudzeniami na poszczególne poziomy energetyczne. W pracy tej omawiasi¦ wyniki eksperymentalne i teoretyczne dla kropek kwantowych, o wyspie metalicznejwspominaj¡c jedynie dla porz¡dku - gªównie przy okazji omawiania blokady kulombow-skiej 1.4.1, tranzystora jedno-elektronowego i tunelowania sekwencyjnego 1.4.2.

1.2. Elektrody i bariery tunelowe

Sztuczny atom mo»e by¢ poª¡czony ze ¹ródªami no±ników ªadunku elektrycznego oci¡gªej g¦sto±ci stanów elektronowych i makroskopowej pojemno±ci, czyli z elektrodami,czego schemat prezentuje rys. 1.2. Pod wieloma wzgl¦dami urz¡dzenia takie przypo-minaj¡ defekt struktury krystalicznej w postaci atomu domieszki umiejscowionego wgazie elektronów swobodnych (nie zwi¡zanych z j¡drami atomowymi) w krysztale.

12

Rysunek 1.2: Schemat kropki kwantowej sprz¦»onej pojemno±ciowo z elektrod¡ bramki (gate) apoprzez bariery (zª¡cza) tunelowe - z elektrodami: ¹ródªa (source) i drenu (drain). Rysunek pochodziz Wikipedii.

Z klasycznego punktu widzenia cz¡stka obdarzona ªadunkiem o energii mniejszejni» wysoko±¢ bariery potencjaªu studni, nie mo»e tej studni opu±ci¢ i przedosta¢ si¦ doelektrod. Jednak ka»da sko«czona bariera potencjaªu ma tak»e sko«czony kwantowywspóªczynnik transmisji, a wi¦c jest mo»liwe by cz¡stka znalazªa si¦ na elektrodachw wyniku procesu kwantowego tunelowania. Dlatego bariery potencjaªu oddzielaj¡cewysp¦ metaliczn¡ lub kropk¦ kwantow¡ od elektrod nazywa si¦ barierami tunelowymilub zª¡czami tunelowymi. Tunelowanie przez bariery w ukªadzie sztucznego atomu od-powiada nakªadaniu si¦ orbitali elektronowych atomu domieszki z gazem elektronowymi orbitalami sieci krystalicznej.

Z praktycznego punktu widzenia, aby mo»na byªo mówi¢ o lokalizacji cz¡stki obda-rzonej ªadunkiem na wyspie metalicznej, bariery tunelowe musz¡ mie¢ opór tunelowy Rt

znacznie przewy»szaj¡cy staª¡ von Klitzinga RK = h/e2 ' 25.8 kΩ (kwant rezystancji)[2].

Je±li mi¦dzy elektrodami lew¡ (ang. source - ¹ródªo) i praw¡ (ang. drain - dren)pojawi si¦ ró»nica potencjaªów elektrycznych Vsd, zwana odt¡d napi¦ciem transporto-wym [rys. 1.2(b)], to ±rednia liczba elektronów przemieszczaj¡cych si¦ w jednostce czasuw danym kierunku mi¦dzy elektrodami b¦dzie niezerowa. Oznacza to pr¡d elektrycznypªyn¡cy przez kropk¦ lub wysp¦, który mo»na bada¢ w eksperymencie, mierz¡c wªa-sno±ci elektryczne ukªadu takie jak nat¦»¦nie pr¡du I, opór elektryczny, spektrum po-chªanianego promieniowania [3], przewodnictwo ró»niczkowe dI/dVsd (dokªadniej mowao tym w rozdziale 3) itp. W tej pracy zajmujemy si¦ jedynie pr¡dem elektrycznym iprzewodnictwem elektrycznym kropek kwantowych.

Napi¦cie bramki (bramek) Vg, steruje elektrostatycznie poªo»eniem poziomów krop-ki wzgl¦dem poziomu Fermiego. Z tego powodu kwantyzacja ªadunku i niewielka po-jemno±¢ pozwalaj¡ na kontrol¦ liczby ªadunkowej sztucznego atomu. W wypadku me-talicznej wyspy mówimy wówczas o pudle jednoelektronowym (ang. single electron box -

13

punkt 1.4.1). Je±li przy pomocy napi¦cia Vg da si¦ sterowa¢ nat¦»eniem pªyn¡cego pr¡-du elektrycznego, mówimy o tranzystorze jednoelektronowym (single-electron transistorSET - jego zasad¦ dziaªania omawia sekcja 1.4.2).

1.3. Przykªady realizacji eksperymentalnych

Ukªad sztucznego atomu odizolowany barierami tunelowymi od elektrod zrealizowa¢mo»na w laboratorium na wiele ró»nych sposobów. Poni»ej wymieniamy kilka z nich.

• Struktury póªprzewodnikowe wykonane metod¡ nanolitograi (rys. 1.17) w cien-kich warstwach. Nanolitogra¦ wykonuje si¦ wieloma metodami, przede wszystkimwi¡zk¡ cz¡stek naªadowanych (gªównie elektrony, ale tak»e jony pierwiastków i cz¡-steczek), neutronów, optycznie (promienie X, dalekie promieniowanie UV), metodytermiczne, mechaniczne i mechano-chemiczne przy u»yciu specjalnej konstrukcjimikroskopu skaningowego (SPM) i inne. W ten sposób powstaje odpowiednio zmo-dykowany ukªad cienkich warstw. Elektrony poruszaj¡ si¦ swobodnie w ograni-czonym zakresie jednej z nich lub w ramach interfejsu mi¦dzywarstwowego (np.InAs/GaAs), tworz¡c dwuwymiarowy gaz elektronowy (2-dimensional electron gas- 2DEG). 2DEG to ukªad wielu elektronów, których ruch jest swobodny w dwóchkierunkach pªaszczyzny, a ograniczony dla trzeciego kierunku. To ograniczenie ruchuprowadzi do skwantowania poziomów dla ruchu w tym kierunku i dalej wpªyw tegoruchu na zachowanie ukªadu elektronów mo»e by¢ ignorowany. Tak powstaªy gazelektronowy ma wi¦c charakter dwuwymiarowego ukªadu zanurzonego w ±wiecietrójwymiarowym. Je±li ruch cz¡stek w 2DEG ograniczy¢ dodatkowo w dwóch kie-runkach, do bardzo maªego obszaru powierzchni, to skwantowany staje si¦ tak»e ichruch w tych kierunkach i dwuwymiarowy gaz cz¡stek staje si¦ kropk¡ kwantow¡.Rozró»niamy dwa zasadnicze typy takich kropek:1. bardziej popularne - kropki kwantowe boczne (poziome, ang. lateral), w których

ograniczenie ruchu no±ników ªadunku w kierunku równolegªym do cienkiej war-stwy (póª)przewodnika wywoªane jest przez: - przyªo»enie napi¦cia do elektrod,które zostaªy uformowane w specjalny sposób z reguªy poprzez napi¦cie tzw.bramki, która w danym obszarze obni»a lokalnie potencjaª wzgl¦dem otoczenia,- lub przez elektrody wokóª 2DEG, do których przyªo»ony jest ze wszystkichstron potencjaª elektryczny, stanowi¡cy barier¦ [rys. 1.3(a)];

2. kropki kwantowe pionowe (vertical QD) - rys. 1.3(b), gdzie 2DEG zawarty jest wprzekroju pionowej kolumny. Proces technologiczny prowadz¡cy do powstaniatakiej kropki ró»ni si¦ znacz¡co od procesu powstawania kropki poprzecznej.Rol¦ bariery tunelowej graj¡ zaznaczone na schemacie na czarno warstwy tlen-kowe.

• Nanokrysztaªy i nanoskupiska atomów (nanoziarna, nanokropki - o których mówiodr¦bny rozdziaª 7.2) i w których ruch elektronów ograniczony jest do granic mate-riaªu tych ukªadów. Badania teoretyczne dla nanokropek przedstawiono w rozdzia-ªach 8 i 9.

• Kropki kwantowe na pojedynczych molekuªach (np C60 - rys. 1.3(c)) lub nanorur-kach, punkt 1.5 i rozdziaª 6).

14

Rysunek 1.3: Przykªady realizacji eksperymentalnych kropek kwantowych. (a) Mikrofotograaukªadu poprzecznej kropki kwantowej utworzonej na heterostrukturze GaAs/AlGaAs sprz¦»onej ztranzystorem jednoelektronowym SET. Kropka uformowana jest przez przez przyªo»enie ujemnegopotencjaªu do bramek GL1, GL2, GR1, GR2, GQD, wykonanych ze zªota, co sprawia, »e z obszarów bez-po±rednio przy tych elektrodach elektrony odpªywaj¡. W centrum pomi¦dzy nimi pozostaje niewielki(okoªo 200 nm ×300 nm) odizolowany obszar kropki, zawieraj¡cy okoªo 80 elektronów swobodnych.Pr¡d pªyn¡cy przez kropk¦ kwantow¡ transportuje elektrony w 2DEG pomi¦dzy elektrodami ¹ródªa(Source) i drenu (Drain). Tranzystor jednoelektronowy z Al w stanie nadprzewodz¡cym, sprz¦»o-ny dodatkowo do osobnego ¹ródªa i drenu mo»e sªu»y¢ jako czuªy detektor stanu kropki. Rysunekpochodzi z pracy [4]. (b) Kropka kwantowa w ukªadzie pionowym. Schemat i mikrofotograe TEM(elektronowy mikroskop transmisyjny) z pracy [5]. (c) Obrazek przedstawiaj¡cy rzut obrazu 3D zTEM dla kropki kwantowej z pojedyncz¡ molekuª¡ C60 (wymiar wysoko±ci na rysunku kilkukrotniezwi¦kszono dla przejrzysto±ci) [6].(d) SAQD (self-assembled QD)- samoorganizuj¡ca si¦ na powierzch-ni materiaªu GaAs kropka kwantowa z InAs, powstaj¡ca podczas powolnej epitaksji metod¡ wi¡zekmolekularnych. Mikrofograa X-STM z pracy [7].

• Kropki powstaj¡ce w wyniku lokalizacji cz¡stek naªadowanych na skutek defek-tów, domieszek, napr¦»e« (niejednorodno±ci materiaªów warstwowych prowadz¡ dolokalnej zmiany struktury energetycznej).

• Tzw. self-assembled quantum dots spontanicznie powstaj¡ce na granicy faz póªprze-wodników, wytwarzanych metod¡ MBE (molecular beam epitaxy), gdzie tworz¡cesi¦ geometryczne nierówno±ci zwi¡zane s¡ z relaksacj¡ napr¦»e« spowodowanychró»nic¡ staªych sieci ró»nych materiaªów - rys. 1.3(d).

15

1.4. Zjawiska zyczne w kropkach kwantowych

Elektrony tuneluj¡ce na kropk¦ z elektrod i do elektrod, nie maj¡ na niej do dyspo-zycji caªego zakresu energii, w którym g¦sto±ci stanów elektronowych mo»na traktowa¢jako ci¡gªe, jak w metalu lub póªprzewodniku. Transport elektryczny musi odbywa¢si¦ poprzez dozwolone kanaªy, które zwi¡zane s¡ z zajmowaniem przez no±niki ªadun-ku okre±lonych poziomów (stanów) energetycznych, których rozkªad jest dyskretny zpowodu kwantyzacji. Rozdziaª ten omawia wybrane zjawiska zyczne, które z tegowynikaj¡.

1.4.1. Blokada kulombowska i oscylacje kulombowskie

Zaªó»my, »e napi¦cie transportowe Vsd = 0, a gªówn¡ pojemno±ci¡ ukªadu wyspymetalicznej jest pojemno±¢ bramki Cg (przyjmuj¡c, »e inne pojemno±ci, w tym pojem-no±ci zª¡czy tunelowych CL i CR, mo»na zaniedba¢). Jest to pojemno±¢ kondensatorautworzonego pomi¦dzy elektrod¡ bramki a obszarem studni potencjaªu elektrycznegoVg. Ukªad b¦dzie d¡»yª do minimalizacji energii caªkowitej. Gdyby ªadunek nie byªskwantowany, zgromadziªby si¦ na wyspie w ilo±ci Q0 = −Qg gdzie ªadunek bramkiQg = CgVg. Zmieniaj¡c Vg, mo»na byªoby wybra¢ dowoln¡ warto±¢ Q0. Z uwagi nakwantyzacj¦ ªadunku, jedynie dyskretne poziomy energii s¡ dozwolone, dla którychªadunek liczony w jednostkach ªadunku elementarnego dany jest liczb¡ caªkowit¡ n.Od liczby tej zale»y energia ªadowania wyspy

En(n,Qg) =(ne−Qg)

2

2Cg

, (1.1)

gdzie e to warto±¢ bezwzgl¦dna ªadunku elementarnego. Przy danym Vg i dla Vsd = 0na wyspie metalicznej ustali si¦ liczba nadmiarowych elektronów n, dla której wyra-»enie (1.1) przyjmie warto±¢ minimaln¡. Wyspa w zerowej temperaturze b¦dzie zawie-ra¢ n elektronów, dopóki Vg b¦dzie si¦ zawiera¢ w zakresie okre±lonym przez relacj¦|Vg − (ne)/Cg| < e/(2Cg), co ªatwo sprawdzi¢ badaj¡c koniunkcj¦ warunków na mini-mum energii: (En < En−1) ∧ (En < En+1). Oznacza to, »e ªadunek wyspy w zerowejtemperaturze dany jest funkcj¡ schodkow¡ napi¦cia bramki, jak pokazuje czerwona liniana rysunku 1.4. Dla warto±ci Vg = (2n+ 1)e/2Cg, gdzie n jest caªkowite, dwa s¡siedniestany ªadunkowe n oraz n+ 1 maj¡ identyczne energie i s¡ to energie minimalne mó-wimy wtedy o degeneracji ªadunkowej. Wówczas ªadunek oscyluje pomi¦dzy stanami on/n+1 elektronach (tzw. oscylacje kulombowskie) a przewodnictwo ró»niczkowe ukªadujest niezerowe dI/dV 6= 0, - nawet przy niewielkim napi¦ciu transportowym pªynie wte-dy sko«czony pr¡d, zwi¡zany z przeskokami pojedynczych elektronów mi¦dzy elemen-tami ukªadu (nast¦pna sekcja 1.4.2). Poza punktami degeneracji ªadunkowej dodanielub odj¦cie elektronu z ukªadu wymaga zawsze dodatniego wkªadu energii i dla T = 0nie zachodzi samoistnie. Wkªad ten wynosi przynajmniej U+

n = En+1(Vg) − En(Vg)lub U−n = En−1(Vg)− En(Vg). Wykresy dla U±n przedstawia rysunek 1.5. Je±li napi¦cietransportowe jest zbyt maªe, to poza punktami degeneracji ªadunkowej pr¡d nie mo»epªyn¡¢ - zjawisko to nosi nazw¦ blokady kulombowskiej CB (Coulomb's blockade).

adunek na kondensatorze po stronie bramki mo»na traktowa¢ jako ci¡gªy, ale tenna wyspie jest dany warto±ci¡ dyskretn¡−ne. Je±li ªadunek wyspy zoboj¦tnia dokªadnie

16

Rysunek 1.4: Zale»no±¢ ±redniej liczby elektronów na wyspie metalicznej od potencjaªu bramki Vg,pokazana dla kilku temperatur w relacji do energii ªadowania ukªadu jednym elektronem kBT/Ec = 0(czerwona linia), 0.02, 0.05, 0.1, 0.2, 0.4, oraz 1 (prawie liniowa). Zmodykowany rysunek z pracy[8].

Rysunek 1.5: Wykres w jednostkach e2/2Cg energii niezb¦dnej, by doda¢ (zielony) lub odj¡¢ (czer-wony) elektron z wyspy metalicznej w funkcji ªadunku elektrycznego odpowiadaj¡cego potencjaªowibramki Vg. Warto±¢ n oznacza liczb¦ wolnych nadmiarowych elektronów (warto±ci dodatnie) lub dziur(warto±ci ujemne), jakie rezyduj¡ na wyspie metalicznej w T = 0 w zakresie potencjaªów bramkizaznaczonych niebieskimi przerywanymi liniami.

17

Rysunek 1.6: Przepªyw pr¡du elektronów przez zª¡cza tunelowe i kropk¦ kwantow¡ w zakresiesekwencyjnego tunelowania odbywa si¦ w krokach. W tunelowaniu uczestniczy jeden elektron.

ªadunek bramki, a wi¦c dla Vg = (ne)/Cg, pokonanie blokady czyli dodanie lub odj¦ciejednego elektronu wymaga dostarczenia energii zwanej energi¡ ªadowania o warto±ciEc = e2/2Cg. Dla sko«czonych temperatur T 6= 0 elektrony mog¡ pokona¢ barier¦energetyczn¡ wskutek uktuacji termicznych (energie kinetyczne elektronów nie s¡ do-kªadnie okre±lone) i zale»no±¢ schodkowa z rysunku 1.4 wygªadza si¦. Poza punktamioboj¦tnymi, w których tyle samo procesów statystycznie prowadzi do zwi¦kszeniaªadunku, co do jego zmniejszenia, ±rednia liczba elektronów na wyspie nie jest ju» danaliczb¡ caªkowit¡, co przedstawiaj¡ cienkie czarne linie dla kilku temperatur T > 0.U±rednione obsadzenia wyspy metalicznej w sko«czonych temperaturach dane s¡ tamrelacj¡ wyra»aj¡c¡ rozkªad Boltzmanna:

〈n〉 =1

Z

∑n

ne−En/kBT , (1.2)

gdzie Z =∑

n exp[−En/kBT ] jest sum¡ statystyczn¡.Z uwagi na maª¡ pojemno±¢ elektryczn¡ obszaru tworz¡cego studni¦ potencja-

ªu w kropce kwantowej - od Cg = 10−15F do a» tak maªych jak 10−18F (dla du-»ej pojedynczej molekuªy, jak np. C60) - energie ªadowania zawieraj¡ si¦ w zakresieEc = e2

2Cg∈ (0.08 meV, 80 meV), czyli odpowiadaj¡ napi¦ciom, które da si¦ kontro-

lowa¢ w eksperymencie z do±¢ du»¡ wzgl¦dn¡ dokªadno±ci¡. Ten sam zakres ener-gii odpowiada temperaturom termodynamicznym (E = kBT ) z szerokiego zakresuT ∈ (0.93 K, 930 K). Wida¢ wi¦c, »e dla dolnego zakresu uzyskiwanych pojemno±ci,stan ªadunkowy wyspy metalicznej jest w zakresie blokady kulombowskiej w tempera-turach pokojowych okre±lony z du»¡ dokªadno±ci¡, gdy» kBT e2/2Cg.

1.4.2. Tunelowanie sekwencyjne, tranzystor jednoelektronowy

Przy niezerowym napi¦ciu transportowym Vsd 6= 0 i poza zakresem blokady kulom-bowskiej CB, przez wysp¦ metaliczn¡ mi¦dzy elektrodami o ró»nych potencjaªach pªy-nie sko«czony pr¡d tunelowy. Mówimy wówczas o tunelowaniu sekwencyjnym. Odbywasi¦ ono w powtarzaj¡cej si¦ sekwencji kroków, które s¡ procesami jedno-elektronowymi(rys. 1.6): 1. wyspa metaliczna zawiera N elektronów; 2. elektron tuneluje na wysp¦ zelektrody o ni»szym potencjale elektrycznym; 3. na wyspie jest teraz N+1 elektronów;4. nast¦pnie jeden z elektronów ucieka z wyspy do elektrody o wy»szym potencjaleelektrycznym i sekwencja powtarza si¦. Przy niewielkim napi¦ciu Vsd, zmieniaj¡c po-tencjaª bramki Vg, mo»na przechodzi¢ mi¦dzy zakresami blokady, a stanami degeneracjiªadunkowych, gdy przewodnictwo jest niezerowe. Tym samym mo»liwe jest regulowanienat¦»enia pr¡du elektrycznego w zakresie kilku rz¦dów wielko±ci. Ukªad taki to tzw.tranzystor jednoelektronowy SET (single-electron transistor).

18

Rysunek 1.7: Diagram energetyczny dla tranzystora jednoelektronowego SET, czyli metalicznej wy-spy pomi¦dzy elektrodami: (a) w stanie blokady kulombowskiej, (b), (c), (d) w stanie przewodzenia.Potencjaªem bramki Vg sterowa¢ mo»na poªo»eniem poziomów energetycznych na wyspie metalicznej.Dla (b) mamy rezonans ªadunkowy, gdy elektrony elektrod ¹ródªa i drenu maj¡ prawie te same ener-gie co stan ªadunkowy z n + 1 elektronami - oznacza to oscylacje kulombowskie, które na wykresieprzewodnictwa ró»niczkowego od Vg objawiaj¡ si¦ w postaci pików (rys. 1.8). Dla (c), (d) stan zn + 1 elektronami znajduje si¦ w okienku transportowym mi¦dzy potencjaªami elektrod ¹ródªa idrenu. Schematy (c) i (d) prezentuj¡ sytuacje granicznego napi¦cia transportowego - je±li jest onoprzyªo»one symetrycznie do obu elektrod, to w obu wypadkach jego zmniejszenie spowoduje przej±ciedo stanu blokady kulombowskiej. Ró»nica energii pomi¦dzy s¡siednimi stanami ªadunkowymi wynosiU = e2/C, gdzie C jest pojemno±ci¡ ukªadu. Rysunki pochodz¡ z Wikipedii (po modykacjach).

1.4.3. Piki, schodki i romby kulombowskie

Rysunki 1.7 pokazuj¡ schematycznie, w jaki sposób przy pomocy napi¦cia transpor-towego lub potencjaªu bramki, sterowa¢ mo»na przepªywem pr¡du elektrycznego przeztranzystor SET.

Potencjaªy elektrod ¹ródªa i drenu ustanawiaj¡ okno transportowe: aby wyspamogªa przewodzi¢ sekwencyjnie, przynajmniej jeden poziom ªadunkowy musi znale¹¢si¦ w zakresie tego okna. Je±li okno jest bardzo w¡skie [rys. 1.7(b)], tunelowanie se-kwencyjne wyst¦puje tylko w porównywalnie w¡skich zakresach Vg, gdzie wyst¦puj¡oscylacje kulombowskie, a na wykresie przewodnictwa od napi¦cia bramki w niemalidentycznych odlegªo±ciach ∆Vg od siebie pojawiaj¡ si¦ tak zwane piki kulombowskie(rys. 1.8). Tak zwane schodki kulombowskie widoczne s¡ na wykresie pr¡du od napi¦ciatransportowego (rys. 1.9) - plateau lub ªagodny wzrost pr¡du tunelowego na wykresieI(Vsd) wyst¦puje a» do uzyskania warto±ci odpowiadaj¡cej otwarciu nast¦pnego kanaªutransportu. Gwaªtowne skoki pr¡du przekªadaj¡ si¦ na piki w przewodnictwie ró»nicz-kowym, widoczne poni»ej wykresu dla schodków na rys. 1.9.

Mo»na wyznaczy¢ zale»no±¢ przewodnictwa tranzystora SET od napi¦cia bramki Vgoraz napi¦cia mi¦dzyelektrodowego Vsd. Utworzona tak mapa przewodnictwa, przed-stawia interesuj¡ce struktury zwane rombami kulombowskimi - Colulomb's diamonds- [rys. 1.10(a)]. Jest ona zarazem swoistym diagramem stabilno±ci ukªadu - pokazu-

19

Rysunek 1.8: Przewodnictwo wyspy metalicznej w funkcji napi¦cia bramki Vg objawia si¦ w postacipików kulombowskich w niemal identycznych odlegªo±ciach ∆Vg od siebie. Dla niskich Vg ksztaªtlinii rezonansowych dany jest dystrybucj¡ termiczn¡ elektronów ¹ródªa (ci¡gªa niebieska linia), któretuneluj¡ na wysp¦, ale dla wy»szych Vg, poszerzona termicznie linia lorentzowska (czerwona ci¡gªa)lepiej opisuje eksperyment ni» sama tylko dystrybucja termiczna (niebieska przerywana). Rysunek zpracy [9]).

Rysunek 1.9: Schodki kulombowskie i odpowiadaj¡ce schodkom piki na metalicznej nanocz¡steczce.Rysunek ze strony grupy prof. Daniela C. Ralpha w LASSP na Universytecie Cornel. Górna cz¦±¢obrazka obecna tak»e w pracy [10]).

20

Rysunek 1.10: Romby kulombowskie. Zale»no±¢ przewodnictwa elektrycznego dI/Vsd wieloelek-tronowego sztucznego atomu od napi¦cia bramki Vg oraz napi¦cia transportowego ¹ródªo-dren Vsd.Obszary biaªe odpowiadaj¡ blokadzie kulombowskiej. Na (a) widzimy romby dla SET w postaci nano-drutu InAs o dªugo±ci 100 nm, a na (b) romby dla nanodrutu o dªugo±ci 30 nm, który zachowuje si¦ ju»jak kropka kwantowa. Na przewodnictwo oprócz kwantyzacji ªadunku, maj¡ równie» wpªyw odlegªo±cijednoelektronowych poziomów energetycznych - ta dyskretna struktura objawia si¦ w postaci g¦stouªo»onych linii przewodnictwa w ramach rombów poza zakresem blokady. Rysunek z pracy [11].

21

Rysunek 1.11: Schematy procesów kotunelowania elektronów z elektrody lewej (L) do prawej (R)przez kropk¦ kwantow¡ (D). (a) Kotunelowanie nieelastyczne (b) Kotunelowanie elastyczne. Rysunkiz pracy [12].

je bowiem, dla jakich zbiorów parametrów (Vg, Vsd) zachowana jest liczba elektronówkropki. Na rysunku [rys. 1.10(b)] pokazano romby kulombowskie dla kropki kwantowej.W takiej sytuacji kwantyzacja nie jest zwi¡zana tylko z ªadunkiem elektrycznym, bonie mo»na ju» zaniedbywa¢ odlegªo±ci energii poziomów jednoelektronowych jak dlatranzystora jednoelektronowego. Piki w przewodnictwie nie pojawiaj¡ si¦ dla Vsd ≈ 0w równych odlegªo±ciach ∆Vg od siebie i romby maj¡ ró»ne rozmiary. Równie» wyso-ko±ci pików s¡ znacz¡co ró»ne, w przeciwie«stwie do sytuacji w SET, gdzie piki s¡ wprzybli»eniu tej samej wysoko±ci. Ma to swoje ¹ródªo mi¦dzy innymi w tym, »e g¦sto±¢elektronowa jest w kropce kwantowej przestrzennie niejednorodna (strzaªki i w¦zªy falielektronowej) i zmienia si¦ znacz¡co wraz z liczb¡ elektronów, co zmienia tak»e energiesprz¦»e« kropki do elektrod.

W niniejszej pracy efekty z zakresu tunelowania sekwencyjnego odnotowano w roz-dziale o pr¡dzie elektronów w nanorurkach (rozdziaª 6).

1.4.4. Kotunelowanie (wspóªtunelowanie) najprostszy kwantowy efektwielociaªowy

Zakres blokady kulombowskiej oznacza, »e dla ukªadu sztucznego atomu poª¡czo-nego z elektrodami zª¡czami tunelowymi o maªej przewodno±ci, przy niewielkich na-pi¦ciach mi¦dzy elektrodami i w niskich temperaturach, wygaszone jest tunelowaniewyª¡cznie jednego elektronu w jednym ze zª¡czy. Nawet w wypadku jednego aktutunelowania, powodowaªoby to bowiem elektrostatyczne naªadowanie obszaru sztucz-nego atomu, znacz¡co zwi¦kszaj¡c jego energi¦. Tak naprawd¦ jednak pr¡d - nawetw najni»szych temperaturach - nie jest zerowy. Fluktuacje kwantowe nie musz¡ bo-wiem przebiega¢ sekwencyjnie w procesach jednoelektronowych. Mog¡ zachodzi¢ wprocesach wielociaªowych przez po±rednie wirtualne stany kwantowe o energiach elek-trostatycznych wi¦kszych o warto±ci, przekraczaj¡ce energie potencjalne elektronów welektrodach, jednak tak, »e energia ukªadu po zako«czeniu procesu jest zachowana.Umo»liwia to efektywnie transport elektronu przez ukªad do elektrody o ni»szym po-tencjale elektronów. Najprostszym procesem wielociaªowym jest tzw. kotunelowanielub inaczej wspóªtunelowanie (ang. cotunneling) dwóch elektronów przez kropk¦ kwan-tow¡, które daje si¦ najªatwiej obserwowa¢ w postaci niezerowego pr¡du w zakresieblokady kulombowskiej. Polega na jednoczesnym tunelowaniu elektronu z elektrody na

22

Rysunek 1.12: (a) Schematyczny diagram stabilno±ci (stanu) kropki kwantowej w pªaszczy¹nie(Vsd, Vg). Ci¡gªe nachylone linie oznaczaj¡ przej±cia pomi¦dzy stanami kropki ró»ni¡cymi si¦ liczb¡elektronów, co ilustruj¡ na diagramach energetycznych rysunki (b) i (e). W obszarze jasnoszarym(a) przewodnictwo jest niezerowe z uwagi na elastyczne kotunelowanie poprzez procesy wirtualnetakie jak (c) lub na rys. 1.11(b). Dla eVsd ≥ ∆(N), procesy nieelastyczne takie jak (d) lub na rys.1.11(a) zwi¦kszaj¡ pr¡d (obszary ciemnoszare). ∆(N) oznacza tutaj minimalny koszt energetycznyza przej±cie ze stanów podstawowych do wzbudzonych przy staªym N , co na rys (b)-(e) pokazanoza pomoc¡ linii - odpowiednio - ci¡gªych i przerywanych. Eadd(N) oznacza energi¦ ªadowania dla Nelektronów. (f) Zmierzony w temperaturze 15 mK diagram stabilno±ci pionowej kropki kwantowej(której mikrofotograa jest na rysunku w ramce) w zerowym polu magnetycznym. W skali szaro±ciwykre±lono przewodnictwo ró»niczkowe dI/dVsd w funkcji (Vsd, Vg) - ciemniejszy kolor oznacza wi¦kszeprzewodnictwo. Linie kropkowane dodano dla zaznaczenia obszaru, w którym zaczynaj¡ si¦ procesynieelastyczne, a linie kropka-kreska wskazuj¡ obszary, gdzie wª¡czaj¡ si¦ procesy jednoelektronowepoprzez stan wzbudzony. Rysunki z pracy [14].

kropk¦ i tunelowaniu z kropki na elektrod¦, poprzez stan wirtualny. Takie tunelowaniepowstaje w wyniku uktuacji kwantowych wielko±ci makroskopowej, któr¡ jest ªadunekelektryczny Q na kropce i dlatego mo»na je potraktowa¢ jako makroskopowy proceskwantowy, który powa»nie ogranicza precyzj¦ dziaªania urz¡dze« dziaªaj¡cych na za-sadach procesów jednoelektronowych (np. elektrometry) [13]. W trakcie procesu mo»eulec zmianie stan kropki - mo»e na przykªad zmieni¢ si¦ spin lub energia - i wówczasproces nazywamy nieelastycznym. W procesie elastycznym - przeciwnie - stan kropkipo procesie jest ten sam (rys. 1.11). Wyniki eksperymentalne przedstawione na rys.1.12(f) pokazuj¡ obecno±¢ procesów kotunelowania nieelastycznego w kropce kwanto-wej na eksperymentalnym diagramie stabilno±ci. Warto±ci napi¦¢ transportowych, dlaktórych wª¡czaj¡ si¦ procesy nieelastyczne, zaznaczono lini¡ kropkowan¡. Powy»ej tychwarto±ci Vsd przewodnictwo jest zwi¦kszone (ciemniejszy kolor wewn¡trz rombu kulom-bowskiego), gdy» otwarty jest dodatkowy kanaª transportu przez poziom wzbudzony.Tªumaczy to dokªadnie seria rysunków 1.12(a)-(e), a w szczególno±ci rysunek (e).

W niniejszej pracy przedstawiono badania opisywane formalizmem dla kotunelowa-

23

nia elektronów w nanorurkach w rozdziale 6 i w magnetycznych zª¡czach tunelowych -rozdziaªy 8 i 9. Wspóªczynniki dla procesów kotunelowania w drugim rz¦dzie rachunkuzaburze« s¡ podane w sposób ogólny w rozdziale 4.4.

1.4.5. Efekt Kondo

Pierwsze oznaki zjawisk, które dzi± identykujemy jako efekt Kondo, zaobserwo-wano jeszcze w latach 30-tych w metalach [15] (rys. 1.13). W próbce zªota o wysokimstopniu czysto±ci przy zmniejszaniu temperatury do temperatur kriogenicznych, opor-no±¢ ζ wzrastaªa - wbrew ogólnie znanym zale»no±ciom ζ(T ) w metalach. Spodziewanosi¦ bowiem monotonicznego wzrostu ζ wraz z temperatur¡ w caªym przedziale T . Pierw-sze wytªumaczenie tego fenomenu zawdzi¦czamy japo«skiemu zykowi Jun Kondo [16].Mo»na je stre±ci¢ nast¦puj¡co.

Zlokalizowane stany paramagnetyczne domieszek atomów w metalach, a co z te-go wynika - niesparowane spiny elektronowe, mog¡ w prowadzi¢ do wzrostu g¦sto±cistanów na poziomie Fermiego, zlokalizowanych przestrzennie w okolicach domieszki.Wskutek antyferromagnetycznego sprz¦»enia wymiennego (danego przez J < 0) elek-tronów przewodnictwa z niesparowanym spinem powstaje wieloelektronowy rezonan-sowy stan kolektywny, okre±lany tak»e mianem chmury Kondo o energiach elektronówbliskich εF. Na chmurze Kondo rozpraszaj¡ si¦ swobodne elektrony uczestnicz¡ce wtransporcie, daj¡c przyczynek do oporu w metalu. Chmura rozpraszanych elektronówma tendencj¦ do ekranowania zlokalizowanego spinu, tak »e im lepiej ekranowany stanKondo, tym bardziej zbli»a si¦ do spinu caªkowitego równego zeru (czyli do singletu).Efekt Kondo jest wi¦c w swej istocie wielociaªowym efektem kwantowym. Zale»no±¢oporu od temperatury ma charakter w przybli»eniu logarytmiczny, a w najni»szychtemperaturach - nasyca si¦.

Efekt Kondo mo»e te» objawia¢ si¦ w inny sposób. Przewodnictwo ró»niczkoweniektórych ukªadów w odpowiedzi liniowej (dla maªych napi¦¢ Vsd) w temperaturachrz¦du kilku-kilkunastu K wykazuje niekiedy odst¦pstwo od gªadkiej zale»no±ci odtego napi¦cia. Zale»no±¢ w której spodziewaliby±my si¦ zerowego przewodnictwa lubjego monotoniczno±ci, zamiast tego przejawia pik jak na rys. 1.14 lub inny nieoczeki-wany ksztaªt. Zjawisko to nazywane jest cz¦sto po angielsku zero bias anomaly - ZBA(anomalia w zerowym napi¦ciu). ZBA mo»e mie¢ ró»norakie pochodzenie, ale w tejpracy b¦d¡ nas interesowa¢ anomalie w zerowym napi¦ciu wynikaj¡ce z efektu Kondo.

W±ród struktur z barierami tunelowymi efekt Kondo odkryto najwcze±niej w roku1964 [17, 18] w planarnych zª¡czach tunelowych z lokalnymi (punktowymi) domiesz-kami paramagnetycznymi1. Na pozostaªe czeka¢ nale»aªo z rozwojem technologii conajmniej do lat 80'-90' ubiegªego stulecia. Chodzi tu bowiem o wymagaj¡ce zaawan-sowanej technologii niskowymiarowe struktury - takie jak póªprzewodnikowe kropkikwantowe, kropki kwantowe na pojedynczych molekuªach i nanorurkach, kwantowekontakty punktowe (QPC - quantum point contacts) i tym podobne. Znamiona efektuKondo dla póªprzewodnikowych kropek kwantowych prezentuje sªynna praca Goldha-bera i Gordona [19] (rysunek 1.15). Pokazuje ona, »e efekt Kondo dla typowych ukªadówzachodzi tylko w zakresie blokady kulombowskiej dla nieparzystej liczby n elektronówna kropce, co jest zgodne z przewidywaniami - musi istnie¢ niesparowany spin, który

1 O strukturach tych mowa w rozdziale 2.3.

24

Rysunek 1.13: Wyniki historycznego eksperymentu de Haasa i van den Berga [15], ukazuj¡cegooporno±¢ zªota w zale»no±ci od temperatury. W niskich temperaturach zaobserwowano minimum, cobyªo wówczas niezrozumiaªe.

Rysunek 1.14: Zmiany przewodnictwa ró»niczkowego G(V ) w okolicach zerowego napi¦cia trans-portowego V ≈ 0 i w niskich temperaturach dla zª¡cza tunelowego Ta-I-Al (a) i diody tunelowej (b).Obserwuje si¦ ZBA w formie piku w przewodnictwie, którego wysoko±¢ wzrasta, gdy temperaturamaleje. G0(V ) oznacza przewodnictwo tªa. Rysunek (a) pochodzi z pracy [17], a rysunek (b) z pracy[18].

25

Rysunek 1.15: Przewodnictwo ró»niczkowe póªprzewodnikowej kropki kwantowej. Na (a) przewod-nictwo wykre±lono w funkcji napi¦cia bramki Vg i napi¦cia transportowego Vds a warto±ciom przypo-rz¡dkowano skal¦ kolorów. Biaªa pionowa linia na ±rodku w okolicach Vds ≈ 0 i w zakresie blokadykulombowskiej dla nieparzystej liczby elektronów n od Vg ≈ −76 mV do Vg ≈ −71 mV oznaczapodwy»szone przewodnictwo, co znamionuje pojawienie si¦ efektu Kondo na kropce kwantowej. Liniata nie wyst¦puje w zakresach dwóch s¡siednich rombów (blokad) kulombowskich - tam n jest parzystei nie ma niesparowanego spinu, który elektrony z elektrod mogªyby ekranowa¢. Obrazek (b) poka-zuje, jak ZBA w przewodnictwie kropki kwantowej zachowuje si¦ w wyniku przyªo»enia silnego polamagnetycznego - pik rozszczepia si¦ symetrycznie na dwa - po jednym dla ka»dego znaku napi¦ciaVds. Rysunki pochodz¡ z pracy [19].

elektrony z elektrod mogªyby ekranowa¢ (mo»e by¢ jednak inaczej, temat ten poruszarozdziaª 5). Ponadto wyniki eksperymentalne dla przewodnictwa w okolicach Vsd = 0w silnych polach magnetycznych ukazuj¡ rozszczepienie piku Kondo, zale»ne od B[rysunek 1.15(b)]. Tªumaczy si¦ to efektem Zeemana, który usuwa degeneracj¦ spinow¡na kropce kwantowej, rozsuwaj¡c poziomy elektronowe o przeciwnych spinach o war-to±¢ ∆Z = gµBB. O wpªywie efektu Zeemana na wyniki eksperymentalne mówimy wrozdziaªach 6, 8, 9.

Temperatura Kondo TK charakteryzuje ukªady zyczne, w których efekt ten wyst¦-puje. Deniuje si¦ j¡ nast¦puj¡co [20]:

kBTK = W exp

[− 1

2ρ(εF)J

], (1.3)

gdzieW jest szeroko±ci¡ pasma energii w g¦sto±ciach stanów, a ρ(εF) - g¦sto±ci¡ stanówna poziomie Fermiego. Temperatura Kondo oznacza charakterystyczn¡ skal¦ energiidla tego zjawiska i okre±la rozrzut energii elektronów w stanie kolektywnym wokóªenergii Fermiego. W temperaturach T . TK efekt Kondo przyczynia si¦ do wzrostuoporno±ci, co wªa±nie obserwowano w pracy [15]. W niskowymiarowych ukªadach me-zoskopowych, w których obserwuje si¦ efekt Kondo, wyst¦puje w przewodnictwie efektodwrotny. W¡ski poziom rezonansowy Kondo, o zwi¦kszonej w stosunku do tªa g¦sto±cistanów, przyczynia si¦ tam do zwi¦kszenia przewodnictwa. W metalach mamy bowiem

26

do czynienia z dodatkowym centrum rozpraszania, a w wymienionych nanostrukturach,wª¡czaj¡c w to planarne zª¡cza tunelowe z domieszkami paramagnetycznymi (i - jakpokazuje rozdziaª 8 - tak»e z nanocz¡steczkami ferromagnetycznych metali) - poziomten otwiera kanaª transportu w pobli»u εF.

Wspóln¡ cech¡ ukªadów Kondo, z punktu widzenia teoretyków, jest mo»liwo±¢przedstawienia ich modelu zycznego w postaci kropki kwantowej Andersona. Hamil-tonian dla modelu Andersona podany jest w sekcji 4.1 rozdziaªu teoretycznego (4). Wniniejszej pracy opisano badania efektu Kondo w planarnych zª¡czach tunelowych. Wramach opisanego modelu w rozdziale 8 uwzgl¦dniono ferromagnetyzm elektrod (punkt8.3.1). W rozdziale 9 efekt Kondo pojawia si¦ w obecno±ci elektrod nadprzewodz¡cych.

1.5. Nanorurki jako kropki kwantowe

Rozdziaª 6 niniejszej pracy prezentuje wyniki eksperymentalne i obliczenia dla ukªa-du kropki kwantowej powstaªej w nanorurce w¦glowej sprz¦»onej do elektrod metalicz-nych. W zwi¡zku z tym w niniejszym punkcie przedstawiamy krótk¡ charakterystyk¦nanorurek i sposób otrzymania ukªadu z nanorurk¡.

Nanorurki w¦glowe to jedne z bardziej interesuj¡cych struktur w nanoskali, jakiejeste±my dzi± w stanie wytwarza¢. Wyj¡tkowe wªasno±ci tych obiektów - o cechachmakrocz¡steczek i krysztaªów zarazem - zwi¡zane s¡ z ich budow¡ atomow¡. Mo»napowiedzie¢ »e s¡ to prostok¡tne wycinki pªaszczyzn grafenowych o strukturze heksago-nu zagi¦te w ksztaªt rurek i poª¡czone brzegami (rys. 1.16). Mamy wi¦c do czynieniaz odmian¡ alotropow¡ w¦gla, której cz¡steczki maj¡ bardzo maªe rozmiary poprzecznei wielokrotnie wi¦kszej dªugo±ci (najdªu»sze uzyskane nanorurki miaªy okoªo 20 cmdªugo±ci przy 1-3 nm ±rednicy, a wi¦c dziewi¦¢ rz¦dów wielko±ci mniejszej ni» dªugo±¢[21]). Charakteryzuj¡ si¦ one znakomitymi parametrami mechanicznymi i elektryczny-mi. Rozró»niamy nanorurki jedno- (SWCNT - single-walled nanotubes) i wielo±cien-ne, a pod wzgl¦dem przewodnictwa elektronowego - metaliczne i póªprzewodnikowe.W jedno±ciennej metalicznej nanorurce w¦glowej, pozbawionej defektów, do czynieniamamy z jednowymiarowym transportem balistycznym elektronów wzdªu» osi rurki.Teoretyczne obliczenia wskazuj¡, »e g¦sto±¢ pr¡du elektrycznego pªyn¡cego przez na-norurk¦ mo»e by¢ nawet ponad tysi¡c razy wi¦ksza ni» dla miedzi [22]. Nic dziwnego,»e bardzo szybko zacz¦to si¦ interesowa¢ nanorurkami jako potencjalnymi materiaªamidla (nano)elektroniki przyszªo±ci.

Metod¡ litograczn¡ (rys. 1.17) mo»na jedno±cienn¡ nanorurk¦ doprowadzi¢ do kon-taktu z metalicznymi elektrodami (rys. 1.18(a). Swobodny ruch elektronów mi¦dzyelektrodami ograniczony jest do ruchu wewn¡trz rurki w wyniku czego mo»e powsta¢na nanorurce kropka kwantowa (SWCNT-QD) [23], albo jednoelektronowy tranzystor(SET) i to nawet w pokojowej temperaturze [24]. Specyka struktury elektronowejSWCNT-QD zwi¡zana jest z czteroelektronowym ukªadem powªok wywodz¡cym si¦z dwukrotnej degeneracji spinowej i dwukrotnej degeneracji podpowªok (rys. 1.18c)([25, 26, 27, 28]).

Te wªa±ciwo±ci nanorurek, wynikaj¡ce z ich struktury atomowej czyni¡ je tak»einteresuj¡cymi obiektami do bada« w dziedzinie kwantowych oddziaªywa« wielociaªo-wych. S¡ to przede wszystkim du»e odlegªo±ci mi¦dzy orbitalami elektronowymi (δE)

27

Rysunek 1.16: Nanorurka w¦glowa - jedno±cienna i wielo±cienna - typowe rozmiary.

Rysunek 1.17: Schemat przykªadowego procesu nanolitograi, w wyniku którego powstaje ukªadkropki kwantowej na bazie nanorurki w¦glowej [23]. Etapy: (a) równomierne rozprowadzenie roztworunanorurek na powierzchni substratu, (b) pokrycie warstw¡ fotorezystu, (c) nanolitograa miejsca naelektrody wi¡zk¡ elektronow¡, wytrawienie chemikaliami na±wietlonego fotorezystu, (d) naparowaniecienkiej warstwy metalu, (e) zdj¦cie pozostaªego fotorezystu.

28

Rysunek 1.18: (a) Mikrofotograa elektronowa ukªadu z nanorurk¡ w¦glow¡, w którym nanorurkazachowuje si¦ jak kropka kwantowa. (b) Relacja dyspersji dla metalicznej nanorurki w¦glowej w po-bli»u energii Fermiego. (c) Struktura elektronowa metalicznej nanorurki - w pobli»u energii Fermiegomo»na wyró»ni¢ dwa najbli»sze orbitale, zwi¡zane z przepªywem elektronów wzdªu» osi rurki (Kx),które z powodu energii odpychania kulombowskiego mog¡ by¢ cz¦±ciowo puste. Z uwagi na te wªa-sno±ci nanorurki, mo»na zaproponowa¢ model ukªadu z kropk¡ kwantow¡, w którym rozpatruje si¦przepªyw elektronów tylko przez te dwa poziomy, jakby byªy izolowane od reszty ukªadu.

porównywalne warto±ci¡ do energii oddziaªywania kulombowskiego U oraz wymiennegoJ . δE mo»e by¢ nawet tak du»e, jak jednoelektronowa energia ªadowania (Ec = e2/CΣ,gdzie CΣ jest pojemno±ci¡ wªasn¡ SWCNT-QD) lub wi¦ksza. To umo»liwia obserwacj¦struktury powªok, pomimo, »e na kropce znajduje si¦ wi¦ksza liczba elektronów.

Inn¡ wyj¡tkow¡ wªasno±ci¡ jest wpªyw pola magnetycznego B na pojedynczy stanelektronowy w SWCNT-QD. Je±li jest ono prostopadªe do osi nanorurki, wówczas, zuwagi na maª¡ ±rednic¦ SWCNT wpªyw tego pola da si¦ uwzgl¦dni¢, bior¡c pod uwag¦sam tylko efekt Zeemana. Siªa Lorentza pola magnetycznego, przyªo»onego prostopadledo osi rurki, ma znikomy wpªyw na ruch orbitalny elektronu i nie zmieniaj¡ si¦ ener-gie orbitali. Inaczej jest w kropce kwantowej w dwuwymiarowym gazie elektronowym(2DEG). Tam poªo»enia poziomów elektronowych zmieniaj¡ si¦ w polu magnetycznymw sposób bardziej zªo»ony [29]. W wypadku nanorurek kontrola zachowania elektronóww zale»no±ci od przyªo»onego pola magnetycznego lub oddziaªywania z ferromagne-tycznymi elektrodami wydaje si¦ z tego powodu prostsza, co mo»e otwiera¢ drog¦ dlawykorzystania ich w rozwijaj¡cej si¦ dziedzinie spintroniki. Z uwagi na wyj¡tkowo±¢SWCNT-QD w porównaniu do kropek kwantowych wytworzonych innymi sposobami,interpretacja wyników eksperymentalnych mo»e by¢ tak»e znacznie prostsza. Nie da si¦ªatwo uwzgl¦dni¢ wpªywu na pr¡d elektryczny caªo±ci zªo»onych efektów, jakie mog¡wyst¡pi¢ w ukªadach o ni»szej symetrii. Zastosowanie uproszczonego modelu jest tuwi¦c dobrym testem dla teorii wielociaªowych oddziaªywa« kwantowych.

Przyªo»enie do SWCNT dodatniego potencjaªu, powoduje obni»enie energii pasmawalencyjnego. Wytworzona w ten sposób elektrostatyczna pró»nia powoduje napªywelektronów do rurki. Swobodny ruch tych nadmiarowych elektronów (wzgl¦dem w¦zªówsieci atomów tworz¡cych SWCNT) ograniczony jest w nanorurce w zasadzie do jednegotylko wymiaru - wzdªu» jej dªugo±ci. Ograniczenie to sprawia, »e nanorurka zachowujesi¦ jak 1-wymiarowa (1D) kropka kwantowa o dobrze okre±lonej strukturze orbitalnej.W eksperymencie omawianym w tej pracy elektrody s¡ metaliczne, ale niemagnetyczne,wi¦c nie ma wprost zale»nego od spinu transportu elektronów z elektrod (inne jest

29

jednak efektywne sprz¦»enie do elektrod poziomów orbitalnych). Odlegªo±ci energii δεmi¦dzy stanami elektronowymi s¡ wi¦c uzale»nione tylko od dªugo±ci SWCNT. Mo»naje oszacowa¢ tak, jak oblicza si¦ poziomy energetyczne dla funkcji falowych cz¡stek wograniczonej przestrzeni. Wobec relacji dyspersyjnej dla metalicznej nanorurki ε(k) =~vFk, mo»na przyj¡¢:

δε ∝ ∂ε

δk∆k = ~vF

π

L, (1.4)

gdzie k jest dªugo±ci¡ wektora falowego funkcji elektronowej, vF jest pr¦dko±ci¡ elektro-nu na poziomie Fermiego, L jest dªugo±ci¡ przestrzeni ograniczonego ruchu elektronu.Je±li przyjmiemy vF = 8.1×105 m/s [30], to odst¦py energetyczne mi¦dzy orbitalami s¡odwrotnie proporcjonalnie do L i wynosz¡ okoªo δε/L ≈ 1.7meV

µm. Dla SWCNT z oma-

wianego eksperymentu o dªugo±ci 300 nm daje to δε ≈ 0.51 meV. Istotn¡ kwesti¡ jeststruktura orbitalna nanorurki metalicznej. Zale»no±¢ ε(k) jest w przybli»eniu liniowa idla danej dªugo±ci wektora falowego k mamy dwie mo»liwe podpowªoki 1-wymiarowedla przeciwnych kierunków ruchu elektronów (rys. 1.18). W rezultacie, je±li energietych podpowªok b¦d¡ zbli»one, εk ≈ ε−k, to podczas zmiany pola magnetycznego mo»ewyst¡pi¢ degeneracja poziomów o przeciwnych wska¹nikach spinowych z orbitali dlaprzeciwnych k. W szczególno±ci w ukªadzie, gdzie dwa najbli»sze poziomu Fermiego or-bitale s¡ w poªowie wypeªnione (2 elektrony), do czynienia mo»emy mie¢ z przej±ciemo charakterze singlet-tryplet, co opisujemy w podrozdziale 5.

30

2. Zjawiska transportu elektronowego zale»neod spinu

Jednym z wyzwa« dla elektroniki przyszªo±ci jest wykorzystywanie oprócz ªadunkuelektrycznego, spinowego stopnia swobody elektronów w ukªadach elektronicznych. Zistnienia spinu, który jest kwantowym analogiem klasycznego momentu p¦du w obrociewokóª wªasnej osi, wynika posiadanie przez elektron momentu magnetycznego. Mo»liwejest wi¦c skonstruowanie urz¡dze« oddziaªuj¡cych z tym momentem magnetycznym.Zewn¦trzne pole magnetyczne B wyznacza o± kwantyzacji z ukªadu, wzgl¦dem któ-rej okre±la si¦ zwrot spinu elektronowego, a tak»e wpªywa na magnetyzacj¦ elektrodoraz faz¦ funkcji falowej elektronu poprzez potencjaª wektorowy (np. w eksperymen-cie Aharonova-Bohma). To z kolei zwi¡zane mo»e by¢ z pojawieniem si¦ dodatkowychefektów, obserwowalnych w eksperymencie. Mamy na my±li przede wszystkim zale»no±¢nat¦»enia pr¡du elektrycznego pªyn¡cego przez ukªad od warto±ci pola magnetycznegoB i od magnetyzacji elementów ukªadu oraz zale»no±¢ oporu elektrycznego ukªaduod kierunku przepªywu pr¡du elektrycznego do- i z ferromagnetycznych lub nadprze-wodz¡cych elektrod1. Rozwa»a si¦ te» i bada mo»liwo±ci gromadzenia dodatkowej -poza ªadunkiem elektrycznym - informacji w bitach lub tzw. kubitach (quantum bits -bity kwantowe) zwi¡zanych z ustawieniem caªkowitego spinu ukªadu kropki kwantowej.Poni»ej przedstawione jest kilka wa»niejszych poj¦¢ u»ywanych w tej pracy i tematówzwi¡zanych z transportem elektronów zale»nym od spinu, które b¦d¡ dalej poruszane.

Ukªad kropki kwantowej umo»liwia precyzyjn¡ kontrol¦ jej stanu ªadunkowego. Zewzgl¦du na obecno±¢ silnego oddziaªywania kulombowskiego pozwala to na obsadzeniekropki kwantowej przez nieparzyst¡ liczb¦ elektronów i pojawienie si¦ niesparowanegospinu na tej kropce. Dla kropki takiej mo»na obserwowa¢ i bada¢ wiele efektów typo-wych dla magnetycznych domieszek, takich jak efekt Kondo, oddziaªywanie RKKY iinnych, a tak»e wielu dodatkowych, ze wzgl¦du na mo»liwo±¢ uzyskania stanów nierów-nowagowych. Podobie«stwo kropki kwantowej do pojedynczej magnetycznej domieszkipozwala na efektywny jej opis przy pomocy modelu Andersona dla domieszki magne-tycznej.

2.1. Rola spinu elektronowego w kropce kwantowej

Zale»no±¢ od parametrów - w±ród nich najwa»niejszymi s¡ potencjaª bramki i polemagnetyczne - obsadze« kropki kwantowej spinami ustawionymi równolegle lub anty-

1 W tej pracy nie mówimy bezpo±rednio o zale»no±ci innych wielko±ci charakteryzuj¡cych prze-wodnictwo elektryczne od pozostaªych czynników, które wi¡»¡ si¦ z momentem magnetycznym (jakna przykªad szum ±rutowy - shot noise, siªa termoelektryczna, czy wªa±nie efekt Aharonova-Bohmai wiele innych)

31

równolegle do pola magnetycznego jest podstaw¡ konstrukcji urz¡dze« dla spintronikiopartej na kropkach kwantowych. Jak opisano w rozdziale 1, niemal dla ka»dego napi¦-cia bramki elektron, aby tunelowa¢ pojedynczo na kropk¦, musi by¢ obdarzony sko«-czon¡ warto±ci¡ energii, przynajmniej tak¡, by pokona¢ oddziaªywanie kulombowskiena kropce. Z tego powodu w niskich temperaturach przewodnictwo G takich urz¡-dze« jest bardzo maªe. Zjawisko to nosi nazw¦ blokady kulombowskiej (CB) i mowao nim w rozdziale 1.4.1. Wyj¡tkami przy napi¦ciu transportowym Vsd ≈ 0 s¡ punktydegeneracji ªadunkowej, w których dwa stany ªadunkowe obdarzone s¡ tymi samymiwarto±ciami energii i elektron mo»e podró»owa¢ przez QD bez opªaty energetycznej.Wynika z tego periodyczna struktura pików, która objawia si¦ w zale»no±ci przewodnic-twa G = dI/dVsd od Vg. Z dala od tych pików, w obszarach CB, uktuacje ªadunkowes¡ najcz¦±ciej zaniedbywalnie maªe, a liczba elektronów na kropce jest dana z dobr¡dokªadno±ci¡ staª¡ caªkowit¡ n. Zawsze, gdy ustali si¦ nieparzyste n, kropka posiadaniecaªkowity (poªówkowy) spin s, pochodz¡cy od niesparowanego elektronu, który si¦na niej znajduje. W najprostszym wypadku spin s = 1/2 i obecny jest na jedynymzajmowanym na kropce dyskretnym poziomie. W sytuacji, dla której n jest parzyste,rzut spinu na kierunek pola magnetycznego jest zerowy (kropka niemagnetyczna), alboma warto±¢ caªkowit¡, o czym mowa w rozdziale 5.

2.2. Polaryzacja i akumulacja spinowa

W materiaªach ferromagnetycznych, takich jak Fe, Co, Ni, g¦sto±¢ stanów elektro-nowych ró»ni si¦ dla spinów wi¦kszo±ciowych i mniejszo±ciowych (rys. 2.1). Szczególn¡rol¦ dla zagadnie« transportu elektronowego gra jednak ró»nica g¦sto±ci stanów napoziomie Fermiego. Z tego powodu deniujemy wielko±¢ zwan¡ polaryzacj¡ spinow¡przy u»yciu relacji

Pr =ρr↑ − ρr↓ρr↑ + ρr↓

, (2.1)

gdzie ρrσ oznacza g¦sto±¢ stanów na poziomie Fermiego dla spinu σ w elektrodzieindeksowanej r = L,R.

Poniewa» w transporcie bior¡ udziaª gªównie elektrony pochodz¡ce z pozio-mów energetycznych bliskich EF , to pr¡d wypªywaj¡cy z elektrod tak»e b¦dziespinowo-spolaryzowany [31]. Polaryzacja pr¡du b¦dzie zanika¢ szybciej w wy»szychtemperaturach wskutek relaksacji spinowej zwi¡zanej z nieelastycznymi rozproszeniamielektronów. Pr¡d spinowo-spolaryzowany mo»na tak»e wytwarza¢ innymi sposobami,jak u»ycie techniki ltrowania spinowego przez kwantowy kontakt punktowy QPC, wktórym bariery tunelowe dla przeciwnych orientacji spinów maj¡ ró»ne wysoko±ci [32].

O zjawisku akumulacji spinowej mówimy wtedy, gdy na kropce kwantowej (lubw innym innym ukªadzie zycznym) w±ród swobodnych elektronów wyst¦puje staty-stycznie nierównowagowa skªadowa spinu elektronowego sz. Ten nierównowagowy stanmo»na wytworzy¢, wstrzykuj¡c do ukªadu zycznego pr¡d spinowo-spolaryzowany.

32

Rysunek 2.1: G¦sto±ci stanów (DOS) pierwiastków metali Fe, hcp-Co, Ni i Cu, otrzymane w wy-niku samozgodnych oblicze« struktury pasm przy u»yciu metody ASW (augmented spherical wave).Pierwsze trzy wykresy, dla metali ferromagnetycznych, pokazuj¡ ró»ne g¦sto±ci stanów dla spinów wgór¦ i w dóª na poziomie Fermiego (0 eV). W ostatnim przypadku - dla diamagnetycznej miedzi -g¦sto±ci stanów dla obu spinów s¡ identyczne. Rysunki z pracy [33].

2.3. Magnetyczne i nadprzewodnikowe ukªady cienkowarstwowe

W rozdziaªach 8 i 9 przedstawiono wyniki eksperymentalne i obliczenia dotycz¡-ce przewodnictwa elektronowego dla ukªadów cienkowarstwowych, w postaci kanapki(sandwich) skªadaj¡cej si¦ z dwóch elektrod przewodz¡cych i umieszczonej mi¦dzy nimibariery tunelowej. Je±li za przewodnik we¹miemy metal ferromagnetyczny, to ukªady ta-kie nazywa si¦ magnetycznymi zª¡czami tunelowymi MTJ (magnetic tunnel junctions)- o których mowa w rozdziale 8. W wyniku przemagnesowywania zewn¦trznym polemmagnetycznym MTJ o odpowiednio dobranych materiaªach i ich parametrach, mo»nazmienia¢ kierunek momentów magnetycznych ich elektrod. Zmienia to opór elektrycznyzª¡cza, sprawiaj¡c, »e zale»y on od przyªo»onego pola magnetycznego (zjawisko TMR).Poniewa» tunelowanie elektronów przez barier¦ jest zabronione z klasycznego punktuwidzenia, jest to zjawisko kwantowo-mechaniczne. W rozdziale 9 natomiast elektrodynie s¡ ferromagnetyczne lecz nadprzewodz¡ce. W przypadkach obu typów badanychstruktur, zª¡cza tunelowe posiadaªy jeszcze jedn¡ cech¦ wyró»niaj¡c¡ je od zwykªychzª¡czy tunelowych. Mianowicie - wewn¡trz warstwy izolatora umieszczono dodatkowoniejednorodn¡ warstw¦ z kropkami metalu ferromagnetycznego w skali nano (nanokrop-ki). Metody przygotowania próbek, dla których analizujemy wyniki eksperymentalneoraz przeprowadzamy obliczenia, zostan¡ omówione w osobnym rozdziale 7. W tym roz-dziale podamy opisy efektów magnetooporowych, które mo»na zaobserwowa¢ w MTJi innych magnetycznych ukªadach cienkowarstwowych: TMR (magnetoopór tunelowy)oraz GMR (gigantyczny magnetoopór).

Wymienione powy»ej zjawiska, które w eksperymencie przejawiaj¡ si¦ w ten samsposób - a wi¦c zmian¡ oporu ukªadu w zale»no±ci od kierunku i/lub warto±ci zewn¦trz-nego pola magnetycznego, zostan¡ pokrótce omówione z dwóch powodów. Po pierwszew rozdziale 8 przedstawione s¡ wyniki TMR dla MTJ, a zmian¦ oporu w zewn¦trznympolu magnetycznym wykazuj¡ tak»e zª¡cza z nadprzewodz¡cymi elektrodami z roz-dziaªu 9. Po drugie dla zjawiska magnetooporu, znaleziono ju» zastosowanie na szerok¡skal¦ w gªowicach czytaj¡cych twardych dysków, czy czujnikach pola magnetycznego,

33

o czym wspomniano we wst¦pie. Rozwa»a si¦ tak»e dalsze wykorzystanie zjawisk TMRi GMR w nanoelektronice w inny sposób, o czym b¦dzie mowa na ko«cu tego punktu.

AMR - Anizotropowa magnetorezystancja (magnetoopór) jest zjawiskiem w którymprzewodnik magnetyczny wykazuje zale»no±¢ oporno±ci elektrycznej od k¡ta mi¦dzykierunkiem jego magnetyzacji a kierunkiem przepªywu pr¡du elektrycznego. Wielko±¢AMR deniuje si¦ jako

AMR ≡R⊥ −R‖

R‖. (2.2)

Efekt wynika z dziaªania siªy Lorentza na no±niki ªadunku i ze wzgl¦du na obecno±¢oddziaªywania spin-orbita powoduje anizotropowe mieszanie si¦ pasm przewodnictwadla spinu w gór¦ i w dóª. Typowe warto±ci AMR w pokojowych temperaturach s¡ rz¦dukilku procent.

TMR - Magnetoopór tunelowy (magnetorezystancja) (ang. tunnelingmagneto-resistance) jest efektem wyst¦puj¡cym w magnetycznych zª¡czach tune-lowych MTJ. Mechanizm powstawania TMR mo»na w skrócie wyrazi¢ nast¦puj¡co.Struktura elektronowa - g¦sto±¢ stanów - na poziomie Fermiego w ferromagnetykachjest inna dla przeciwnych orientacji spinu. Dlatego w konguracji namagnesowaniaelektrod, w której k¡t mi¦dzy magnetyzacjami jest bliski zeru - ustawienie równolegªe(P - parallel) - elektrony dla jednego kanaªu spinowego tuneluj¡ znacznie ªatwiejprzez barier¦ ni» dla drugiego, a wi¦c wypadkowy opór jest zmniejszony, zgodnie zprawem Ohma dla poª¡czenia równolegªego. Je±li k¡t mi¦dzy magnetyzacjami bliskijest 180 - ustawienie antyrównolegªe (AP - antiparallel) - nie wyst¦puje zwarcietakie jak w przypadku zerowego k¡ta, gdy» oba kanaªy przewodz¡ znacznie sªabiej zewzgl¦du na niedopasowanie g¦sto±ci stanów. Takie dziaªanie MTJ jest mo»liwe gªówniedlatego, »e procesy tunelowania elektronów z reguªy zachowuj¡ spin. W zwi¡zku z tymwielko±¢ TMR (a tak»e GMR) deniuje si¦ jako miar¦ zmiany oporu zª¡cza w polumagnetycznym reorientuj¡cym konguracj¦ z AP na P:

TMR (GMR) ≡ RAP −RP

RP

=GP −GAP

GAP

, (2.3)

gdzie R jest oporem elektrycznym a G przewodno±ci¡ elektryczn¡ zª¡cza.TMR w ukªadach z ferromagnetycznymi elektrodami z grupy metali przej±ciowych

3d mo»e si¦ga¢ kilkuset procent [34]. Warto±¢ TMR mo»na zwi¦kszy¢ zast¦puj¡c nie-magnetyczn¡ barier¦ tunelow¡ przez ferromagnetyczny izolator, na przykªad z EuS.Aby uzyska¢ efekt TMR, wystarczy wówczas tylko jedna elektroda ferromagnetyczna[35]. W gr¦ wchodzi tak»e mo»liwo±¢ zastosowania zª¡czy podwójnych, gdzie s¡ dwiezewn¦trzne ferromagnetyczne elektrody oraz dwie niemagnetyczne bariery i jedna nie-magnetyczna elektroda centralna [36], a tak»e - co robi si¦ ostatnio cz¦±ciej - u»ycietechniki ltrowania spinowego [37], [38], w szczególno±ci przez QPC, o której ju» wspo-mniano w sekcji 2.2.

Warto±¢ TMR najcz¦±ciej spada znacznie z wzrostem napi¦cia, co wynika mi¦dzyinnymi z tego, »e wraz ze wzrostem napi¦cia, zmianie ulega g¦sto±¢ stanów, do którychmog¡ tunelowa¢ elektrony oraz mog¡ si¦ pojawi¢ wzbudzenia magnetyczne.

34

Rysunek 2.2: Schematy i zasada dziaªania ukªadów z efektem GMR. (a) Schemat ukªadu z warstw¡przyszpilon¡ ferromagnetyka FM (pinned) do warstwy silnego antyferromagnetyka (AFM). Wskuteksilnego oddziaªywania wymiennego elektronów z warstwy AFM orientacja caªej warstwy przyszpi-lonego FM zgodna jest z kierunkiem spinów elektronów AFM tu» przy granicy warstw AFM/FM.Ferromagnetyczna warstwa swobodna, reorientuje si¦ ªatwiej w polu magnetycznym ni» przyszpilona.(b) Zasada dziaªania wielowarstwy [ferromagnetyk/przekªadka]N . W wypadku konguracji równole-gªej, rozpraszanie elektronów ze spinem zgodnym z kierunkiem magnetyzacji warstw jest mniejsze ni»dla przeciwnie skierowanych spinów. Wypadkowy pr¡d jest wi¦kszy ni» w sytuacji antyrównolegªejkonguracji magnetyzacji elektrod, co wynika z prawa Ohma (podobnie jak w dwukanaªowym modeluMotta elektronowego transportu w metalach magnetycznych).

GMR - Gigantyczny magnetoopór, odkryty w 1988 przez Alberta Ferta i Pete-ra Grünberga (za co otrzymali nagrod¦ Nobla w 2007), to efekt zmiany oporu elek-trycznego w wyniku dziaªania pola magnetycznego, si¦gaj¡cy w temperaturach poko-jowych kilkudziesi¦ciu procent. Pojawia si¦ w strukturach cienkowarstwowych z prze-wodników typu "sandwich": ferromagnetyk/diamagnetyk/ferromagnetyk lub wielowar-stwach: [ferromagnetyk/diamagnetyk]N . W pierwszym wypadku warstwa "dolna" jestnajcz¦±ciej przyszpilona do warstwy antyferromagnetyka przez oddziaªywanie wymien-ne ze spinami w tej warstwie, któr¡ przygotowano tak, aby w pobli»u powierzchnimi¦dzywarstwowej wyst¦powaªo jednolicie uporz¡dkowanie o wysokiej niezerowej pola-ryzacji [rys. 2.2(a)]. Warstwa le»¡ca wy»ej, nad przekªadk¡ niemagnetyczn¡ pomi¦dzyferromagnetykami jest swobodna (free), w tym sensie, »e stosunkowo ªatwo reorientu-je si¦ w polu magnetycznym. Dolna przyszpilona warstwa reorientuje si¦ stosunkowotrudniej - w silniejszych polach - i w ten sposób k¡t pomi¦dzy magnetyzacjami obuwarstw mo»na zmienia¢ polem magnetycznym.

Efekt jest zwi¡zany z zale»nym od spinu rozpraszaniem elektronów na granicachwarstw - rozpraszanie elektronów o spinie zgodnym z kierunkiem magnetyzacji warstwyjest mniejsze ni» w wypadku ustawienia przeciwnego. W ukªadach wielowarstwowych[rys. 2.2(b)] zasada dziaªania jest podobna, ró»nica polega na wykorzystaniu zjawiskaantyferromagnetycznego sprz¦»enia wymiennego pomi¦dzy warstwami ferromagnety-ków rozdzielonych przekªadkami niemagnetycznymi odpowiedniej grubo±ci.2 Grubo±ci

2 Siªa i znak sprz¦»enia zale»¡ oscylacyjnie od grubo±ci przekªadki - oddziaªywanie RKKY [39,40, 41].

35

te dobrane s¡ tak, »e przy zerowym zewn¦trznym polu magnetycznym s¡siednie war-stwy ferromagnetyków maj¡ konguracj¦ magnetyzacji AP, a wi¦c przewodno±¢ ukªadujest minimalna. Wª¡czenie dostatecznie silnego pola reorientuje warstwy w tym samymkierunku do konguracji P, gdy przewodno±¢ jest maksymalna. Poniewa» rozpraszanieelektronów ze spinami niezgodnymi z kierunkiem magnetyzacji w konguracji P jestwi¦ksze, pªyn¡cy pr¡d jest spinowo-spolaryzowany z wypadkow¡ polaryzacj¡ w kierun-ku magnetyzacji ukªadu.

W obu typach ukªadów z rys. 2.2 du»ym wyzwaniem byªo mi¦dzy innymi stworzeniewarstw niemagnetycznych o kontrolowanych grubo±ciach. Musiaªy by¢ one na tyle cien-kie (∼nm) i wysoko uporz¡dkowane, aby polaryzacje spinowe pr¡dów elektronowychprzez nie pªyn¡cych byªy w jak najwi¦kszym stopniu zachowane3 Stosowan¡ w tymcelu metod¡ jest zazwyczaj epitaksja z wi¡zki molekularnej (MBE - molecular beamepitaxy).

Teori¦ póªklasyczn¡ przewodnictwa elektrycznego przez ukªady warstwowe z GMRi kalkulacje numeryczne podali Camley i Barna± w 1989 [42], a podej±cie kwantowezaproponowali Levy, Zhang i Fert w 1990 [43].

Czujniki pola magnetycznego oparte na zasadzie dziaªania magnetooporu tonajbardziej oczywiste z zastosowa«. Spektakularny przeªom w technologii produkcjidysków z tym zwi¡zany spowodowaªo u»ycie w ogólnodost¦pnych gªowicach twardychdysków czujników magnetorezystywnych, z pocz¡tku w oparciu o AMR w 1991, anast¦pnie o GMR w 1997 i TMR w roku 2005. Pozwoliªo to na w przybli»eniu zgodnyz prawem Moore'a wzrost g¦sto±ci zapisu z okoªo 1 Gb/in2 w 1990 [44] do nawet 1Tb/in2 w 2012.

MRAM - magnetyczne pami¦ci swobodnego dost¦pu (ang. magnetic random ac-ces memory) stosowane na szerok¡ skal¦ byªyby kolejnym skokiem ilo±ciowym, ale ijako±ciowym w technologiach elektronicznych. W ukªadach MRAM pojedynczy bitinformacji zapisywany jest w strukturze cienkowarstwowej przejawiaj¡cej GMR lubTMR. Stan magnetyczny takiego ukªadu mo»na zmienia¢ sªabym zewn¦trznym po-lem magnetycznym, jak to opisano w poprzednim punkcie, lub przy pomocy pr¡duspinowo-spolaryzowanego i efektu przekazywania przez ten pr¡d warstwie ferroma-gnetyka momentu magnetycznego (spin-transfer torque - pami¦ci ST-MRAM). Kon-guracje P i AP magnetyzacji warstw ferromagnetycznych zgodne s¡ z osiami ªatwy-mi (easy-axis) dla magnetyzacji materiaªu o jednoosiowej anizotropii magnetycznej wpªaszczy¹nie warstwy. S¡ to stany stabilne o ni»szej energii. Zmiana stanu z P na APlub odwrotnie, wymaga przej±cia przynajmniej (w zale»no±ci od konstrukcji ukªadu)jednej z warstw przez stany po±rednie, wzdªu» osi trudnej (hard-axis), które maj¡wy»sze energie, a zatem stanowi¡ barier¦ energetyczn¡. Z uwagi na wysoko±¢ tej ba-riery (w najnowszych ukªadach rz¦du 70-80 kV/(kBT )), pami¦¢ zbudowana w oparciuo takie bity jest uznawana za nieulotn¡ (non-volatile). Stanowi to du»¡ przewag¦ wstosunku do ukªadów pami¦ci RAM obecnie stosowanych w domowych komputerach,która jest tracona po odci¦ciu zasilania. Ponadto istotny dla praktycznych zastoso-wa« w technikach informatycznych warunek jest taki, aby ciepªo Joule'a wydzielanew trakcie pracy ukªadu w elementach elektronicznych byªo maªe. TMR i GMR maj¡

3 Jest to istotne tak»e w zª¡czach tunelowych, gdzie przekªadka jest barier¡ tunelow¡, dlategozastosowanie MgO byªo kluczowe w eksperymentach omawianych w tej pracy, o czym mowa w rozdziale7.

36

teoretycznie znacznie mniejsze zapotrzebowanie na moc ni» ogólnodost¦pne pami¦ciRAM, jednak magnetoopór tunelowy speªnia ten warunek lepiej ni» GMR [45]. St¡d(nadal raczej do zastosowa« specjalnych) produkuje si¦ dzi± gªównie pami¦ci MRAMw oparciu o efekt TMR. W pierwszych projektowanych ukªadach MRAM do zapisu iodczytu informacji stosowano pole magnetyczne wytwarzane przez sie¢ ±cie»ek wytra-wionych w przewodniku. Z uwagi na wyzwania technologiczne, z jakimi spotkaªo si¦ topodej±cie (przypadkowe adresowanie s¡siednich bitów i brak skalowalno±ci w dóª ele-mentów przewodz¡cych poni»ej pewnych rozmiarów bez jednoczesnej utraty warto±cinat¦»e« generowanych pól magnetycznych), wydaje si¦ obecnie, »e przyszªo±¢ rynkupami¦ci nieulotnych do komputerów osobistych nale»y do ST-MRAM [46].

37

3. Podstawy nadprzewodnictwa i metodyelektronowej spektroskopii tunelowej

Celem niniejszego rozdziaªu jest skrótowe zaprezentowanie podstawowych cech ma-teriaªów nadprzewodz¡cych pod wzgl¦dem wªasno±ci zwi¡zanych z przewodnictwemelektrycznym - w szczególno±ci charakterystyki ich elektronowych g¦sto±ci stanów.Wiedza ta jest przydatna do zrozumienia tej cz¦±ci pracy, która omawia transportelektryczny w zakresie pr¡du normalnego przez kropki kwantowe sprz¦»one z nadprze-wodz¡cymi elektrodami (rozdziaª 9).

3.1. Charakterystyka materiaªów nadprzewodz¡cych

Materiaªy nadprzewodz¡ce charakteryzowane s¡ gªównie przez nast¦puj¡ce wªasno-±ci:

• doskonaªe (bezoporowe) przewodnictwo elektryczne w stanie nadprzewodz¡cym,• doskonaªy diamagnetyzm w stanie nadprzewodz¡cym i efekt Meissnera - wypy-

chanie linii siª pola magnetycznego z wn¦trza nadprzewodnika; pole magnetycznew nadprzewodniku nie istnieje poza cienk¡ warstw¡ przy powierzchni o grubo±ciokre±lonej przez wielko±¢ λ(T ), zwan¡ gª¦boko±ci¡ wnikania; w warstwie tej pªyniepr¡d elektryczny, wytwarzaj¡cy pole magnetyczne, które niweluje pole wewn¡trznadprzewodnika,

• wyst¦powanie temperatury krytycznej Tc przej±cia do stanu nadprzewodz¡cego, po-wy»ej której stan nadprzewodz¡cy nie wyst¦puje, a nadprzewodnik jest w stanienormalnym,

• obecno±¢ w g¦sto±ci stanów dla stanu nadprzewodz¡cego przerwy energetycznej ∆SC

mi¦dzy pasmem w stanie podstawowym, a pasmem, do którego nale»y wzbudzi¢kwazicz¡stki (pary Coopera), aby materiaª mógª przewodzi¢; jest ona rz¦du kBTc -przerwa ∆SC zostanie szerzej omówiona w nast¦pnym podrozdziale,

• dªugo±¢ koherencji ξ, która jest miar¡ ±redniego rozmiaru pary Coopera i minimalnejskali wielko±ci, na której mo»e zmienia¢ si¦ funkcja falowa stanu nadprzewodz¡cego;b¦dzie ona w ogólno±ci tym wi¦ksza, im czystszy jest materiaª,

• krytyczne pole magnetyczne Hci(T ) i krytyczna g¦sto±¢ pr¡du elektrycznego jci(T )(c - critical, i - oznacza typ nadprzewodnika - I-wszy lub II-gi - i zgodnie z tymindeksuje krytyczn¡ warto±¢ pola magnetycznego); powy»ej tych warto±ci nadprze-wodniki I-wszego typu (dla których ξ . λ) przechodz¡ do stanu normalnego (w poluHcI(T )); nadprzewodniki II-ego typu (dla których λ . ξ) zaczynaj¡ wpuszcza¢ doswej obj¦to±ci kwanty strumienia magnetycznego w postaci wirów przy HcII1(T ), astan nadprzewodz¡cy zanika caªkowicie w polu HcII2(T ).

39

Rysunek 3.1: Przerwa energetyczna w nadprzewodniku ∆SC. Aby nadprzewodnik mógª przewodzi¢pr¡d normalny, trzeba rozerwa¢ par¦ Coopera, znajduj¡c¡ si¦ w nieprzewodz¡cym stanie podstawo-wym na poziomie Fermiego i wzbudzi¢ j¡ do pasma przewodnictwa.

3.2. Elektronowa spektroskopia tunelowa a g¦sto±¢ stanówelektronowych nadprzewodnika

Standardow¡ teori¡ tªumacz¡c¡ efekt nadprzewodnictwa w klasycznych nadprze-wodnikach jest teoria BCS [47], w której stwierdza si¦, »e funkcje falowe pary elektro-nów ulegaj¡ silnym korelacjom w wyniku sprz¦»enia przez fonony sieci. W ogólno±cisprz¦»enie mo»e nast¡pi¢ przez dowolnie sªabe oddziaªywanie o charakterze przyci¡-gaj¡cym. Powstaªy stan dwuelektronowy, nazywany par¡ Coopera, traktuje si¦ jakocz¡stk¦ o spinie caªkowitym i podlega on statystyce Bosego-Einsteina. Tak pojmowanapara Coopera mo»e wraz z innymi parami zajmowa¢ jeden wspólny stan energetycznyi mo»e by¢ traktowana jak bozon. Teoria przewiduje, »e aby wzbudzi¢ jakiekolwiekelektrony do stanu normalnego przewodnictwa, niezb¦dne jest rozbicie pary Coopera,a w tym celu nale»y dostarczy¢ energii równej przynajmniej 2∆SC, gdzie ∆SC jest prze-rw¡ energetyczn¡ pomi¦dzy nadprzewodz¡cym stanem podstawowym elektronów (par)nadprzewodnika, a stanem przewodz¡cym - patrz rys. 3.1. Energia Fermiego znajdujesi¦ w poªowie odlegªo±ci pomi¦dzy stanami wzbudzonymi dla dziur i elektronów (wistocie - kwazicz¡stek).

Wynikaj¡cy z teorii BCS ksztaªt g¦sto±ci stanów w zerowej temperaturze i bezpola magnetycznego w funkcji energii zobrazowano na rys. 3.2(a), jest on dla polamagnetycznego o indukcji B = 0 identyczny dla obu spinów. Skªada si¦ z dwóch ostrychpików odlegªych od powierzchni Fermiego ε = 0 o ∆SC i da si¦ zapisa¢ wzorem [47]:

NSC(ε) =

|ε|Nn(0)/(ε2 −∆2

SC)1/2 , |ε| ≥ ∆SC

0 , |ε| < ∆SC ,(3.1)

gdzie Nn(0) oznacza g¦sto±¢ stanów metalu w stanie normalnym na poziomie Fermiego.Badanie rzeczywistej g¦sto±ci stanów nadprzewodnika, przeprowadzi¢ mo»na meto-

d¡ elektronowej spektroskopii tunelowej (ETS electron tunneling spectroscopy [48],[49]). Polega to na zarejestrowaniu zale»no±ci pr¡du elektrycznego I lub elektrycznegoprzewodnictwa ró»niczkowego G = dI/dVsd w funkcji napi¦cia Vsd dla pr¡du pªyn¡cego

40

przez zª¡cza tunelowe1, w których przynajmniej jedna z elektrod jest nadprzewodz¡-ca. Je±li zª¡cze nie jest spolaryzowane napi¦ciem elektrycznym, poziomy Fermiego obuelektrod s¡ takie same. Przyªo»enie napi¦cia wywoªuje ró»nic¦ tych poziomów i mo»liwyjest przeskok elektronów z zapeªnionych poziomów energetycznych pasma przewodnic-twa elektrody o napi¦ciu ni»szym (ujemny znak ªadunku elektronu) na miejsca puste welektrodzie o wy»szym napi¦ciu. Pr¡d obliczy¢ mo»na przy u»yciu zªotej reguªy Fermie-go (rozdziaª 4.4), jako proporcjonalny do iloczynu g¦sto±ci stanów zapeªnionych jednejelektrody i pustych - drugiej na tym samym poziomie energetycznym, pomno»one przezelement macierzy prawdopodobie«stwa przeskoku. Z reguªy przyjmuje si¦ elementy tejmacierzy niezale»ne od energii. Poniewa» wielko±¢ przerwy energetycznej ∆SC jest rz¦-du meV, a bariera tunelowa ma zazwyczaj kilka elektronowoltów wysoko±ci, przyjmujesi¦ tak»e barier¦ jako niezale»n¡ od napi¦cia. W tym wi¦c modelu pr¡d tunelowaniaelektronów o energiach bliskich ε, przepªywaj¡cych z elektrody 1 do elektrody 2 mo»nazapisa¢ jako:

I+(Vsd, ε) ∼ N1(ε− eVsd)N2(ε)|M |2f(ε− eVsd)[1− f(ε)] .

Vsd jest tu napi¦ciem na pierwszej elektrodzie wzgl¦dem drugiej, N1(ε − eVsd) i N2(ε)s¡ g¦sto±ciami stanów elektrody pierwszej i drugiej, f(ε) to funkcja Fermiego, e jestªadunkiem elektronu. Podobnie, pr¡d tunelowania z elektrody 2 do 1 jest dany przez

I−(Vsd, ε) ∼ N1(ε− eVsd)N2(ε)|M |2[1− f(ε− eV sd )]f(ε) .

Zakªadaj¡c, »e element macierzowy |M |2 jest w interesuj¡cym nas zakresie niezale»nyod energii, caªkowity pr¡d jest ró»nic¡ I = I+−I− scaªkowan¡ po wszystkich energiach,co redukuje si¦ do

I(Vsd) ∼ |M |2∫ ∞−∞

N1(ε− eVsd)N2(ε)[f(ε− eVsd)− f(ε)]dε . (3.2)

Jak wida¢, caªkuje si¦ iloczyn funkcji g¦sto±ci stanów pomno»ony przez ró»nic¦ funkcjiFermiego dla ró»nych potencjaªów. Ró»nica ta w zerowej temperaturze stanowi zakrescaªkowania (bo f(ε) → θ(−ε), gdy T → 0)2. W wy»szych temperaturach, otwarteokienko caªkowania ma zaokr¡glone brzegi. Je±li jednak zakres ten jest niewielki,Vsd → dVsd, to obliczony pr¡d b¦dzie w przybli»eniu proporcjonalny do iloczynu g¦sto±cistanów w okolicach Vsd = 0.

Dla zª¡cza nadprzewodnik-metal w stanie normalnym (SN) znormalizowane prze-wodnictwo ró»niczkowe Gnorm - to jest relacj¦ przewodnictwa dla zª¡cza w temperaturzeponi»ej krytycznej TC do przewodnictwa dla obu metali w stanie normalnym (zª¡czeNN) - da si¦ wyrazi¢ wzorem [50]

Gnorm ≡dI SN

dV sd

/dINNdV sd

=

∫ ∞−∞

NSC(ε)

(exp (ε+ eVsd/kBT )/kBT

[1 + exp (ε+ eVsd/kBT )]2

)dε . (3.3)

1 O magnetycznych i nadprzewodnikowych zª¡czach tunelowych traktuje rozdziaª 2.32 We wzorze u»yto funkcji Heaviside'a θ.

41

Drugi czynnik pod caªk¡ jest funkcj¡ w ksztaªcie dzwonu symetryczn¡ wokóª mak-simum, które przypada dla ε = −eVsd [rys. 3.2(b)]. Wysoko±¢ tego maksimum jestproporcjonalna do 1/T , a dla T = 0 funkcja ta przechodzi w delt¦ Diraca. Dla tempe-ratury T = 0 jest wi¦c przewodnictwo ró»niczkowe proporcjonalne do g¦sto±ci stanówna poziomie energii eVsd. Wyra»a to ide¦ metody ETS, która u»ywana jest do okre±laniag¦sto±ci stanów w eksperymentach, które s¡ omawiane w niniejszej pracy.

W wypadku gdy obie elektrody s¡ metalowe, dla T = 0, g¦sto±ci stanów obu prze-wodników s¡ staªe i mo»na je wyci¡gn¡¢ przed znak caªki. Pr¡d b¦dzie proporcjonalnydo okienka otwieranego przez funkcje Fermiego, mamy wi¦c w tym wypadku zwykªeprawo Ohma I ∼ Vsd. Sytuacja staje si¦ ciekawsza, gdy jedna lub obie z elektrod s¡nadprzewodz¡ce.

Gdy jedna elektroda jest w stanie normalnym, a druga - w nadprzewodz¡cym,wówczas dla eVsd < ∆SC pr¡d jest znikomo maªy, poniewa» niewiele elektronów jestwzbudzonych termicznie w jednej elektrodzie na tym samym poziomie energii, na któ-rym puste s¡ stany elektronowe w elektrodzie przeciwnej. Kiedy eVsd przekracza energi¦przerwy ∆SC, pr¡d gwaªtownie wzrasta. Dla wy»szych napi¦¢ zale»no±¢ pr¡du od na-pi¦cia znów d¡»y do liniowej. Przewodnictwo ró»niczkowe w takim wypadku pokazanejest na rys. 3.2(c).

Na rysunku 3.2(d) natomiast, pokazany jest schemat tunelowania mi¦dzy dwomanadprzewodnikami S1 i S2, o ró»ni¡cych si¦ przerwach ∆1 i ∆2. Efektem wypad-kowym jest du»y pik przewodnictwa dla |eVsd| ≈ ∆1 + ∆2 i anomalia w okolicach|eVsd| ≈ |∆1 − ∆2|. W takiej sytuacji zasadnicza przerwa w przewodnictwie dla zª¡-cza z dwoma identycznymi nadprzewodnikami S1 = S2 o równych przerwach ∆SC

wyst¦puje dla napi¦¢ |eVsd| < 2∆SC, poniewa» kwazicz¡stka potrzebuje dodatkowejenergii co najmniej 2∆SC, aby tunelowa¢ z zapeªnionych stanów jednej elektrody dopustych stanów drugiej. Gdy S1 6= S2, mniejsze piki dla |eVsd| ≈ |∆1 − ∆2| zwi¡zanes¡ ze wzbudzeniami termicznymi wynikaj¡cymi z rozmycia funkcji Fermiego w niecowy»szych temperaturach (mniejszych jednak ni» Tc).

3.3. Wpªyw pola magnetycznego i dodatkowe parametryg¦sto±ci stanów

Je±li nadprzewodnik ma form¦ bardzo cienkiej warstwy tak, »e jej grubo±¢ d < λ,a pole jest przyªo»one w pªaszczy¹nie warstwy (czyli równolegle ||), pr¡dy ekranuj¡-ce Meissnera s¡ w znacznym stopniu zredukowane i pole wnika w materiaª prawiejednorodnie. W rezultacie pole krytyczne HcII2|| mo»e by¢ znacznie wy»sze ni» dlamateriaªu w formie obj¦to±ciowej (bulk) HcII2. Badania przeprowadzone w tej pra-cy dotycz¡ wªa±nie nadprzewodników cienkowarstwowych [51]. Je±li w zwi¡zku z tymwarto±ci krytycznego pola magnetycznego s¡ wystarczaj¡co wysokie, a nadprzewodnikw danym polu magnetycznym nie przechodzi do stanu normalnego, oddziaªywanie po-mi¦dzy polem i spinowym momentem magnetycznym µ elektronów (efekt Zeemana)musi by¢ wzi¦te pod uwag¦. Je±li µHc ≥ kBTc, energia Zeemana jest porównywalna zenergi¡ kondensacji nadprzewodnika w sytuacji, gdy przyªo»one jest pole bliskie war-to±ci krytycznej. Wówczas g¦sto±ci stanów nadprzewodnika zmieniaj¡ si¦ znacznie wpolu magnetycznym.

42

Rysunek 3.2: Tunelowanie metal-nadprzewodnik (a),(b),(c) oraz nadprzewodnik-nadprzewodnik(d). (a) G¦sto±¢ stanów nadprzewodnika w zerowej temperaturze i bez pola magnetycznego w zale»no-±ci od napi¦cia Vsd zgodnie z teori¡ BCS. (b) Zale»ne od temperatury j¡dro caªkowania w wyra»eniu naznormalizowane przewodnictwo (3.3). (c) Znormalizowane przewodnictwo dI/dVsd. Napi¦cie mierzonejest wzgl¦dem poziomu Fermiego nadprzewodnika. (d) Schemat tunelowania pomi¦dzy dwoma nad-przewodnikami o ró»nych przerwach energetycznych ∆1 i ∆2. Dwa górne diagramy pokazuj¡ g¦sto±¢stanów w pobli»u poziomu Fermiego εF obu nadprzewodników w sko«czonej temperaturze, jednakdu»o poni»ej Tc. Obszary zacieniowane odpowiadaj¡ zapeªnionym stanom elektronowym. Dolny dia-gram ukazuje przewodnictwo w pobli»u εF , jako funkcj¦ napi¦cia wokóª εF . W miejscu sumy przerwenergetycznych jest bardzo ostry pik, a dla ró»nicy przerw, jest punkt zaªamania zwi¡zany ze stanamiwzbudzonymi termicznie. Rysunki pochodz¡ z pracy [48].

43

Rysunek 3.3: G¦sto±¢ stanów nadprzewodnika cienkowarstwowego w polu magnetycznym i prze-wodnictwo ró»niczkowe ukªadu S-N z pracy [52]. (a) Teoretyczna g¦sto±¢ stanów materiaªu nadprze-wodz¡cego typu BCS w polu magnetycznym H. Stany ze spinem w gór¦ (linia kropkowana) orazw dóª (linia kreskowana) przesuwaj¡ si¦ - odpowiednio - w gór¦ i w dóª na skali energii, daj¡c wwyniku rozszczepienie równe 2µH. (b) Odpowiadaj¡ce spinom z rysunku (a) krzywe przewodnictwaw obni»onej temperaturze (T ≈ 0.16∆) ukazano wraz z sumarycznym przewodnictwem (linia ci¡gªa).∆SC oznacza przerw¦ energetyczn¡ nadprzewodnika.

W próbce nadprzewodnika o du»ej obj¦to±ci (bulk), dominuje rozprz¦ganie orbi-talne par i mierzone przewodnictwo zª¡cza tunelowego w bezpo±redni sposób oddajeposzerzenie pików w g¦sto±ciach stanów wraz ze wzrostem pola. W wypadku cienkiejwarstwy z polem magnetycznym równolegªym do jej pªaszczyzny, efekt orbitalny jestsilnie wygaszany. Efekt oddziaªywania spinu z polem mo»na wówczas obserwowa¢ jakozale»ne od spinu przesuni¦cie na skali energii g¦sto±ci stanów o warto±¢ energii Ze-emana ±1/2∆Z [rys. 3.3(a)]. Aby je zobaczy¢, wymagane jest, by czas »ycia spinukwazicz¡stki byª wystarczaj¡co dªugi w stosunku do h/∆SC oraz do h/µBH. Gªównymograniczeniem czasu »ycia w ukªadach nie zawieraj¡cych magnetycznych domieszekjest rozpraszanie spin-orbita. W przypadku braku obecno±ci rozpraszania spin-orbita iorbitalnego rozprz¦gania par, g¦sto±¢ stanów wynosi [48, 51]

NSC,r↑(ε) = NSC,r(ε+ 1/2∆Z) ,

NSC,r↓(ε) = NSC,r(ε− 1/2∆Z) , (3.4)

gdzie r = R,L jest oznaczeniem elektrody.To spinowe rozszczepienie g¦sto±ci stanów kwazicz¡stek w dziedzinie energii, które

byªo obserwowane po raz pierwszy przez Meservey'a i in. [53], obecne jest w przewod-nictwie zª¡cza metal w stanie normalnym - nadprzewodnik (S-N) jako struktura dwóchpików [dwa piki dla ka»dego znaku napi¦cia, jak na rys. 3.3(b)]. W hybrydowym ukªa-dzie zª¡cza tunelowego nadprzewodnik-ferromagnetyk (S-F), efekt ten pozwala na okre-±lenie stopnia polaryzacji spinowej [54], poniewa» g¦sto±ci stanów ferromagnetyka nie

44

Rysunek 3.4: Wpªyw parametru y opisuj¡cego poszerzenie stanów kwazicz¡stek nadprzewodnika(szeroko±¢ piku w DOS). Poszerzenie zwi¡zane jest z czasem »ycia kwazicz¡stek i spowodowane we-wn¦trzn¡ rekombinacj¡ w silnie sprz¦»onym nadprzewodniku. Warto±¢ parametru y wyra»ona jest wjednostkach ∆SC.

s¡ na poziomie Fermiego rozszczepione. Rozszczepienie w metalu w stanie normalnymjest znoszone przez procesy relaksacyjne - elektrony o energii podwy»szonej efektemZeemana relaksuj¡ do pustych stanów ze spinem przeciwnym o ni»szej energii. W tensposób poziomy Fermiego dla obu kierunków spinów wyrównuj¡ si¦. W nadprzewodnikusytuacja taka jest niemo»liwa z powodu istnienia przerwy energetycznej - brak pustychstanów, do których mogªyby relaksowa¢ elektrony. Dla prostych symetrycznych poje-dynczych zª¡czy tunelowych S-S, równie» nie obserwuje si¦ rozszczepienia spinowego wsygnale przewodnictwa, tym razem dlatego, »e rozszczepienie spinu w g¦sto±ci stanówjest symetryczne po obu stronach zª¡cza: NSC,Lσ(ε) = NSC,Rσ(ε), a poniewa» spinw trakcie tunelowania elektronów jest zachowany, do przeniesienia elektronu podczastunelowania nie jest potrzebna »adna dodatkowa energia.

Mo»liwe jest uogólnienie równa« (3.1) i (3.4), gdy we¹mie si¦ pod uwag¦ miesza-nie si¦ spinów spowodowane oddziaªywaniem spin-orbita, opisywane parametrem β,rozdzielanie par Coopera w polu magnetycznym opisywane parametrem rozprz¦ganiapar (depairing parameter) α oraz poszerzeniem stanów kwazicz¡stkowych zwi¡zanymz ich czasem »ycia i spowodowanym wewn¦trzn¡ rekombinacj¡ w silnie sprz¦»onymnadprzewodniku przez dodanie cz¦±ci urojonej y do zmiennej energii ε we wzorze (3.4)opisuj¡cym g¦sto±ci stanów BCS [55, 56] - rys. 3.4. Wpªyw parametrów α i β na g¦-sto±ci stanów pokazano na rysunkach 3.5 oraz 3.6. Obrazki te wykonano przy pomocyoblicze« samozgodnych - tak, jak jest to opisane w pracach [52] oraz [56]. Funkcjeg¦sto±ci stanów znalezione w ten sposób u»yte s¡ w rozdziale 9 - caªkowanie nume-ryczne tych funkcji prowadzi do znalezienia przewodnictwa zª¡cza typu S-QD-S, gdziepomi¦dzy elektrodami nadprzewodz¡cymi, znajduje si¦ kropka kwantowa, zapewniaj¡cdodatkowy kanaª transportu.

45

Rysunek 3.5: Wpªyw parametrów rozpraszania α i β [52, 56] na g¦sto±ci stanów elektronowychw nadprzewodniku dla maªej warto±ci parametru poszerzenia stanów kwazicz¡stek nadprzewodnikay = 0.01 i w staªym polu magnetycznym µB = 0.257∆SC.

46

Rysunek 3.6: Wpªyw parametrów rozpraszania α i β [52, 56] na g¦sto±ci stanów elektronowychw nadprzewodniku dla du»ej warto±ci parametru poszerzenia stanów kwazicz¡stek nadprzewodnikay = 0.1 i w staªym polu magnetycznym µB = 0.257∆SC.

47

4. Metody teoretyczne stosowane w pracy

Rozdziaª przedstawia podstawowe zale»no±ci matematyczne wykorzystane w celuuzyskania wyników analitycznych. W szczególno±ci omawia si¦ skrótowo równania dlazakresu tunelowania sekwencyjnego i kotunelowania w formalizmie równania masterdla zredukowanej macierzy g¦sto±ci ukªadu. W sposób skrótowy wprowadzony zostaªtak»e formalizm funkcji Greena wykorzystywany w teoretycznych badaniach ukªadówkropek kwantowych.

4.1. Hamiltonian dla ukªadu z kropk¡ kwantow¡

Dla ukªadu, w którym cz¡stki mo»na potraktowa¢ jako wzbudzenia, u»ywamy ha-miltonianu w formalizmie drugiej kwantyzacji. Przykªadem mo»e by¢ sie¢ krystaliczna,w której kreacja wzbudzenia dodaje fonon do ukªadu, albo morze Fermiego wypeª-nione elektronami do poziomu Fermiego εF w przewodniku. Tam anihilacja elektronuponi»ej εF równowa»na jest utworzeniu dziury, a kreacja oznacza dodanie elektronudo stanu pustego powy»ej εF . Podobnie na kropce kwantowej na poziomie odpowia-daj¡cym okre±lonej energii, mo»na elektron doda¢ lub usun¡¢ i przy pomocy sum ilo-czynów odpowiednich operatorów wyrazi¢ energi¦ caªkowit¡, zwi¡zan¡ z istnienieminteresuj¡cych stanów w ukªadzie oraz scharakteryzowa¢ jej przemiany. Do±¢ ogólniesformuªowany hamiltonian dla ukªadu kropki lub wyspy metalicznej sprz¦»onych doelektrodami (np. jak na rysunku 1.2) ma nast¦puj¡c¡ posta¢

H = Hr + Hd + Hch + Htun ≡ H0 + Htun , (4.1)

gdzie Hr jest czªonem opisuj¡cym elektrody,

Hr =∑rkσ

εrkσc†rkσcrkσ , (4.2)

w której r, k, σ to indeksy, odpowiednio, dla elektrody, wektora falowego w elektro-dzie oraz spinu. Energia elektronu w elektrodzie oznaczona jest przez εrkσ. Operatoranihilacji (kreacji) crkσ (c†rkσ) dodaje (usuwa) elektron w elektrodzie r = L,R. Cz¦±¢hamiltonianu odpowiadaj¡ca obszarowi oddziaªywania kulombowskiego ma posta¢

Hd + Hch =∑mσ

εmσd†mσdmσ + U(n) , (4.3)

gdziemmo»e oznacza¢ poziom elektronowy na kropce lub konkretn¡ kropk¦, je±li bierzesi¦ ich kilka pod uwag¦, a energia stanu elektronowego kropki wynosi εmσ. Operator

49

dmσ (d†mσ) anihiluje (kreuje) elektron o spinie σ na kropce kwantowej. W obecno-±ci pola magnetycznego poziomy energetyczne kropki ulegaj¡ rozszczepieniu Zeemana,εm↑ − εm↓ = gµBB. Cze±¢ hamiltonianu Hch = U(n) odpowiedzialna jest za oddziaªy-wanie kulombowskie dla ªadunku n elektronów, gdzie n =

∑mσ d

†mσdmσ daje caªkowite

obsadzenie. Cz¦±¢ zaburzeniowa hamiltonianu, powoduj¡ca mieszanie stanów kropki ielektrody (hamiltonian tunelowy), wynosi

Htun =∑

rkmσ′σ

(Vrkmσσ′d†mσcrkmσ′ + h.c.) . (4.4)

Indeks Vrkmσσ′ jest amplitud¡ przej±cia pomi¦dzy poziomem m kropki o spinie σ apoziomem elektrody o energii odpowiadaj¡cej wektorowi falowemu k i spinowi σ′ welektrodzie r; h.c. oznacza sprz¦»enie hermitowskie (hermitian conjugate) pierwszegoelementu w nawiasie. Elementy macierzowe amplitudy przej±cia,

Vrkmσ′σ(t) =

∫d3r

∫d3r′ (u∗rkσ′(r′, t)urkσ′(r′, t)V (r− r′, t)g∗mσ(r, t)gmσ(r, t)) , (4.5)

s¡ w ogólno±ci trudne do wyliczenia, gdy» funkcje falowe elektronów z elektrody u(r′, t)i kropki g(r, t) mog¡ mie¢ zªo»on¡ posta¢ przestrzenn¡ i zale»e¢ od wielu czynników(jak rozkªad pól elektrycznych E, magnetycznych B itp.). Obszar oddziaªywania niejest punktem, lecz zajmuje pewn¡ obj¦to±¢, a to, jaki jest ksztaªt tego obszaru oraz jakijest rozkªad g¦sto±ci prawdopodobie«stwa wyst¦powania w nim elektronów w danymczasie t równie» nie jest w ogólnym przypadku wiadome. Z reguªy przyjmuje si¦ wi¦cprzybli»one postaci dla macierzy tych elementów. W naszej pracy zakªadamy po pierw-sze, »e oddziaªywanie V jest niezale»ne od czasu. W ostatecznych wzorach przyjmujemypoza tym, »e spin podczas tunelowania jest zachowany: Vrkmσ′σ ≡ Vrkmσ (albo inaczej:Vrkmσσ = 0). W rozdziale 6 przyjmujemy tak»e, »e elementy macierzowe s¡ niezale»neod energii elektronów ~2k2/2me i spinu σ, co oznacza niezale»ne od σ pªaskie g¦sto±cistanów w elektrodach (me jest tu mas¡ elektronu). Jednak w ogólno±ci pozostawiamyzale»no±¢ Vrkmσ od r, m i σ, gdy» zakªadamy mo»liwo±¢ asymetrii w sprz¦»eniachorbitali do elektrodowych g¦sto±ci stanów, a w rozdziaªach 8 oraz 9 - tak»e zale»no±¢g¦sto±ci stanów od spinu elektronu. Tym samym przyjmujemy, »e oddziaªywanie elek-tronów z elektrod z elektronami na kropce nie ma wpªywu na elektrodowe g¦sto±cistanów i przyjmujemy funkcj¦ sprz¦»enia tunelowego [wzór (4.6)] w pierwszym rz¦dzierachunku zaburze« wzgl¦dem czªonu tunelowego Htun, a wi¦c wprost proporcjonaln¡do g¦sto±ci stanów przewodnika elektrody (która ju» mo»e zale»e¢ na przykªad od polamagnetycznego).

Podobnie energie podstawowe poziomów elektronowych z obszaru oddziaªywaniamog¡ w skomplikowany sposób zale»e¢ od wielu czynników w ukªadzie. Cz¦sto nie ob-licza si¦ ich, a wzajemne odlegªo±ci poziomów wyznacza si¦ w eksperymencie. Mo»nato zrobi¢, analizuj¡c wyniki pomiaru zale»no±ci przewodnictwa ró»niczkowego dI/dVsdod pól zewn¦trznych i napi¦¢ elektrycznych (metoda ETS electron tunneling spectro-scopy, rozdziaª 3). Tak znalezione warto±ci podstawia si¦ do modelu teoretycznego dlasprawdzenia jego przewidywa« i zgodno±ci z eksperymentem.

Pojawienie si¦ czªonu oddziaªywania kulombowskiego, zale»nego od kwadratu licz-by elektronów na kropce n, pomno»onego przez niezerow¡ liczb¦ - energi¦ ªadowania,

50

sprawia, »e hamiltonian (4.1) nie da si¦ rozwi¡za¢ w sposób ±cisªy, nawet je±li ma-cierz elementów amplitudy przej±cia Vrkmσ jest ju» znana, niezale»na od czasu i gdyprzyjmie si¦ okre±lon¡ g¦sto±¢ stanów w elektrodach. Skªadnik ten nie komutuje zczªonem tunelowym hamiltonianu i modykuje równania ruchu tak, »e rozwi¡zaniatrzeba rozwija¢ w szereg perturbacyjny wzgl¦dem sprz¦»e« do elektrod - w ogólno±ciniesko«czony. Wkªad od wy»szych wyrazów nie zanika wykªadniczo wraz z rz¦demwyrazu, tak »e nie mo»na zaniedbywa¢ wyrazów wy»szych, nie rezygnuj¡c jednocze±niez istotnej informacji ilo±ciowej. Konieczne jest jednak uci¦cie szeregu perturbacyjne-go na etapie osi¡gni¦cia interesuj¡cej nas dokªadno±ci opisu ukªadu, cho¢ rozwi¡zaniawówczas mog¡ dawa¢ jedynie dobry opis jako±ciowy, a czasem nawet i ten jest niepeªny.Dla polepszenia rozwi¡za« konieczne jest zastosowanie innych metod, jak np. technikagrupy numerycznej renormalizacji NRG (numerical renormalization group), która dajedobry opis ale tylko w sytuacji równowagowej, gdy Vsd = 0.

W ukªadach z kropkami kwantowymi procesy tunelowania przez bariery mi¦dzyelektrod¡ r a poziomem energetycznym m o okre±lonej energii sprawiaj¡, »e czas »yciatego poziomu jest sko«czony. Wi¡»e si¦ to z nieokre±lono±ci¡ energii (poszerzeniempoziomu), charakteryzowanym przez (maj¡c¡ wymiar energii) funkcj¦ sprz¦»enia tune-lowego

Γrmσ(ω) ≡ 2π∑k

|Vrkmσ|2 δ(ω − εrkσ) = 2π |Vrmσ|2 ρrσ(ω) , (4.6)

gdzie z uwagi na funkcj¦ δ sumowanie po k zast¡pi¢ mo»emy ci¡gªymi w dziedzinieenergii ω g¦sto±ciami stanów w elektrodach. Caªkowite sprz¦»enie poziomu kropki doelektrod charakteryzujemy przez sum¦ elementów macierzy Γrmσ(ω) na poziomie ener-getycznym kropki Γm =

∑rσ Γrmσ(εm).

4.2. Równanie master i pr¡d elektryczny

Teoria transportu w pierwszym i drugim rz¦dzie rachunku zaburze« wzgl¦dem sprz¦-»e« do elektrod oparta jest na równaniach master i prawdopodobie«stwach γξλ przej±¢mi¦dzy stanami λ → ξ w jednostce czasu. Przyjmuje si¦, »e w stanie stacjonarnymprawdopodobie«stwa obsadze« stanów λ s¡ staªe:

d

dtpλ =

∑ξ 6=λ

γξλpξ −∑ξ 6=λ

γλξpλ = 0 (4.7)

i uwzgl¦dnia si¦ warunek normalizacyjny∑

λ pλ = 1. Stan ukªadu kropki sprz¦»onej zelektrodami scharakteryzowany jest przez liczb¦ elektronów o okre±lonych spinach nakonkretnych orbitalach i przez liczb¦ dodatkowych elektronów/dziur w znanych sta-nach spinowych, wzbudzonych w gazie elektronowym w elektrodzie na danym poziomieenergetycznym. Zazwyczaj przyjmuje si¦, »e wzbudzenia w elektrodach (rezerwuarachz punktu widzenia kropki niesko«czonych) relaksuj¡ do stanu równowagi natychmiastpo procesie tunelowania na kropk¦ albo natychmiast po tunelowaniu elektronu na elek-trod¦.

51

W stanie ustalonym caªkowity pr¡d elektryczny jest taki sam w lewej i prawejelektrodzie i dla elektrody r mo»na go wyrazi¢ jako ró»nic¦ pr¡dów pªyn¡cych w ró»nychprocesach w przeciwnych kierunkach:

Ir = −e∑λξ

pλ(γλξr→m − γλξr←m) , (4.8)

gdzie kierunek tunelowania mi¦dzy elektrod¡ r a poziomem kropki m (→ lub ←)mo»na jednoznacznie przyporz¡dkowa¢, znaj¡c stan ko«cowy i stan pocz¡tkowy (zuwzgl¦dnieniem wzbudze« w elektrodach przed relaksacj¡ do stanu równowagi po za-ko«czeniu procesu).

4.3. Wspóªczynniki tunelowe w pierwszym rz¦dzie rachunkuzaburze« - tunelowanie sekwencyjne

Znaczn¡ cz¦±¢ podstawowych zjawisk na kropkach kwantowych mo»na wytªuma-czy¢ przyjmuj¡c najni»szy rz¡d rachunku zaburze« wzgl¦dem sprz¦»e« do elektrod.Jest to zwi¡zane z tunelowaniem sekwencyjnym pojedynczych elektronów (rozdziaª1.4.2) i zasadniczo niekoherentnym ich przepªywem przez caªy ukªad. Limit tunelo-wania sekwencyjnego jest dobrym przybli»eniem, gdy sprz¦»enia do elektrod s¡ sªabe,kBT Γ i gdy rozwa»amy transport elektronowy niedaleko od warunków rezonanso-wych. Wspóªczynniki tunelowe γ (cz¦sto±ci tunelowania) mo»na wówczas okre±li¢ przypomocy Zªotej Reguªy Fermiego. Cz¦sto±¢ tunelowania spinu σ do/ze stanu k w elektro-dzie r do stanu o energii εmσ w obszarze oddziaªywania kwantowego (wyspa metalicznalub kropka kwantowa) zale»y od stanu ªadunkowego kropki n przed procesem i kierunkutunelowania (→ lub ←)

γσr↔m(ω, n) =

∫ ∞−∞

dωdω′ |Vrmσ|2 ρrσ(ω)ρImσ(ω′)f±r (ω)f∓I (ω′)× (4.9)

× δ(ω′ + U±n − ω − µrσ) ,

gdzie znak górny w ± oraz ∓ odnosi si¦ do kierunku tunelowania z elektrody nakropk¦: r → m, ρImσ(ω′) oznacza g¦sto±¢ stanów na kropce na poziomie εmσ, f+

r (x)i f+

I (x) oznaczaj¡ funkcje Fermiego, odpowiednio, dla elektrody i dla kropki, gdzieprzyjmujemy εF = 0, przy czym f−(x) = 1 − f+(x), a µrσ = −eVr jest potencjaªemelektrochemicznym. Ró»nic¦ energii ªadowania wynosi U+

n zdeniowano w rozdziale1.4.1.

Poniewa» na kropce kwantowej mamy do czynienia z dyskretnym rozkªadem po-ziomów energetycznych, ρImσ(ω′) = δ(εmσ − ω′), to scaªkowanie wzoru (4.9) upraszczago do postaci wi¡»¡cej wspóªczynniki tunelowe z energi¡ sprz¦»enia tunelowego napoziomie energetycznym elektrod, zapewniaj¡cym zerowy bilans energii ukªadu:

γr↔mσ (n) =1

hΓrmσ(εmσ + U±n − µrσ)f±r (εmσ + U±n − µrσ)f∓I (εmσ) , (4.10)

gdzie f∓I (εmσ) przyjmuje si¦ jako równe 1 lub 0 w zale»no±ci od znaku ± i od tego,czy stan kropki o energii εmσ jest obsadzony, czy pusty.

52

4.4. Kotunelowanie elektronów drugi rz¡d rachunku zaburze«

Je±li kropka kwantowa znajduje si¦ w zakresie blokady kulombowskiej, procesy tu-nelowania sekwencyjnego, które mo»na opisa¢ w pierwszym rz¦dzie rachunku zaburze«,s¡ wygaszone i ich wkªad do pr¡du mo»na zaniedba¢, poniewa» zgodnie z rozkªademFermiego, stany elektronowe o energiach, jakie potrzebne s¡, aby naªadowa¢ kropk¦ ªa-dunkiem jednego elektronu, s¡ puste. Uwzgl¦dnia si¦ wówczas wy»sze rz¦dy rachunkuzaburze«, a wi¦c przynajmniej procesy drugiego rz¦du, które mo»na opisa¢ elementamimacierzowymi (amplitudami tunelowymi) typu [57]

Φλξ =∑τ

〈ξ|V|τ〉〈τ |V|λ〉Eτ − Eλ

. (4.11)

Mo»na uwa»a¢, »e wyra»enia (4.11) opisuj¡ proces dwustopniowy, przej±cie λ→ ξ, gdzieukªad pod wpªywem zaburzenia Htun ze stanu pocz¡tkowego λ przechodzi do ko«cowegoξ poprzez wszystkie mo»liwe stany po±rednie τ z odpowiednimi wagami, zwi¡zanymi zprawdopodobie«stwem uczestnictwa stanu po±redniego w procesie. Energia caªkowitanie musi by¢ zachowana w stanach po±rednich, ale musi by¢ zachowana przy przej±ciumi¦dzy stanami pocz¡tkowymi i ko«cowymi, st¡d wspóªczynniki tunelowe wynosz¡

γλξ =2π

~|Φξλ|2δ(Eξ − Eλ) . (4.12)

Stany τ istniej¡ bardzo krótko i zgodnie z zasad¡ nieoznaczono±ci nie mo»na wyznaczy¢dokªadnie ich energii. Ich wkªady do elementu macierzowego drugiego rz¦du (wspomnia-ne wagi) s¡ odwrotnie proporcjonalne do ró»nicy energii caªkowitych Eτ − Eλ. Jest torównoznaczne temu, »e prawdopodobie«stwo przej±cia jest wprost proporcjonalne doczasu »ycia danego stanu.

Nale»y zauwa»y¢, »e - jak to pokazuje wzór (4.11) - z niektórych stanów pocz¡tko-wych do stanów ko«cowych mog¡ prowadzi¢ ró»ne procesy i inne stany po±rednie. Je±liprzykªadowo do stanu ko«cowego prowadz¡ dwa ró»ne procesy, ale w obu procesachidentyczne spiny σ opuszczaj¡ elektrod¦ r i identyczne spiny σ′ tuneluj¡ na elektrod¦r′ to stany τ i τ ′ s¡ wówczas nierozró»nialne i nale»y sumowa¢ ich amplitudy przedpodniesieniem do kwadratu w (4.12). W tej pracy przekªada si¦ to na uwzgl¦dnienieró»nicy pomi¦dzy procesami elastycznymi i nieelastycznymi na dwupoziomowej kropcekwantowej z dwoma elektronami. Przykªadowo w rozdziale 6 wspóªczynniki tunelowedla procesów nieelastycznych [wzór (6.1)] i elastycznych [wzór (6.2)] ró»ni¡ si¦ mi¦dzysob¡.

Po uwzgl¦dnieniu rozkªadów statystycznych w elektrodach wspóªczynniki tunelowa-nia (4.12) przez kropk¦ w jednostce czasu, wyra»aj¡ si¦ w ogólny sposób nast¦puj¡co:

γλξrr′ =2π

~P

∫ ∞−∞

dωdω′∑τ

[ρrσ(ω)ρr′σ′(ω′)

|Vξτ |2 |Vτλ|2

(Eλ − Eτ )2

]× (4.13)

× f(ω)[1− f(ω′)]δ(Eξ − Eλ) ,

53

gdzie spiny σ i σ′ tuneluj¡cych elektronów okre±li¢ mo»na, znaj¡c stany oznaczone λ, τ ,ξ. Zale»no±¢ energii caªkowitych w stanach pocz¡tkowych, ko«cowych i po±rednich odω i ω′ zapisano w rozdziale 6 w sekcji 6.6, a w rozdziale 9 - w sekcji 9.3.2. P oznaczawarto±¢ gªówn¡ caªki.

4.5. Funkcje Greena

Funkcje Greena wykorzystuje si¦ w zyce klasycznej, jako u»yteczne narz¦dzie dorozwi¡zywania niejednorodnych równa« ró»niczkowych. Funkcje Greena okazuj¡ si¦wówczas przydatne jako j¡dra operatorów caªkowych dla równa« ró»niczkowych o za-danych warunkach brzegowych [58]. W zyce kwantowej (zwªaszcza w zagadnieniachoddziaªywa« wielociaªowych) w równaniach ró»niczkowych bardzo cz¦sto pojawiaj¡ si¦niejednorodno±ci na przykªad dystrybucje typu delty Diraca lub jej pochodnych. Mi¦-dzy innymi dlatego wprowadza si¦ funkcje Greena. Z uwagi na sw¡ konstrukcj¦, mog¡one speªnia¢ równania ró»niczkowo-caªkowe, w których wyst¦puj¡ te niejednorodno±cizarówno w zagadnieniach opisuj¡cych ukªady w równowadze termodynamicznej jaki poza równowag¡ w stanach stacjonarnych oraz zale»nych od czasu. Ponadto odpo-wiednio zdeniowane funkcje Greena mog¡ mie¢ w zagadnieniach mechaniki kwantowejstosunkowo prost¡ (intuicyjn¡) interpretacj¦ zyczn¡ w sytuacjach, w których obrazcaªo±ciowy jest do±¢ skomplikowany. Funkcje Greena zawieraj¡ najwa»niejsze informa-cje na temat wielko±ci zycznych, takich jak energia stanu podstawowego i inne funkcjetermodynamiczne, energie i czasy »ycia stanów wzbudzonych. Funkcje dwucz¡stkowemog¡ opisywa¢ reakcj¦ liniow¡ ukªadu na zaburzenia zewn¦trzne (formalizm Kubo).

4.5.1. Podstawowe funkcje Greena denicje

Do±wiadczenie zyków w obliczeniach wielociaªowych wykazuje, »e wybór sze±ciukonkretnie zdeniowanych funkcji Greena, które zostan¡ teraz przedstawione jakopodstaw¦ kalkulacji - daje szczególnie silne narz¦dzia do badania takich ukªadów. Przyj-mujemy tutaj dla przejrzysto±ci ~ = 1.

W równowadze potrzebna jest, w zasadzie, tylko jedna funkcja Greena, za pomo-c¡ której da si¦ wyrazi¢ wszystkie inne, jednak nawet tu korzystnie jest wprowadzi¢ich kilka. Zaczynamy od denicji zero-temperaturowej jednocz¡stkowej funkcji Greena,zwanej czasowo-uporz¡dkowan¡ (time-ordered albo casual):

iGλξ(r, t, r′, t′) =

〈ψ0|Tψλ(r, t)ψ†ξ(r′, t′) |ψ0〉〈ψ0|ψ0〉

, (4.14)

gdzie |ψ0〉 jest stanem bazowym ukªadu cz¡stek ze sob¡ oddziaªuj¡cych uj¦tym w ob-razie Heisenberga, a T jest operatorem uporz¡dkowania chronologicznego. Stan tenspeªnia równanie

H0 |ψ0〉 = E0 |ψ0〉 , (4.15)

gdzie H0 jest hamiltonianem niezaburzonego ukªadu, a E0 - energi¡ stanu podstawo-wego. ψλ(r, t) jest operatorem w obrazie Heisenberga:

54

ψλ(r, t) = eiH0tψλ(r)e−iH0t . (4.16)

Je±li zró»niczkowa¢ 4.14 wzgl¦dem czasu t, bior¡c pod uwag¦, »e ∂θ(t − t′)/∂t =δ(t− t′) oraz ∂θ(t′− t)/∂t = −δ(t− t′), to uzyskuje si¦ nast¦puj¡ce równanie ruchu dlatej funkcji:

i∂Gλξ(r, t, r

′, t′)

∂t=δ(t− t′)

〈ψ0| [ψλ(r, t)ψ†ξ(r′, t′)]± |ψ0〉〈ψ0|ψ0〉

+ (4.17)

− i〈ψ0|Ti∂ψλ(r,t)

∂tψ†ξ(r

′, t′) |ψ0〉〈ψ0|ψ0〉

.

Funkcje Greena ukªadów jednorodnych i w równowadze zale»¡ jedynie od ró»nic zmien-nych r i t: G(r, t, r′, t′) = G(r− r′, t− t′), st¡d korzystne okazuje si¦ przedstawienie ichw przestrzeni Fouriera,

G(k, ω) =

∫d3r

∫dt[eiω(t−t′)e−ik(r−r′)G(r− r′, t− t′)

].

Podobnie jak zdeniowano funkcj¦ uporz¡dkowan¡ chronologicznie (czasowo), mo»-na te» zdeniowa¢ funkcj¦ uporz¡dkowan¡ antychronologicznie (antyczasowo) - indek-sujemy j¡ poni»ej przez t. U»yteczne okazuj¡ si¦ tak»e funkcje: opó¹niona, przedwczesna(retarded, advanced), oraz mniejszo±ciowa i wi¦kszo±ciowa (lesser, greater). Denicjewszystkich sze±ciu podstawowych funkcji zebrano poni»ej.1 Przyjmuje si¦ wspóªrz¦dnex = (r, t).

G<(x,x′) =i⟨ψ†(x′)ψ(x)

⟩, (4.18)

G>(x,x′) =− i⟨ψ(x)ψ†(x′)

⟩,

Gt(x,x′) =θ(t′ − t)G>(x,x′) + θ(t− t′)G<(x,x′) ,

G(x,x′) =θ(t− t′)G>(x,x′) + θ(t′ − t)G<(x,x′) ,

Gr(x,x′) =− iθ(t− t′)⟨[ψ(x), ψ†(x′)

]±

⟩=

=G(x,x′)−G<(x,x′) = G>(x,x′)−Gt(x,x′) ,

Ga(x,x′) =iθ(t− t′)⟨[ψ(x), ψ†(x′)

]±

⟩=

=G(x,x′)−G>(x,x′) = G<(x,x′)−Gt(x,x′) .

Tak, jak funkcje uporz¡dkowane czasowo i antyczasowo, tak i funkcja przedwczesna(adwansowana) i opó¹niona (retardowana) równie» maj¡ struktur¦ komutatora lubantykomutatora (odpowiednio dla bozonów albo dla fermionów), speªniaj¡ te» rów-nanie ró»niczkowe z niejednorodno±ciami typu delty Diraca. Funkcja opó¹niona jest

1 Pomini¦to tu dla jasno±ci zapisu czynnik normalizacyjny 〈ψ0|ψ0〉, który wyst¦puje w mianow-niku funkcji Greena zdeniowanej jak w 4.14

55

niezerowa tylko dla czasów t ≥ t′, mo»e wi¦c sªu»y¢ do obliczania odpowiedzi ukªaduw czasie t na zaburzenie, które wyst¡piªo wcze±niej, w czasie t′. Funkcja przedwczesna,przeciwnie, daje niezerowe warto±ci tylko dla t ≤ t′. Funkcja mniejszo±ciowa nazywanajest tak»e propagatorem cz¡stki, a wi¦kszo±ciowa, gdzie porz¡dek kreacji i anihilacjijest odwrócony, propagatorem dziury. W równowadze wszystkie funkcje Greena (4.18)wyrazi¢ mo»na przy pomocy jednej funkcji, na przykªad uporz¡dkowanej czasowo 4.14.Poza równowag¡ najwygodniej jest korzysta¢ ze wszystkich sze±ciu.

Ka»dej z wymienionych funkcji Greena odpowiada zakres zagadnie«, w którym jejstosowanie jest szczególnie u»yteczne:

1. Dla G(x,x′) istnieje systematyczna teoria perturbacyjna.2. Gr,a(x,x′) maj¡ wygodn¡ posta¢ analityczn¡ (bieguny w w dolnej albo górnej poªo-

wie pªaszczyzny) i s¡ u»yteczne do obliczania odpowiedzi ukªadu zycznego. Zawar-te s¡ tu informacje na temat wªasno±ci spektralnych, g¦sto±ci stanów i dotycz¡ceprawdopodobie«stw rozpraszania.

3. G>,<(x,x′) s¡ bezpo±rednio zwi¡zane z obserwablami i wªasno±ciami kinetycznymi,jak g¦sto±ci cz¡stek lub pr¡dy.

Na przykªad g¦sto±¢ stanów w punkcie x dane jest wyra»eniem

〈n(x)〉 = −iG<(x,x) .

W ogólno±ci tak»e reguªy Feynmanna okre±laj¡ce wkªad od n-tego rz¦du rachunkuzaburze« s¡ prostsze dla funkcji Greena ni» dla innych funkcji operatorów pola.

4.5.2. Pr¡d elektryczny

Operator pr¡du dla dla lewej elektrody mo»na zapisa¢ jako ewolucj¦ czasow¡ ope-ratora liczby elektronów w tej elektrodzie:

IL = −e 〈nL〉 = −ie~〈[H,nL]〉 ,

gdzie nL = Σkσc†LkσcLkσ, a hamiltonian H wyra»ony jest dla jednopoziomowej kropki

kwantowej w modelu Andersona (rozdziaª 8) przez

H =∑rkσ

εrkσc†rkσcrkσ +

∑σ

εσd†σdσ + Un↑n↓ +

∑rkσσ′

(Vrkσσ′d†σcrkσ′ + h.c.) . (4.19)

Wyra»enie na pr¡d, które prowadzi do postaci (4.21), któr¡ stosujemy w tej pracyuzyskano w [59]:

I =ie

2~

∫dω

2πTr

[ΓL(ω)− ΓR(ω)

]G<(ω) (4.20)

+∑σ

[fLσ(ω)ΓL

σ (ω)− fRσ(ω)ΓRσ (ω)

][Gr(ω)−Ga(ω)]

.

56

Tutaj Γrσσ′σ′′ = 2πρσ(ω)Vrσσ′(ω)V ∗rσσ′′(ω) a Γr(ω) =∑

σ Γrσ. Natomiast frσ(εrkσ) =

[exp [(εrkσ − µrσ)/kBT ] + 1]−1 jest równowagow¡ funkcj¡ opisuj¡c¡ rozkªad Fermiego,a µrσ jest potencjaªem elektrochemicznym w elektrodzie r dla spinu σ. Je±li macierzeΓLσ (ω) oraz ΓR

σ (ω) s¡ proporcjonalne, wówczas równanie 4.20 upraszcza si¦ do

I =ie

2~

∫dω

2π

∑σ

[fLσ(ω)ΓL

σ (ω)− fRσ(ω)ΓRσ (ω)

]Θ(ω) , (4.21)

gdzie macierz transmisji Θ wyra»a si¦ wzorem

Θ(ω) = Tr

ΓL(ω)ΓR(ω)

ΓL(ω) + ΓR(ω)[Gr(ω)−Ga(ω)]

. (4.22)

W równaniu (4.21) pod caªk¡ znajduje si¦ macierz transmisji zawieraj¡ca funkcj¦ g¦-sto±ci spektralnej A(ω), któr¡ mo»na wyrazi¢ przez

A(ω) = Gr(ω)−Ga(ω) = −2ImGr(ω) . (4.23)

Je±li proporcjonalno±¢ g¦sto±ci stanów jest zachowana, a wi¦c mo»na u»y¢ wzoruna transmisj¦ Θ w postaci 4.22, to przewodnictwo w zakresie liniowym (dla |VL −VR|/kBT 1) dane jest wzorem

dI

dV=ie

2~

∫dω

2π

[∂f(ω)

∂ωΘ(ω)

]. (4.24)

4.5.3. Równania ruchu dla funkcji Greena

Wyznaczenie przewodnictwa elektrycznego przez kropk¦ kwantow¡ warto przepro-wadzi¢ w sposób systematyczny dla odpowiednich funkcji Greena. Wzór (4.20) pokazu-je, »e do wyznaczenia pr¡du i przewodnictwa przez QD (które bada si¦ w eksperymenciez kropkami kwantowymi najcz¦±ciej - rozdziaª 3), wymagana jest znajomo±¢ funkcjiGreena Gr, Ga, które s¡ warto±ciami oczekiwanymi iloczynów operatorów kreacji ianihilacji elektronu na kropce. Mo»na wyj±¢ od Hamiltonianu i posªu»y¢ si¦ równaniamiruchu (EOM - equations of motion) dla funkcji Greena. Równania prowadz¡ do funkcjiGreena wy»szego stopnia, które pojawiaj¡ si¦ w procesie operacji algebraicznych jakró»niczkowanie i caªkowanie.

Równania z rozdziaªu 8 uzyskano metod¡ EOM dla funkcji Greena uporz¡dkowanejczasowo. W tym celu obliczano jej pochodn¡ po czasie, aby uzyska¢ funkcje Greenawy»szego stopnia, dla których stosujemy w ko«cu przybli»enia opisane w sekcji 8.2.Pierwsza pochodna wynosi

i∂

∂tGσσ′ (t) =

∂

∂t

⟨θ (t)

(dσ (t) d†σ′ (0)

)− θ (−t)

(d†σ′ (0) dσ (t)

)⟩. (4.25)

57

W wyra»eniu tym pojawia si¦ pochodna po czasie operatora liczby elektronów na krop-ce. W obrazie Heisenberga jest ona dana komutatorem operatora z Hamiltonianem,który ªatwo obliczy¢:

[dσ,H] = εσdσ + Udσnσ +∑rkσ′

V ∗rkσσ′crkσ′ . (4.26)

Podstawienie (4.26) do (4.25) prowadzi do wyniku

i∂Gσσ′ (t)

∂t= 〈δ (t) δσσ′〉+ εσGσσ′ (t) + UG

(2)σσ′ (t) + (4.27)

− i∑rkσ′′

V ∗rkσσ′′

⟨Td†σ′ (0) crkσ′′ (t)

⟩,

gdzie pojawia si¦ funkcja Greena drugiego rz¦du, zawieraj¡ca cztery operatory

iG(2)σσ′ (t) = U

⟨Td†σ′ (0) dσ (t)nσ (t)

⟩. (4.28)

Wyraz∑rkσ′′

V ∗rkσσ′′Γrkσ′′σ′ (t) = −i∑rkσ′′

V ∗rkσσ′′

⟨Td†σ′ (0) crkσ′′ (t)

⟩. Tutaj Γrkσ′′σ′ =

−i⟨Td†σ′ (0) crkσ′′ (t)

⟩. Transformata Fouriera z (4.27) prowadzi do równania

(ω − εσ) Gσσ′ (ω) = δσσ′ + UG(2)σσ′ (t) +

∑rkσ′′

V ∗rkσσ′′Γrkσ′′σ′ (ω) . (4.29)

Transformat¦ z Γrkσ′′σ′ mo»na obliczy¢ podobnie, korzystaj¡c wpierw z [crko,H] =εrkocrko +

∑σ

Vrkσσ′′′dσ i nast¦pnie ró»niczkuj¡c po czasie:

(ω − εrkσ′′) Γrkσ′′σ′ (ω) =∑o

VrkomGσ′′′σ′ (ω) . (4.30)

Pozwala to dokona¢ podstawienia, by uzyska¢

Gσσ′ (ω) =δσσ′

(ω − εσ)+UG

(2)σσ′ (t)

(ω − εσ)+∑

rkσ′′σ′′′

V ∗rkσmVrkσ′′′mGσ′′′σ′ (ω)

(ω − εrkσ′′) (ω − εσ). (4.31)

Podobnie post¦pujemy z funkcj¡ Greena drugiego rz¦du jej pochodna czasowa da si¦policzy¢ jako

ih

2π

∂G(2)σσ′ (t)

∂t= δ (t)

⟨δσσ′nσ (t)− δσσ′d†σ (t) dσ (t)

⟩+ εσG

(2)σσ′ + UG

(2)σσ′+ (4.32)

+∑rkσ′′

(V ∗rkσmΓ

(2)1,rkσ′′σσ′ (t) + VrkσmΓ

(2)2,rkσ′′σσ′ (t)− V ∗rkσmΓ

(2)3,rkσ′′σσ′ (t)

),

58

gdzie deniuje si¦ tak»e funkcje Γ drugiego rz¦du

Γ(2)1,rkσ′′σσ′ (t) = −i

⟨Tcrkσ′′ (t)nσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

Γ(2)2,rkσ′′σσ′ (t) = i

⟨Tc†rkσ′′ (t) dσ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

Γ(2)3,rkσ′′σσ′ (t) = −i

⟨Tcrkσ′′ (t) d†σ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩.

(4.33)

Ponownie transformata Fouriera prowadzi do

(ω − εσ − U) G(2)σσ′ (ω) = δσσ′ 〈Nσ(ω)〉 − δσσ′t(ω)+ (4.34)

+∑rkσ′′

(V ∗rkσmΓ

(2)1,rkσ′′σσ′ (ω) + VrkσmΓ

(2)2,rkσ′′σσ′ (ω)− V ∗rkσmΓ

(2)3,rkσ′′σσ′ (ω)

),

gdzieNσ(ω) oznacza obsadzenie spinu σ na kropce a t(ω) = Ft

[⟨d†σ (t) dσ (t)

⟩]oznacza

czasow¡ transformat¦ Fouriera z wyra»enia w nawiasie kwadratowym.2 Dalsze post¦-powanie wymaga obliczenia pochodnych czasowych Γ z równa« ruchu:

i∂Γ

(2)1,rkσ′′σσ′ (t)

∂t=

∂

∂t

⟨Tcrkσ′′ (t)nσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

i∂Γ

(2)2,rkσ′′σσ′ (t)

∂t=

∂

∂t

⟨Tc†rkσ′′ (t) dσ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

i∂Γ

(2)3,rkσ′′σσ′ (t)

∂t=

∂

∂t

⟨Tcrkσ′′ (t) d†σ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩.

(4.35)

Transformaty Fouriera prowadz¡ w ko«cu do

(ω − εrkσ′′) Γ(2)1,rkσ′′σσ′ (t) =

Ft

[⟨δσσ′ (t) crkσ′′ (t) d†σ (t)

⟩]+∑σ′′′Vrkσ′′′σ′′G

(3)1,σσ′σ′′′ (t) +

−∑

r′k′σ′′′

(Vrkσσ′′′Γ

(3)1,rkr′k′σ′′σσ′σ′′′ (t) + V ∗r′k′σσ′′′Γ

(3)2,rkr′k′σ′′σσ′σ′′′ (t)

),

(ω + εrkσ′′ − εσ − εσ − U) Γ(2)2,rkσ′′σσ′ (t) =

Ft

[⟨δσσ′ (t) c†rkσ′′ (t) dσ (t)− δσσ′ (t) c†rkσ′′ (t) dσ (t)

⟩]+∑σ′′′V ∗rkσ′′′mG

(3)2,σσ′σ′′′ (t)+

+∑

r′k′σ′′′

(V ∗r′k′σσ′′′Γ

(3)3,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t) + V ∗r′k′σσ′′′Γ

(3)4,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t)

),

(ω − εrkσ′′ + εσ − εσ) Γ(2)3,rkσ′′σσ′ (t) =

Ft

[⟨δσσ′ (t) crkσ′′ (t) d†σ (t)− δσσ′ (t) crkσ′′ (t) dσ (t)

⟩]+∑σ′′′Vrkσ′′′mG

(3)3,σσ′σ′′′ (t)+

−∑

r′k′σ′′′

(Vr′k′σσ′′′Γ

(3)5,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t) + V ∗r′k′σσ′′′Γ

(3)6,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t)

).

2 Transformaty tej nie obliczamy - oznaczamy tak wyra»enia, które znikaj¡ w naszym przypadku,gdy» zakªadamy pozadiagonalne elementy funkcji Greena za równe zero.

59

Wielko±ci u»yte w tych trzech wynikach zdeniowane s¡ nast¦puj¡co - dla funkcji Gre-ena trzeciego stopnia:

G(3)1,σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tdσ′′′ (t)nσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

G(3)2,σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Td†σ′′′ (t) dσ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

G(3)3,σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tdσ′′′ (t) d†σ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

(4.36)

oraz dla dla funkcji Γ trzeciego stopnia:

Γ(3)1,rkr′k′σ′′σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tcrkσ′′ (t) c†r′k′σ′′′ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

Γ(3)2,rkr′k′σ′′σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tcrkσ′′ (t) d†σ (t) cr′k′σ′′′ (t) d†σ′ (0)

⟩,

Γ(3)3,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tc†rkσ′′ (t) cr′k′σ′′′ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

Γ(3)4,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tc†rkσ′′ (t) dσ (t) cr′k′σ′′′ (t) d†σ′ (0)

⟩,

Γ(3)5,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tcrkσ′′ (t) c†r′k′σ′′′ (t) dσ (t) d†σ′ (0)

⟩,

Γ(3)6,r′k′rkσ′′σσ′σ′′′ (t) = i

⟨Tcrkσ′′ (t) d†σ (t) cr′k′σ′′′ (t) d†σ′ (0)

⟩.

(4.37)

Mo»na rozwa»a¢ znalezienie równa« wi¡»¡cych te funkcje Greena z funkcjami Gre-ena wy»szych stopni, my jednak poprzestajemy na trzecim stopniu, przyjmuj¡c pewnezyczne uproszczenia, które opisano w rozdziale 8.2.

60

5. Stany spinowe ukªadu dwóch elektronów -przej±cie singlet-tryplet

W ukªadach kwantowych z elektronami do czynienia mamy z ró»nymi mo»liwymikonguracjami spinów elektronowych. Konguracja spinów w ukªadzie jest jednym zczynników okre±laj¡cych jego stan kwantowy. Elektrony mog¡ opuszcza¢ ukªad w da-nym stanie kwantowym, zostawiaj¡c pewien stan po±redni lub wirtualny, a nast¦pnieinny lub ten sam elektron mo»e wskoczy¢ ponownie do ukªadu przywracaj¡c starystan lub powoduj¡c przej±cie do innego stanu kwantowego. W szczególno±ci zmianiemo»e ulec energia ukªadu oraz spin i/lub rzut spinu na o± OZ kwantyzacji ukªadu. Je-±li zmienia si¦ skªadowa sz caªkowitego spinu, to przy niezerowym polu magnetycznymw ogólno±ci zmienia si¦ tak»e energia tego stanu. Energia ta zale»y od pola magne-tycznego (efekt Zeemana). W eksperymentach ETS (rozdziaª 3) prowadzi to do zmianyw widmach energii reprezentowanych przez przewodnictwo ró»niczkowe, ale mo»e te»przyczynia¢ si¦ do pojawianie si¦ innych efektów i o niektórych z nich tutaj wspomnimy.

Skoncentrujemy si¦ na ukªadach dwóch elektronów, gdy» takie byªy badane w tejpracy w dwóch rozdziaªach: (6 oraz 9). Ukªad dwóch spinów mo»na przedstawi¢ wbazie stanów singletowych i trypletowych, a w wymienionych rozdziaªach omawia si¦zjawiska w kropkach kwantowych, w których dochodzi do indukowanego oddziaªywa-niami kulombowskimi powstawania poziomów energetycznych efektywnie opisywanychw bazie stanów singletowych i trypletowych oraz przej±cia mi¦dzy tymi stanami, zwi¡-zane z nieelastycznym kotunelowaniem. Wprowadzeniu do poj¦¢ tam u»ywanych sªu»¡nast¦puj¡ce punkty niniejszego rozdziaªu.

5.1. Denicja stanu singletowego i trypletowego

Dla pary elektronów o spinach s1 = s2 = 1/2, gdzie orbitalne stopnie swobodypominiemy i których operatory spinu zapiszemy jako S1 i S2, dwucz¡stkowa przestrze«Hilberta V1⊗2 rozpi¦ta jest na czterech wektorach

|(s1,m1)〉 ⊗ |(s2,m2)〉 ≡ |(s1,m1), (s2,m2)〉 ,

które speªniaj¡ zwi¡zki

S2i |(s1,m1), (s2,m2)〉 = ~2si(si + 1) |(s1,m1), (s2,m2)〉 ,

Siz |(s1,m1), (s2,m2)〉 = ~2mi |(s1,m1), (s2,m2)〉 , (i = 1, 2) .

W skrócie, dla ukªadu zªo»onego z dwóch elektronów, ich stan mo»emy zapisa¢ jako|↑↑〉, |↑↓〉, |↓↑〉 albo |↓↓〉, gdy» spin si = 1/2, a zmienia si¦ jedynie magnetyczna liczba

61

kwantowa mi = ±1/2 (wówczas ↑ oznacz m = +1/2 przez, a ↓ - m = −1/2). Tecztery wektory stanowi¡ baz¦ iloczynow¡ i odpowiadaj¡ stanom o dobrze okre±lonychwarto±ciach oraz skªadowych z obu spinów.

Taka baza jednak nie zawsze jest praktyczna. Zaªó»my, »e interesuje nas caªkowitymoment p¦du ukªadu oraz jego skªadowa sz, a nie momenty p¦du i ich skªadowe dlaka»dej z cz¡stek z osobna, bo ta skªadowa caªkowitego spinu ma wpªyw na energi¦ wpolu magnetycznym. W takiej sytuacji zadanie polega w gruncie rzeczy na znalezieniutakiej bazy, w której diagonalne s¡ operatory S2, Sz, gdzie S = S1 + S2, co stanowipodstawowe zagadnienie dodawania momentów p¦du.

Wynikiem rozwi¡zania tak postawionego zagadnienia jest konstatacja »e dozwolonewarto±ci caªkowitego spinu dla operatora S wynosz¡ s = 1 i 0, a dozwolone warto±cisz = s1z + s2z s¡ równe 1, 0 i −1. Odpowiadaj¡ce im w bazie iloczynowej stany wªasnes¡ nast¦puj¡ce:

∣∣T+⟩≡ |s = 1,m = 1〉 = |↑↑〉 ,∣∣T 0

⟩≡ |s = 1,m = 0〉 =

1√2

(|↑↓〉+ |↓↑〉) ,∣∣T−⟩ ≡ |s = 1,m = −1〉 = |↓↓〉 ,

|S〉 ≡ |s = 0,m = 0〉 =1√2

(|↑↓〉 − |↓↑〉) .

Tak oznaczone wektory reprezentuj¡ stany ukªadu o dobrze okre±lonej warto±ci caª-kowitego spinu tworz¡ baz¦ caªkowitego spinu. Stanami trypletowymi nazywa si¦trzy stany |T+〉, |T 0〉, |T−〉 o spinie 1, a stan |S〉 o spinie 0 - stanem singletowym.Stany trypletowe s¡ symetryczne wzgl¦dem zamiany cz¡stek, a stan singletowy an-tysymetryczny.

5.2. Oddziaªywanie wymienne mi¦dzy elektronami na dwóchkropkach lub dwóch orbitalach

W rozdziale 9 mamy do czynienia z dwiema kropkami kwantowymi, po jednymelektronie na ka»dej i elektrony te oddziaªuj¡ ze sob¡. W odpowiednich warunkach (do±¢silne oddziaªywanie) jest to sytuacja podobna do tej, gdy na jednej kropce znajduj¡si¦ dwa elektrony na ró»nych orbitalach o energiach ε1 i ε2. Je±li mo»liwe s¡ przeskokielektronów pomi¦dzy kropkami, to do cz¦±ci hamiltonianu dla obszaru oddziaªywaniaH0 (4.3) mo»emy wówczas doda¢ czªon

Ht = t∑σ

(d†1σd2σ + d†2σd1σ) . (5.1)

Wtedy

H0 =∑mσ

εmσd†mσdmσ + t

∑σ

(d†1σd2σ + d†2σd1σ) +∑m

Unm↑nm↓ (5.2)

≡ Hd + HJ ,

62

gdzie tym samym deniujemy cz¦±¢ hamiltonianu HJ ≡ Ht + Hch odpowiedzialn¡ zawymian¦. Wyst¦powanie tego czªonu w limicie du»ego oddziaªywania kulombowskiegoU , gdy ka»da kropka obsadzona jest pojedynczym elektronem, prowadzi do oddziaªy-wania wymiennego danego przez J ≡ 4t2/U . Transformacje do postaci u»yteczniejszejw obliczeniach pozwalaj¡ przepisa¢ HJ jako cz¦±¢ spinow¡ hamiltonianu

Hex = −JS1 · S2 . (5.3)

Energia wymiany J rozdziela stany o caªkowitym spinie 0 i 1. Ukªad podstawowynajefektywniej opisa¢ wówczas w bazie singlet-tryplet, gdy» nie interesuje ju» nas, naktórej kropce znajduje si¦ dany elektron i jaki ma spin, a jedynie spin caªkowity. Stanyukªadu u»yte w rozdziale 9 zestawiono w poni»szej tabeli 5.1 wraz z odpowiadaj¡cy-mi im energiami. Uwzgl¦dniaj¡ one energie poziomów elektronowych poszczególnychkropek εi oraz J i rozszczepienie Zeemana (∆Z = 2gµBB/2).

stan |S〉 |T−〉 |T 0〉 |T+〉energia ε1 + ε2 − J ε1 + ε2 −∆Z ε1 + ε2 ε1 + ε2 + ∆Z

Tabela 5.1: Tabela stanów i odpowiadaj¡cych im energii dwuelektronowego ukªadu dwóch oddzia-ªuj¡cych ze sob¡ kropek kwantowych w limicie du»ego oddziaªywania kulombowskiego. Efektywnyhamiltonian Hd poziomów mo»na przepisa¢ w ukªadzie singlet-tryplet.

5.3. Przej±cie singlet-tryplet w kropkach kwantowych

Rozdziaª ten pokazuje na przykªadach dwóch prac, »e przej±cie pomi¦dzy stanamisingletu i trypletu (przej±cie S-T ) mo»e generowa¢ nietrywialne efekty eksperymental-ne. Pierwszy przykªad ilustruje, w jaki sposób energia swobodna ukªadu singlet-trypletmo»e zale»e¢ od pola magnetycznego. Przej±cie S-T zachodzi tam dla pewnych warto±cipól w wyniku obsadzania stanów o minimalnej energii, powoduj¡c zaªamania nachyle«linii reprezentuj¡cych przewodnictwo w wyniku tunelowania w funkcji napi¦cia bramkii pola magnetycznego. W drugim przykªadzie pokazane jest, »e w sytuacji, w którejstany trypletu i singletu s¡ zdegenerowane, efekt Kondo mo»e pojawi¢ si¦ nawet dlaparzystej liczby elektronów na kropce.

Rozwa»amy ponownie ukªad dwóch elektronów na orbitalach kropki kwantowej, któ-re oznaczone s¡ 1 i 2 przy ustalonym napi¦ciu bramki Vg. Je±li wi¦c na kropce kwantowejw równowadze znajduje si¦ jeden elektron, to energia kropki, b¦dzie warto±ci¡ wªasn¡operatora energii dla orbitalu i: ε1 lub ε2. Mo»na tak»e zaªo»y¢, »e energie tych orbitalizale»¡ od zewn¦trznego pola magnetycznego. W heterostrukturze GaAs - z uwagi nabardzo maª¡ mas¦ efektywn¡ elektronów - pole magnetyczne B przyªo»one prostopadledo pªaszczyzny gazu elektronowego mo»e mie¢ silny wpªyw na orbit¦ elektronu a przezto na energie poziomów orbitalnych. Posªu»ymy si¦ przykªadem z pracy [60], gdzieprzyjmuje si¦ liniow¡ zale»no±¢ elektronowych poziomów energetycznych od indukcjipola B. Dla kropki kwantowej, odlegªo±¢ na skali energii orbitali ε2− ε1 mo»e by¢ wi¦cw takiej sytuacji regulowana za pomoc¡ pola magnetycznego, co mo»e prowadzi¢ do

63

Rysunek 5.1: (a) Skaningowa elektronowa mikrofotograa póªprzewodnikowej QD, ulokowanej we-wn¡trz kolumny o ±rednicy 0.54µm i wykonanej, jako struktura z dwiema barierami tunelowymi.Górna i dolna elektroda sªu»¡ jako elektroda ¹ródªa i drenu. Wokóª kolumny wytworzona jest barieraSchottky. Pr¡d I pªyn¡cy przez kropk¦ jest funkcj¡ napi¦cia bramki VG napi¦cie Vsd pomi¦dzy ¹ró-dªem i drenem jest staªe. (b) Schematyczny diagram dwóch jednocz¡stkowych stanów o energiach ε1i ε2, których wykresy przecinaj¡ si¦ dla pola magnetycznego B = B0. (c) Potencjaª elektrochemicznyµi(2) = Ei(2) − E(1), dla dwóch elektronów oddziaªuj¡cych. Grubsza linia pokazuje stan bazowy onajni»szej energii, a cienka - stany wzbudzone. Rysunek pochodzi z pracy [60].

degeneracji stanów orbitalnych w punkcie dla B = B0, jak na rys. 5.1(b). W cytowa-nej pracy zaniedbuje si¦ energi¦ rozszczepienia Zeemana, gdy» w póªprzewodnikowejheterostrukturze tego typu rozszczepienie Zeemana jest znacznie mniejsze ni» efektorbitalny wywoªany polem magnetycznym [61].

Elektron w wyniku nieuchronnych uktuacji i procesów relaksacyjnych typuspin-ip, b¦dzie d¡»yª do obsadzania stanu o najmniejszej mo»liwej energii. Jest onazaznaczona na rys. 5.1(b) grubsz¡ lini¡. W sytuacji z jednym elektronem dla B < B0

b¦dzie to orbital 1, a dla B > B0 orbital 2. Energie potencjalne b¦d¡ zatem równeEi(1) = εi. Dodanie elektronu powoduje pojawienie si¦ czªonu wymiennego.

Aby otrzyma¢ czªony zwi¡zane z energi¡ kulombowsk¡ Cij oraz energi¡ wymiany Jijw przybli»eniu, w wypadku braku ekranowania, mo»emy korzysta¢ z funkcji falowychw realnej przestrzeni, w postaciach typowych caªek przekrywania:

Cij =

∫ ∫|ψi(r1)|2 e2

4πε0 |r1 − r2||ψj(r2)|2 dr1dr2 , (5.4)

Jij = −∫ ∫

ψ∗i (r1)ψj(r1)e2

4πε0 |r1 − r2|ψ∗i (r2)ψj(r2)dr1dr2 , (5.5)

gdzie i, j s¡ oznaczeniami orbitali 1 lub 2, podczas gdy ψij(r) to funkcje falowe orbi-tali elektronowych. Kwadrat moduªu tych funkcji okre±la g¦sto±¢ prawdopodobie«stwaznalezienia elektronu w przestrzeni w punkcie, na który wskazuje wektor r. W Hamil-tonianie (5.2) C11 = C22 odpowiada oddziaªywaniu kulombowskiemu U (gdy jedna zkropek jest obsadzona dwoma elektronami), a C12 = C21 = 0.

64

Energie kropki kwantowej z dwoma elektronami, Ei(2, s), maj¡ w pracy [60] warto±cinast¦puj¡ce. Dla stanów ze spinem s = 0 na jednym orbitalu: E1(2, 0) = 2ε1 + C11,E2(2, 0) = 2ε2+C22. Nast¦puj¡ce stany, odpowiednio, trypletowy i singletowy na dwóchorbitalach maj¡ energie staªe, niezale»ne od pola magnetycznego (bo ε1 + ε2 = const.):E3(2, 1) = ε1 + ε2 +C12, E4(2, 0) = ε1 + ε2 +C12− J12. W przedstawionym przykªadzie(dla liniowej zale»no±ci energii orbitalnych od B, jak na rys. 5.1(b), dla J12 < 0, z dalaod B = B0 podstawowym stanem jest stan z s = 0 o energii E1(2, 0) dla B < B0

lub E2(2, 0), gdy B > B0. Jednak w okolicy B = B0 energia stanu trypletowego zespinem s = 1 jest mniejsza ni» E1(2, 0) oraz E2(2, 0). Równolegªe ustawienie spinów wjest wi¦c w takiej sytuacji konsekwencj¡ pierwszej reguªy Hunda ([60], [61], [62]). Je±lizdeniujemy potencjaª chemiczny elektronów jako ró»nic¦ energii najni»szych stanówdwuelektronowych i jednoelektronowych, µi(2) = Ei(2) − E(1), to najni»sze warto±citego potencjaªu przedstawiaj¡ si¦, jak to zaznaczono grubsz¡ lini¡ na rys. 5.1(c). WokóªB ≈ B0 obecne jest zagi¦cie (minimum) w tym»e potencjale. Tªumaczy to tak»e wynikieksperymentalne, na których analogiczne minimum widoczne jest na liniach pików ku-lombowskich wykre±lonych w funkcji pola magnetycznego i napi¦cia bramki dla przej±¢pomi¦dzy stanami z n = 1 i n = 2.

Jednak zaistnienie przej±cia singlet-tryplet, mo»na obserwowa¢ nie tylko w postacizmiany poªo»enia linii piku kulombowskiego, który w zakresie ró»nych pól magnetycz-nych i napi¦¢ bramki odpowiada przej±ciom pomi¦dzy ró»nymi liczbami n elektronówna kropce, jak w powy»szym przykªadzie. Co prawda, w blokadzie kulombowskiej (CB)w niskich temperaturach n jest dobrze zdeniowan¡ wielko±ci¡, a istnienie sko«czonejprzerwy energetycznej dla stanów wzbudzonych, nios¡cych ró»ny ªadunek e(n±1), pro-wadzi do obni»enia przewodnictwa poza punktami degeneracji ªadunkowej. Jednak»e,to obni»enie przewodnictwa w zakresie CB mo»e by¢ w znacznym stopniu zniesione([19], [63]), je±li n jest liczb¡ nieparzyst¡, co daje wypadkowy spin poªówkowy w ukªa-dzie. Zjawisko to jest tªumaczone przez pojawienie si¦ efektu Kondo (patrz rozdziaª 1oraz 8 a tak»e praca [64]). W wypadku tunelowania przez stan spinowo-zdegenerowany,przewodno±¢ mo»e osi¡gn¡¢ warto±¢ blisk¡ kwantowi przewodnictwa ∼ 2e2/h, co od-powiadaªoby doskonaªej transmisji przez kropk¦. Transmisja ta ma swoje ¹ródªo wpowstaniu chmury Kondo (punkt 1.4.5 w pierwszym rozdziale) Je±li jednak n jest pa-rzyste, w spinowo-zdegenerowanym stanie podstawowym kropki, wszystkie jednocz¡st-kowe poziomy energetyczne s¡ zaj¦te przez pary elektronowe z przeciwnymi spinami icaªkowity spin wynosi s = 0. Mo»na byªoby przypuszcza¢, »e utworzenie chmury Kondojest niemo»liwe, poniewa» nie ma skªadowej z spinu, któr¡ elektrony z elektrod mogªybyekranowa¢. A jednak i w takiej sytuacji istniej¡ warunki w których mo»e zaistnie¢ efektKondo indukowany przej±ciem singlet-tryplet [65]. Istotn¡ rol¦ gra tu fakt, »e energieªadowania s¡ z reguªy du»o wi¦ksze ni» odlegªo±ci orbitali jednocz¡stkowych ∆ε. Wzwi¡zku z tym mo»na spodziewa¢ si¦ zmiany spinu na kropce bez zmiany jej stanuªadunkowego. Je±li n jest parzyste, najni»szy stan wzbudzony z niezerowym spinems = 1 ma energi¦ wi¦ksz¡ o ∆ε od stanu podstawowego (rys. 5.2). Je±li przyªo»y¢ ze-wn¦trzne pole magnetyczne, energia stanu podstawowego si¦ nie zmieni, jednak energiastanu ze spinem s = 1 b¦dzie liniowo zale»e¢ od pola magnetycznego. W szczególno±ci,gdy rozszczepienie Zeemana jest równe odlegªo±ci orbitali, 2gµBB = ∆ε, oba stanyb¦d¡ zdegenerowane (rys. 5.3). Poniewa» ró»ni¡ si¦ one wówczas jedynie o obrót spinujednego elektronu (procesy spin-ip), ukªad jest naturalnym kandydatem do realizacji

65

Rysunek 5.2: (a) Podstawowy stan kropki z parzyst¡ liczb¡ elektronów o spinie s = 0. (b) Stanwzbudzony o energii wi¦kszej o ∆ε ni» dla (a), dla którego sz = 1. Stany (a) i (b) ró»ni¡ si¦ od stanuz n− 1 elektronami pokazanego na (c) o jeden elektron o spinie w gór¦ lub w dóª.

Rysunek 5.3: Niskoenergetyczne stany kwantowe spinowo-zdegenerowanej kropki kwantowej w polumagnetycznym. Rysunek pochodzi z pracy [66].

stanu Kondo. Ukªad o spinie caªkowitym s = 1 na dwóch najwy»szych orbitalach jestanalogiem stanu trypletowego z poprzedniego przykªadu, mo»emy wi¦c mówi¢ o efekcieKondo indukowanym przez przej±cie singlet-tryplet, co opisano teoretycznie w pracy[67].

Efekt Kondo zwi¡zany jest z procesami wy»szego rz¦du i zachodzi tylko w najni»-szych temperaturach T < TK. W wy»szych temperaturach mo»emy mie¢ do czynienia zprocesami drugiego rz¦du (kotunelowanie), dla których mo»na du»o pro±ciej otrzyma¢wyniki numeryczne opisuj¡ce dane eksperymentalne (nast¦pny rozdziaª: 6). ∆ε mo»ewówczas stanowi¢ odlegªo±¢ singletu do najni»szego stanu trypletowego, którego poªo»e-nie wynika z oddziaªywania caªkowitego spinu z polem magnetycznymB (rozszczepienieZeemana - jak w pracy [67]) albo w ogólno±ci - odlegªo±¢ orbitali o ró»nej symetrii, którazmienia si¦ w zale»no±ci od dowolnych parametrów ukªadu (z polem magnetycznym,jak w pierwszym przykªadzie a tak»e w [65] oraz [68]). Zarówno w rozdziale 6, jak i wrozdziale 9 b¦dziemy mieli do czynienia z sytuacj¡, w której od polaB zale»y w znacz¡cysposób jedynie poªo»enie magnetycznych (sz 6= 0) poziomów trypletu, a przej±cie S-Tzachodzi w wyniku nieelastycznego kotunelowania elektronów, gdy poziomy spinowe

66

dwóch ró»nych orbitali o przeciwnych indeksach (spinowych) znajd¡ si¦ w warunkurezonansu, lub gdy elektrony z elektrod o odpowiednim potencjale zapewniaj¡ zerowybilans energetyczny (opªata energetyczna za zmian¦ stanu).

67

6. Efekty kotunelowania elektronów wkropkach kwantowych utworzonych znanorurek w¦glowych w obecno±ci przej±ciasinglet-tryplet (S-T)

6.1. Wst¦p

W niniejszym rozdziale opisane s¡ badania teoretyczne i eksperymentalne tunelo-wania sekwencyjnego i kotunelowania przez jedno±cienn¡ nanorurk¦ w¦glow¡ (singlewalled carbon nanotube SWCNT) sªabo sprz¦»on¡ do metalicznych elektrod niema-gnetycznych. Eksperyment zostaª wykonany w Advanced Device Laboratory instytutuRIKEN w Japonii pod kierownictwem prof K. Ishibashi. Badania ª¡czne z obliczeniamiteoretycznymi opublikowano w pracach [69] oraz [70].

W kropce kwantowej utworzonej z nanorurki w¦glowej, w której na dwóch najwy»-szych (poªo»onych najbli»ej poziomu Fermiego) orbitalach znajduj¡ si¦ w sumie dwaelektrony, przyªo»one pole magnetyczne B mo»e prowadzi¢ do zmiany kwantowego sta-nu podstawowego z singletu na tryplet (przej±cie S-T ) w wyniku naªo»enia si¦ energiidwóch poziomów energetycznych o przeciwnych indeksach spinowych, znajduj¡cych si¦na dwóch ró»nych w poªowie wypeªnionych orbitalach (rozdziaª 5). Przej±cie S-T dajesi¦ niekiedy ªatwo zidentykowa¢ w eksperymencie i w opisywanym w tej pracy wypad-ku jest ono równie» widoczne w przewodnictwie elektrycznym. Istnienie przej±cia S-Tw kropkach kwantowych obserwowano dotychczas w zakresie silnego sprz¦»enia, gdziew wyniku procesów wy»szego rz¦du, pojawiaª si¦ efekt Kondo([65], [71], [72], [73], [74],[75], [76]). Do wyja±nienia danych eksperymentalnych w tych wypadkach konieczne byªou»ycie technik obliczeniowych bardziej zaawansowanych ni» teoria perturbacji drugiegorz¦du.

W naszym wypadku mo»liwa byªo identykacja przej±cia S-T a tak»e rozseparo-wanie elastycznej i nieelastycznej skªadowych pr¡du kotunelowania poprzez precyzyjnedopasowanie si¦ do wyników oblicze« uzyskanych z teorii perturbacyjnej drugiego rz¦-du, dla której istniej¡ rozwi¡zania ±cisªe równie» w obszarze nierównowagowym (roz-dziaª 4). Pokazujemy obliczenia dla sygnaªu zwi¡zanego w przej±ciem S-T w ró»nychpolach magnetycznych. Dowodzimy, »e zastosowanie przybli»enia drugiego rz¦du w tymzakresie, dla kropki kwantowej w modelu Andersona, mo»e dawa¢ bardzo dobre rezul-taty. Pokazujemy tak»e, »e przy pomocy napi¦cia Vg bramki ukªadu mo»na w pewnymstopniu sterowa¢ efektywn¡ spinow¡ polaryzacj¡, gdy poziomy o przeciwnych spinachs¡ ró»nie sprz¦»one z elektrodami.

69

Bardziej drobiazgowe potraktowanie tematu przepªywu pr¡du elektrycznego przeznanorurki przy u»yciu techniki diagramowej czasu rzeczywistego (real-time) i doty-cz¡ce szerokiego zakresu ich obsadze« elektronami znale¹¢ mo»na w publikacji [77].Podstawowe wiadomo±ci teoretyczne o nanorurkach w¦glowych czytelnik znale¹¢ mo»ew rozdziale 1.5.

6.2. Ukªad eksperymentalny

Ukªad skªadaª si¦ z pojedynczej jedno±ciennej nanorurki w¦glowej w kontakcie zelektrodami ¹ródªa i drenu. Utworzono je przez naparowanie na ko«ce tej rurki wodlegªo±ci 300 nm od siebie zª¡czy tytanowych (Ti) o grubo±ci 40 nm na podªo»uz krzemu i dwutlenku krzemu (SiO2/Si). Nast¦pnym krokiem byªa litograa wi¡zk¡elektronow¡ o energii 50 keV (rys. 1.17 w rozdziale 1). Podªo»e, silnie domieszkowane (iw konsekwencji typu-p) sªu»yªo jako elektroda bramki, do której przykªadano napi¦cieVg. Nanorurka w tej sytuacji zachowywaªa si¦ w niskich temperaturach jak pojedynczakropka kwantowa (SWCNT-QD) [27, 78].

Wszystkie pomiary przeprowadzono we wn¦trzu chªodziarki rozcie«czalnikowej, wpolu magnetycznym wytworzonym przez magnes nadprzewodz¡cy i przyªo»onym pro-stopadle do osi SWCNT. Pod wzgl¦dem przewodnictwa nanorurka miaªa charaktermetaliczny, a nie póªprzewodnikowy, na co wskazywaª brak zmiany przewodno±ci wtrakcie zmiany Vg w staªej temperaturze T . Pomiary ETS (rozdziaª 3) technik¡ lock-inprzewodnictwa ró»niczkowego pomi¦dzy elektrod¡ ¹ródªa i drenu byªy nast¦pnie wyko-nywane w kilku temperaturach rz¦du T ≈ 100 mK w polach B od 0 do Bmax = 8 T idla ró»nych zakresów Vg. Nale»y zwróci¢ w tym punkcie uwag¦, »e sprz¦»enia SWCNTdo obu elektrod b¦d¡ w ogólnym wypadku dla tak przygotowanego ukªadu ró»ni¢ si¦mi¦dzy sob¡. Jest to istotne w kwestii ustalenia modelu dla SWCNT-QD, o czym mowajest w punkcie 6.3.

6.3. Model zyczny, hamiltonian

Rozpatrujemy model w postaci kropki kwantowej o dwóch najbli»ej poziomu Fer-miego poªo»onych orbitalach m = a, b. Kropka jest sªabo sprz¦»ona z lew¡ i praw¡elektrodami r = L,R ¹ródªa i drenu. Hamiltonian przyjmuje posta¢ podobn¡ jak wewzorze (4.1).

Tutaj jednak Vrkmσσ′ ≡ Vrkm jest amplitud¡ tunelowania niezale»n¡ od spinu. Ró»-nica energii poziomów spinowych kropki εm↑ − εm↓ = ∆Z = gµBB wywoªana jestprzyªo»onym polem magnetycznym. Degeneracja orbitalna jest zniesiona o warto±¢δ = εbσ− εaσ > 0. Rozpatrujemy uktuacje kwantowe pomi¦dzy stanami ukªadu, b¦d¡-cymi kombinacjami liniowymi czterech stanów jednoelektronowych: |a ↑〉 , |a ↓〉 , |b ↑〉oraz |b ↓〉 o energiach, odpowiednio, εa↑ = εa + ∆Z/2, εa↓ = εa − ∆Z/2, εb↑ = εa↑ + δoraz εb↓ = εa↓ + δ.

Istotna dla dalszych rozwa»a« jest sytuacja, w której pole magnetyczne B = B0

jest takie, »e εa↑ = εb↓, czyli warunek rezonansu przeciwnych poziomów spinowych dlaró»nych orbitali. Deniujemy zatem odlegªo±¢ od rezonansu jako efektywn¡ odlegªo±¢tych dwóch poziomów ∆e = εa↑ − εb↓ = 2µB(B −B0).

70

Rysunek 6.1: Wpªyw pola magnetycznego na poªo»enie pików kulombowskich. Pomiary przepro-wadzono dla Vsd = 0.3 mV dla powªoki czteroelektronowej, gdzie n (= 0, 1, 2, 3, 4) oznacza liczb¦elektronów na powªoce dla temperatury elektronowej Te = 240 mK.

6.4. Analiza wyników eksperymentalnych

Motywacj¡ do zaj¦cia si¦ ukªadem SWCNT-QD byªy wyniki do±wiadcze«, któreukazuj¡ zale»no±¢ pr¡du elektrycznego I od pola magnetycznego B i napi¦cia bramkiVg. Badania przeprowadzono w dwóch zakresach czuªo±ci pomiaru pr¡du - szerszym:I ∼ 0−850 pA i w¦»szym: I ∼ 0−1.0 pA. Otrzymano tym samym poªo»enia i szeroko±cikulombowskich pików pr¡dowych, które oznaczaj¡ degeneracj¦ ªadunkow¡ i uktuacjepomi¦dzy stanami elektronowymi n↔ n+1 (rysunek 6.1)1 oraz sygnaªy zwi¡zane tak»ez procesami wy»szego rz¦du (rys. 6.4). Zbadano zakres napi¦¢ bramki odpowiadaj¡cyzakresowi n - od 0 do 4 nadmiarowych elektronów w ukªadzie, co uzasadnia przyj¦ciemodelu jak w poprzednim punkcie - uwzgl¦dniaj¡cego jedynie dwa najwy»sze obsadzoneorbitale.

6.4.1. Transport sekwencyjny - przej±cie S-T w zakresie blokadykulombowskiej

Na rysunku 6.1, dla wi¦kszego zakresu pomiarowego pr¡du, piki kulombowskie wpr¡dzie elektrycznym widoczne s¡ jako w¡skie linie, których pozycje zmieniaj¡ si¦w polu magnetycznym. Obszar pomi¦dzy liniami pików kulombowskich oznacza za-kres blokady kulombowskiej (CB). Zmiany poªo»e« pierwszego dolnego piku (0 ↔ 1)dla mniejszych Vg ≈ −1600 mV i ostatniego górnego piku (3 ↔ 4) dla wi¦kszychVg ≈ −1450 mV s¡ w przybli»eniu liniowe. Dolny pik przesuwa si¦ wraz ze wzrostemB w lewo, tak »e przypada dla coraz ni»szych napi¦¢ bramki, a górny - dla wy»szych.Wynika to ze zmiany energii stanów εa↓ i εb↑ w wyniku efektu Zeemana. Zagadkowemo»e wydawa¢ si¦ zachowanie dwóch ±rodkowych linii na rysunku 6.1 - wielko±¢ zmianydVg/dB poªo»enia pików kulombowskich w zale»no±ci od B zmienia znak w okolicachB = 4 T dla uktuacji n: 1 ↔ 2 oraz w okolicach B = 2 T dla uktuacji n: 2 ↔ 3.Zmiana kierunku nachylenia tych linii wskazuje, »e w tym zakresie pól B i napi¦¢ Vgpoziomy spinowe ↑ i ↓ orbitali a i b zamieniaj¡ si¦ miejscami na skali energii. Jestto zilustrowane na schemacie z rys. 6.2. Dla n = 2 elektronów na dwóch orbitalach

1 Strzaªka '↔' oznacza przej±cie kropki mi¦dzy stanami o ró»ni¡cych si¦ liczbach obsadze«.

71

Rysunek 6.2: Schemat powstawania pików kulombowskich dla przej±¢ pomi¦dzy stanami (a) n =0 ↔ 1 elektronów, (b) n = 1 ↔ 2 elektronów, (c) n = 2 ↔ 3 elektronów. S¡ to obszary degeneracji

ªadunkowej, w których wskutek przyªo»enia odpowiedniego napi¦cia bramki Vg, caªkowite energiestanów z n oraz n+ 1 elektronami s¡ identyczne lub bardzo zbli»one (ró»ni¡ si¦ co najwy»ej o |eVsd|).Dla (b) i (c), wzrost pola magnetycznego powy»ej warunku rezonansu B0, w którym εa↑ = εb↓,powoduje zamian¦ poziomów, przez które nast¦puje transport elektronu, a tym samym zmian¦ spinutuneluj¡cego elektronu. Przekªada si¦ to na zmian¦ k¡ta nachylenia linii pików kulombowskich narysunku 6.1, poniewa» poziomy elektronowe o przeciwnych spinach poruszaj¡ si¦ na skali energii podwpªywem wzrastaj¡cego pola magnetycznego w przeciwnych kierunkach.

(czyli dla tzw. obsadzenia half-shell) w zakresie CB, gdy zmienia si¦ pole magnetycz-ne, z przegi¦cia linii oznaczaj¡cych poªo»enia poziomów elektronowych, przez którenast¦puje transport elektronów, wnioskowa¢ mo»na o przej±ciu S-T, co zostanie dalejobja±nione.

6.4.2. Efekty kotunelowania dla zakresu nieparzystego n

Na rysunku 6.3 pokazano wykres przewodnictwa ró»niczkowego dI/dVsd w funkcjinapi¦cia mi¦dzy elektrodami Vsd oraz na bramce Vg w polu magnetycznym o warto±ciB = 6 T dla napi¦¢ bramki, w których dla Vsd ≈ 0 kropka kwantowa przechodzi zzakresu parzystej liczby elektronów przez zakres nieparzystej liczby elektronów, abynast¦pnie znów przej±¢ do zakresu parzystego. Wykres ma posta¢ typowych rombówkulombowskich podobnie jak na rysunkach 1.10 oraz 1.12 w rozdziale 1. W zakresieblokady kulombowskiej dla nieparzystej liczby elektronów na SWCNT-QD, zaobserwo-wa¢ mo»na charakterystyczn¡ przerw¦ w przewodnictwie ∆g (oznaczon¡ strzaªkami),podobn¡ do tej, któr¡ pokazano na rys. 1.12(f). Oznacza ona napi¦cia transportowe,w których wygaszone jest nieelastyczne kotunelowanie elektronów. Je±li napi¦cie Vsdjest zbyt maªe, nie mo»e powsta¢ wzbudzenie do stanu o wy»szej energii i obróconymspinie. Wzbudzenie takie mo»e si¦ pojawi¢ w wyniku procesu nieelastycznego, którydaje wkªad do pr¡du zwi¡zanego z kotunelowaniem dwóch elektronów. Zakres napi¦¢ oszeroko±ci V +

sd,∆ − V−sd,∆ = 2eV +

sd,∆ = ∆g/e, w którym przewodnictwo jest zmniejszone,odpowiada energii, jak¡ nale»y zapªaci¢ za wzbudzenie. Jest ona w naszym ekspe-rymencie niezale»na od napi¦cia na bramce, a zale»y jedynie od pola magnetycznego,a wi¦c oddaje wprost podwojone rozszczepienie Zeemana, ∆g = 2∆Z, co pokazanona rysunku w ramce rys. 6.3. W ten sposób mo»liwe byªo oszacowanie wspóªczynnikarozszczepienia »yromagnetycznego g ≈ 2.0. Powstawanie analogicznej przerwy jednak

72

Rysunek 6.3: (a) Przewodnictwo ró»niczkowe dI/dVsd wyra»one skal¡ kolorów jako funkcja Vsd iVg dla pola B = 6 [T] i Te = 120 mK. Przerwa w nieelastycznym kotunelowaniu (∆g) spowodowanarozszczepieniem Zeemana jednocz¡stkowego poziomu oznaczona jest strzaªkami. Konduktancja jestobni»ona, bo niemo»liwy jest proces nieelastyczny (ze zmian¡ spinu) w zakresie, w którym wkªadenergii z elektrod nie zapewnia zerowego bilansu energetycznego. Rysunek w ramce: zale»no±¢ ∆g odB.

dla n = 2 elektronów i bez pola magnetycznego (przez wzbudzenie na orbital o wy»szejenergii) tªumacz¡ schematy na rysunkach 1.12(c),(d) w rozdziale 1.

6.4.3. Efekty kotunelowania dla n = 2, wyra¹ny sygnaª przej±cia S-T

Zaw¦»enie zakresu pomiarowego pr¡du I o trzy rz¦dy wielko±ci (obci¦cie wynikówpowy»ej 1 pA) pozwala dokªadniej zbada¢ ksztaªt wykresu zale»no±ci pr¡du elektrycz-nego, od pola magnetycznego (rys. 6.4) i Vg. Szeroko±¢ linii pików pr¡dowych w tymzakresie jest znacznie wi¦ksza i wyra¹nie widoczny staje si¦ dodatkowy sªaby pr¡dobserwowany jako szeroki uko±ny pas dla obsadzenia n = 2 i B > 0 w obszarze mini-mum przewodnictwa pomi¦dzy pikami kulombowskimi. Pas ten ª¡czy punkty przegi¦¢dwóch ±rodkowych linii pików kulombowskich odpowiadaj¡cych obszarom degeneracjiªadunkowej: 1↔ 2 oraz 2↔ 3. Dodatkowy sygnaª widoczny jest tak»e dla pola B ≈ 0w obszarze CB dla n = 1 (do±¢ wyra¹nie) oraz n = 3 (ledwie widoczny). Poniewa» wzakresie CB tunelowanie sekwencyjne jest wygaszone, pªyn¡cy pr¡d elektryczny musiby¢ zwi¡zany z procesami wy»szego rz¦du. Przyjmujemy w ramach naszego modelu, »epr¡d ten wynika z kotunelowania dwóch elektronów, którego schemat przedstawionona rys. 6.5. Na rysunku 6.2(b),(c) pokazano, »e pole magnetyczne mo»e spowodowa¢zamian¦ na skali energii poªo»e« poziomów orbitalnych o przeciwnych spinach. Je±lidzieje si¦ to w obszarze CB dla n = 2 to w niskich temperaturach dla ∆e < 0 sta-nem o najni»szej energii jest stan singletowy |S〉 = d†a↑d

†a↓ |0〉. Gdy pole magnetyczne

wzrasta tak, »e ∆e > 0, to najni»szym energetycznie stanem jest stan trypletowy|T−〉 = d†a↓d

†b↓ |0〉. Skoro zmiana stanu poprzez procesy tunelowania sekwencyjnego nie

73

Rysunek 6.4: Wpªyw pola magnetycznego na poªo»enie pików kulombowskich, liczby n = 0,1,2,3,4oznaczaj¡ nadmiarowe elektrony na SWCNT. Te same zakresy Vg i B jak na rys. 6.1, ale przy innymzakresie pomiarowym pr¡du, w którym wida¢ sªaby sygnaª zwi¡zany z kotunelowaniem spinu 1/2 (dlaB → 0: wyra¹nie dla n = 1 i ledwie widoczny dla n = 3) oraz z przej±ciem S-T (wyra¹ny sygnaª -uko±ny pas dla n = 2 i B > 0).

jest mo»liwa, to w oczywisty sposób przej±cie S-T zachodzi w wyniku kotunelowanianieelastycznego jednocze±nie co najmniej dwóch elektronów. Zmiana ta jest mo»liwa wniskich temperaturach dla przej±cia S→T (S←T) je±li |eVsd| ≥ −∆e (|eVsd| ≥ ∆e) cozilustrowano schematami na rysunkach 6.5(c),(d)

6.5. Zastosowane przybli»enia i uzyskane rozwi¡zania

Poza punktami degeneracji ªadunkowej kropka kwantowa, znajduj¡c si¦ w obszarzeCB, zawiera staª¡ liczb¦ elektronów. W rozdziale tym rozpatrywane s¡ dwa zakresyobsadze« kropki - dla pojedynczego elektronu n = 1 oraz dla dwóch elektronów n = 2.

W omawianym eksperymencie przerwa energetyczna mi¦dzy orbitalami δ kBT,Γ.Dlatego gdy n = 1, orbital b jest pusty, a wi¦c prawdopodobie«stwa pb↓ = pb↑ =0, a prawdopodobie«stwa pa↓ oraz pa↑ mo»na otrzyma¢ z równania master w stanieustalonym [wzór (4.7)].

W drugim wypadku przyjmujemy, »e napi¦cie Vg jest takie, »e dwa poªo»one najbli-»ej poziomu Fermiego poziomy orbitalne a i b s¡ obsadzone dwoma elektronami n = 2.Energia ªadowania U , zwi¡zana z dodaniem do kropki jednego elektronu, jest zwykledu»a w porównaniu z odlegªo±ci¡ mi¦dzy dwoma s¡siednimi poziomami podpowªok. Wtakim wypadku dla rozszczepienia Zeemana ∆Z ≥ 0, dwa stany s¡ najbardziej praw-dopodobne: orbital a mo»e by¢ obsadzony podwójnie i wówczas mamy do czynieniaz singletem, podczas gdy orbital b pozostaje pusty, albo ka»dy orbital obsadzony jestprzez jeden elektron ze spinem ↓ i wówczas mamy do czynienia z najni»szym stanemtrypletu |T−〉, jak to dyskutowano w poprzedniej sekcji.

Staªe sprz¦»enia tunelowego do elektrod scharakteryzowane s¡ przez Γmr =2πρrσ |Vrm|2, gdzie ρrσ oznacza niezale»n¡ od energii g¦sto±¢ stanów w elektrodach.Przyjmuje si¦ dla uproszczenia tak»e brak zale»no±ci amplitud tunelowania od energiia wi¦c Vrmk ≡ Vrm. Elektrody s¡ niemagnetyczne, nie ma zatem asymetrii spinowej atak»e g¦sto±ci stanów s¡ te same w obu elektrodach zatem ρrσ ≡ ρ. Mo»liwa jest jed-

74

Rysunek 6.5: Schematy procesów kotunelowania dla kropki obsadzonej przez dwa nadmiarowe elek-trony. ∆Z odpowiada energii rozszczepienia Zeemana. a i b s¡ ró»nymi orbitalami ze wzgl¦du nastruktur¦ elektronow¡ SWCNT. ∆e = εa↑ − εb↓ jest efektywnym rozszczepieniem pomi¦dzy dwomaorbitalami w polu magnetycznym. W wypadku, gdy |eVsd| < |∆e|, mo»e wyst¡pi¢ tylko kotunelowa-nie elastyczne ze stanu podstawowego, jak pokazano na (a) i (b). Kiedy |eVsd| ≥ |∆e|, mo»e tak»ewyst¡pi¢ przej±cie S-T w wyniku kotunelowania nieelastycznego na SWCNT-QD, jak pokazano na(c) i (d).

nak asymetria sprz¦»enia konkretnej elektrody (lewa lub prawa) do orbitali: Vra 6= Vrboraz konkretnego orbitalu a lub b do ró»nych elektrod: VLm 6= VRm. Asymetri¦ t¦wyra»amy przez dwa parametry: PA oraz PP, tak, »e Γ

a/bL = (1 ± PA)(1 ∓ PP)Γ oraz

Γa/bR = (1 ∓ PA)(1 ∓ PP)Γ. Górny (dolny) znak w tych wyra»eniach odnosi si¦ do

orbitalu a (b), tak wi¦c PP (indeks P oznacza parallel - równolegle) opisuje asymetri¦w sprz¦»eniu ró»nych orbitali a i b do tych samych elektrod. Innymi sªowy - kiedy PPwzrasta, sprz¦»enie orbitalu a (b) do elektrod maleje (wzrasta). Analogicznie PA (in-deks A oznacza antiparallel - antyrównolegle) opisuje asymetri¦ sprz¦»enia, która jestdokªadnie przeciwna dla obu elektrod (wynika to ze zmiany znaku przed PA w stosunkudo znaku przy PP we wzorze na Γ

a/bR ). Je±li wi¦c PA wzrasta, sprz¦»enie orbitalu a do

elektrody L (R) wzrasta (maleje), podczas gdy sprz¦»enie b do elektrody L (R) maleje(wzrasta) w tym samym stopniu. Warto±¢ energii caªkowitego sprz¦»enia tunelowegoΓ ≈ 0.015 meV oszacowano z wyników dla tunelowania sekwencyjnego (rys. 6.6).

6.6. Wspóªczynniki tunelowania w drugim rz¦dzie rachunkuzaburze« dla procesów kotunelowania

Okre±lenie pr¡du i przewodnictwa kropki kwantowej (w naszym wypadku -SWCNT-QD) wymaga wyznaczenia wspóªczynników szybko±ci kotunelowania elektro-nów2 γλξrr′ zwi¡zanych z procesem, w którym jeden elektron opuszcza kropk¦ kwantow¡,przeskakuj¡c na elektrod¦ r′ i w tym samym momencie inny elektron tuneluje na kropk¦z elektrody r, gdy stan pocz¡tkowy i ko«cowy kropki to - odpowiednio - λ i ξ.

2 Transition rate czyli prawdopodobie«stwo zaj±cia procesu w jednostce czasu.

75

W wypadku tunelowania nieelastycznego, wspóªczynnik dany jest przez wzór (4.13)z rozdziaªu 4.4, jednak z uwzgl¦dnieniem niezale»nych od energii (pªaskich) g¦sto±cistanów (bo Γr(ω) ≡ Γr), a wi¦c:

γλξrr′ =Γm

′r Γmr′

hP

∫dωdω′f(ω) [1− f(ω′)] [1/(−εmσ + ω′ + µr′) + (6.1)

+1/(εm′σ′ + U − ω − µr)]2δ(ω′ + µr′ − ω − µr + εξ − ελ) ,

gdzie f(ω) jest funkcj¡ Fermiego, µr jest potencjaªem elektrochemicznym. P oznaczawarto±¢ gªówn¡ caªki. Orbital m, z którego elektron tuneluje na elektrod¦ r′, a tak»eorbital m′, na który elektron tuneluje z elektrody r mo»na okre±li¢, znaj¡c stany po-cz¡tkowe i ko«cowe kropki, odpowiednio λ i ξ. Podobnie okre±la si¦ spin σ elektronuopuszczaj¡cego orbital m oraz spin σ′ elektronu tuneluj¡cego na kropk¦ na orbital m′.Powy»sze wyra»enie (6.1) ma pod caªk¡ sum¦ dwóch uªamków zwi¡zanych z dwiemaamplitudami tunelowymi - oznacza to dwa nierozró»nialne procesy, z których jedenwiedzie przez stan z n− 1 elektronami, a drugi przez stan z n+ 1 elektronami o energiizwi¦kszonej dodatkowo o U . Cztery najni»sze dwuelektronowe stany kropki zestawiones¡ w poni»szej tabeli 6.1 wraz z odpowiadaj¡cymi im energiami (stany jednoelektronowedla n = 1 podano ju» w sekcji 6.3).

λ lub ξ |S〉 ≡ |T−〉 ≡ |T 0〉 ≡ |T+〉 ≡d†a↑d

†a↓ |0〉 d†a↓d

†b↓ |0〉 d†a↓d

†b↑ |0〉 d†a↑d

†b↑ |0〉

ελ lub εξ 2εa 2εa + δ −∆Z 2εa + δ 2εa + δ + ∆Z

Tabela 6.1: Tabela stanów pocz¡tkowych λ lub ko«cowych ξ i odpowiadaj¡cych im energii ukªadudwóch elektronów na dwóch orbitalach (εb = εa+δ). ∆Z = 2gµBB jest rozszczepieniem Zeemana. Dlapotrzeb dalszych rozwa»a« i przez analogi¦ do ukªadu singlet-tryplet (rozdziaª 5) deniujemy stansingletowy i stan trypletowy o najni»szej energii.

Je±li λ = ξ, czyli zarazem σ′ = σ oraz m′ = m, a wi¦c gdy stan pocz¡tkowy iko«cowy kropki s¡ te same, oznacza to kotunelowanie elastyczne przez stan λ. Mo»liwes¡ cztery takie procesy dla ka»dego λ. Je±li obsadzenie n = 1, to jest to jeden stanbez elektronów w po±rednim stanie wirtualnym i trzy mo»liwe stany dwuelektronowe(ze skªadnikiem oddziaªywania kulombowskiego U). Dla n = 2 to s¡ to dwa stanywirtualne z jednym elektronem i dwa wirtualne stany trójelektronowe (ze skªadnikiemoddziaªywania kulombowskiego U). Wszystkie te procesy dla danego λ s¡ rozró»nialne,poniewa» ró»ni¡ si¦ mi¦dzy sob¡ przynajmniej jednym ze wska¹ników m, σ. Dlategoich amplitudy podnosimy do kwadratu przed sumowaniem:

γλrr′ =1

hP

∫dωdω′f(ω)[1− f(ω′)]×

∑mσ

[Γmr Γmr′/∆E

2λmσ

]× (6.2)

× δ(ω′ + µr′ − ω − µr) ,

gdzie ró»nica energii caªkowitych ukªadu ∆Eλmσ w stanie po±rednim i pocz¡tkowymzale»y od stanu pocz¡tkowego λ, od orbitalu i od spinu. Dla wirtualnych stanów z

76

odj¦tym elektronem wynosi ona ∆E−mσ = ω′ + µr′ − εmσ, a dla wirtualnych stanów zdodanym elektronem wynosi ona ∆E+

mσ = −ω − µr + εmσ + U .Dla ka»dego obsadzenia (n = 1 lub n = 2) Pr¡d I = Iel + Iinel [wzór (4.8)] mo»na

rozseparowa¢ na cz¦±¢ elastyczn¡ Iel i nieelastyczn¡ Iinel

Iel = e∑λ

pλ(γλLR − γλRL) , Iinel = e

∑λ 6=ξ

pλ(γλξLR − γ

λξRL) , (6.3)

gdzie pλ, jest prawdopodobie«stwem zajmowania stanu λ.Dla δ kBT,Γ mo»na uwzgl¦dnia¢ transport jedynie przez dwa najni»ej poªo»one

stany. Dlatego w wypadku n = 1, mo»na przyj¡¢, »e w przybli»eniu, prawdopodobie«-stwa obsadze« poziomów spinowych pb↓ = pb↑ = 0, natomiast pa↓ oraz pa↑ okre±lones¡ równaniem (6.4) podanym dalej oraz warunkiem normalizacyjnym. Podobnie dlaobsadzenia n = 2 i ∆Z ≥ 0, mo»na wyodr¦bni¢ tylko dwa stany i przyj¡¢, »e pa↓ = 1a pb↑ = 0, natomiast prawdopodobie«stwa dla pa↑ = p|S〉 i pb↓ = p|T−〉 (porówna¢ ztabel¡ 6.1), okre±lone s¡ przez równanie master dla stanu ustalonego (4.7) lub (6.4)oraz warunek normalizacyjny pα+pβ = 1, gdzie za α i β przyjmujemy: dla n = 1 stany,odpowiednio |a ↓〉 oraz |a ↑〉, a dla n = 2 stany, odpowiednio, |S〉 oraz |T−〉

W sytuacji sªabego sprz¦»enia, kiedy pªynie niewielki pr¡d, istotn¡ rol¦ zaczynaj¡odgrywa¢ procesy relaksacji na kropce typu spin-ip oraz relaksacja spinowo-orbitalna(samorzutna zmiana do stanu orbitalnego o ni»szej energii, z obróconym spinem).W takiej sytuacji obsadzenie poziomów zmierza do rozkªadu Boltzmanna, co mo»nauwzgl¦dni¢ w uogólnionym równaniu master dla staªych prawdopodobie«stw:

∑rr′

(pαγ

αβrr′ − pβγ

βαrr′

)+ pαR(εα − εβ)− pβR(εβ − εα) = 0 , (6.4)

gdzie szybko±¢ relaksacji jest okre±lona jako R(ω) = Rsf exp[−ω/2kBT ] dla n = 1 orazR(ω) = Rso exp[−ω/2kBT ] dla n = 2.

6.7. Wyniki numeryczne i porównanie z eksperymentem

Porównanie wyników oblicze« z zakresu tunelowania sekwencyjnego z ekspery-mentem znajduje si¦ na rysunku 6.6. Dopasowania do typowego piku kulombowskiegodla dwóch ró»nych napi¦¢ transportowych w polu B = 7 T s¡ bardzo dobre. Pokazujeto, »e gªówn¡ cz¦±¢ pr¡du mo»na w tych zakresach opisywa¢ w pierwszym rz¦dzierachunku zaburze«. Pozwala to tak»e na wspomnian¡ ju» ekstrakcj¦ warto±ci Γ.

W drugiej kolejno±ci zaprezentowane s¡ wyniki oblicze« kotunelowania dla n = 1,dla zakresu minimum pr¡du, który oznaczono na wykresie 6.4 pionow¡ przerywan¡ lini¡(i) dla VG = −1.595 V. Na rysunku 6.7 pokazano dopasowanie krzywych uzyskanychteoretycznie do krzywych eksperymentalnych dla pr¡du kotunelowania dla tego zakresu.Linie teoretyczne wyznaczono przy pomocy równa« (6.1 - 6.4), gdzie jedynymi parame-trami u»ytymi do dopasowa« byªy - staªe tªo i caªkowita amplituda pr¡du, oszacowanaprzy u»yciu warto±ci Γ ≈ 0.015 mV. Na rys. 6.7(a) rozró»ni¢ mo»na skªadowe nieela-styczne, które s¡ niezerowe jedynie dla |eVsd| ≥ ∆Z oraz elastyczne, które sªabo zale»¡

77

Rysunek 6.6: Dopasowanie wyników oblicze« pr¡du w zakresie tunelowania sekwencyjnego do pikukulombowskiego.

od B i stanowi¡ tªo dla skªadowych nieelastycznych. Dla bardzo sªabej relaksacji typuspin-ip, Rsf Γ, przewidywania teoretyczne wskazuj¡ na paraboliczn¡ zale»no±¢,gdy ∆Z/eVsd 1, który to wynik uzyska¢ mo»na tak»e analitycznie. W gª¦bi zakresuCB, gdzie zaniedba¢ mo»na poprawki w rozwini¦ciach wzgl¦dem parametrów X/Y ,dla Y = |ε|, ε + U oraz X = kBT , a zachowa¢ jedynie poprawki najni»szego rz¦du dlaX = eVsd, uzyskujemy

Iinel = G0Γ2(1− P 2P)

[1

|ε|+

1

ε+ U

]2[

1− 2

(∆

eVsd

)2]Vsd , (6.5)

Iel = G0Γ2(1− P 2A)

[1

ε2+

1

(ε+ U)2

]Vsd − 2

[1

|ε|3+

1

(ε+ U)3

]∆2

e, (6.6)

gdzie G0 = e2/h, ∆ = ∆Z, ε = εa. W powy»szych wzorach dla n = 1 mamy PP =PA = 0. Zauwa»alna jest rozbie»no±¢ pomi¦dzy teori¡ (lini¡ przerywana) i wynikamieksperymentalnymi na rys. 6.7(a). Zwracamy uwag¦, »e szeroko±¢ linii nie jest tutajparametrem dopasowania, poniewa» wyprowadzono j¡ z eksperymentu z relacji ∆Z doeVsd. Nale»aªo zbada¢ przypadek w którym Rsf Γ i wówczas z oblicze« teoretycznychwynika zale»no±¢ liniowa od ∆ = ∆Z dana przez (ponownie, jak powy»ej, dla n = 1 wewzorach tych PP = PA = 0),

Iinel = G0Γ2(1− P 2P)

[1

|ε|+

1

ε+ U

]2 [Vsd −

∆

e

], (6.7)

Iel = G0Γ2(1− P 2A)Vsd

[1

ε2+

1

(ε+ U)2

]−[

1

|ε|3+

1

(ε+ U)3

]∆

, (6.8)

78

Rysunek 6.7: Pr¡d tunelowy zmierzony dla pojedynczo obsadzonej kropki (n = 1) dla napi¦ciabramki oznaczonego na rysunku 6.4 pionow¡ przerywan¡ lini¡ (i). Lini¡ ci¡gª¡ (przerywan¡) oznaczonowykres teoretyczny dla nieelastycznego, elastycznego i caªkowitego pr¡du kotunelowania dla spinu nakropce S = 1/2 i dla (a) Vsd = 0.3 mV, (b) Vsd = 0.4 mV i w obecno±ci (nieobecno±ci) silnej relaksacjispinowej.

79

co jest w dobrej zgodno±ci z pomiarami, wskazuj¡c na wyst¦powanie silnej relaksacjispin-ip na SWCNT-QD w tym eksperymencie.

Za pomoc¡ równa« (6.1 - 6.3) mo»na tak»e wyrazi¢ pr¡d kotunelowania elek-tronów w zakresie przej±cia S-T (n = 2), tutaj jednak sytuacja staje si¦ bardziejskomplikowana, poniewa» dwa orbitale mog¡ bra¢ udziaª w transporcie i mo»liwa jestasymetria sprz¦»e«, PP 6= 0 oraz PA 6= 0. Tak zdeniowane parametry asymetrii, mo»nainterpretowa¢ jako efektywne pseudospinowe polaryzacje: PP dla orientacji równolegªeji PA dla orientacji antyrównolegªej, z uwagi na to, »e oba orbitale maj¡ efektywniedla n = 2 przeciwne indeksy spinowe. Wykresy 6.8 pokazuj¡ obliczone ksztaªty liniiwykresów pr¡du kotunelowania, jako funkcj¦ ∆e (czyli odlegªo±¢ B−B0 od rezonansuspinowego, gdy εa↑ = εb↓) w polu magnetycznym dla ró»nych kombinacji warto±ci pa-rametrów PP oraz PA. Lewa kolumna odpowiada sªabej relaksacji spinowo-orbitalnej(Rso Γ), a prawa - silnej (Rso Γ). Istnieje ponownie mo»liwo±¢ opisu wynikóweksperymentalnych przy u»yciu równa« (6.5 - 6.8), lecz w tym wypadku ∆ = ∆e

oraz ε = (εb↓ + εa↑)/2. W równaniach (6.5), (6.7) mo»na przyj¡¢, »e PA = 0, a wrównaniach (6.6) i (6.8), »e PP = 0. Przypadek bez asymetrii [wykresy 6.8(a) i (e)]zostaª ju» przedyskutowany powy»ej - jest analogiczny do ukªadu z n = 1. Dla n = 2w obecno±ci asymetrii sprz¦»e« obu orbitali, PP 6= 0, jednak przy PA = 0 [rysunki 6.8(b) i (f)] wykres pr¡du kotunelowania nieelastycznego nie zmienia ksztaªtu [równania- odpowiednio - (6.5) i (6.7], poniewa» oba orbitale uczestnicz¡ w ka»dym z procesównieelastycznych. Jedynie jego amplituda jest obni»ona o czynnik (1−P 2

P). Dla kotunelo-wania elastycznego mamy do czynienia z ksztaªtem schodkowym wykresu, poniewa» wzale»no±ci od znaku ∆e, jeden z orbitali jest bardziej obsadzony, a jednocze±nie jedenz nich jest mocniej sprz¦»ony do elektrod. Prowadzi to do wzmocnienia przewodnictwaelektrycznego wskutek procesów elastycznych o czynnik (1 +P 2

P) i osªabienia o czynnik(1 − P 2

P) po przeciwnych stronach wokóª ∆e = 0, prowadz¡c do asymetrii ksztaªtulinii.

Dla antysymetrycznego sprz¦»enia orbitali, PA 6= 0 i PP = 0, wyst¦puje symetriaprocesów elastycznych, których amplituda jest zredukowana o ten sam czynnik (1−P 2

A)i asymetria w sprz¦»eniach dla procesów nieelastycznych, która prowadzi dodatkowo doakumulacji spinowej i silnej asymetrii ksztaªtu linii w zale»no±ci od znaku ∆e [rysunki6.8 (c) i (g)]. Znaczny wzrost amplitudy skªadowej nieelastycznej w obecno±ci silnejrelaksacji spinowo-orbitalnej, Rso Γ, dowodzi znaczenia akumulacji spinowej, któraosªabia transport elektryczny w zakresie przeciwnym, gdy Rso Γ (blokada spinowa).Dla silnej relaksacji Rso Γ stosunek warto±ci pr¡dów odpowiadaj¡cych dodatniej iujemnej warto±ci ∆e jest rz¦du [(1−PA)/(1 +PA)]2, prowadz¡c do wspomnianej asy-metrii i przesuni¦cia maksimum pr¡du caªkowitego w lew¡ lub praw¡ stron¦ wzgl¦dem∆e = 0. Dla obu asymetrii - równolegªej oraz antyrównolegªej wyst¦puj¡cych jedno-cze±nie, mamy do czynienia z superpozycj¡ efektów dyskutowanych powy»ej [rysunki6.8 (d) i (h)]. Rysunek 6.9 pokazuje teoretyczne dopasowania pr¡du kotunelowaniaelektronów przez SWCNT-QD dla n = 2 z zakresów na rysunku 6.4 oznaczonychpionowymi przerywanymi liniami (ii), (iii) oraz (iv) z uwzgl¦dnieniem przesuni¦¢ naosiach OX i OY . Przesuni¦cia na osi OY dodano dla przejrzysto±ci. Przesuni¦cie naOX uwzgl¦dnia efekt zmiany warunku rezonansowego B = B0, gdy zmienia si¦ war-to±¢ Vg, któr¡ mo»na obserwowa¢ na rysunku 6.4, gdzie sygnaª oznaczaj¡cy przej±cieS-T w zakresie kotunelowania jest pasem uko±nym a nie poziomym. Nie precyzuje-

80

Rysunek 6.8: Obliczone ksztaªty linii reprezentuj¡cych warto±ci pr¡du w funkcji odlegªo±ci od re-zonansu spinowego ∆e. Wykresy dla ró»nych asymetrii pseudospinowych. Pokazano wkªad z kotu-nelowania elastycznego (linia kreska-kropka) i nieelastycznego (linia przerywana). Wykresy (a)-(d)dotycz¡ dªugich-, a wykresy (e)-(h) krótkich czasów relaksacji typu spin-ip; (a) oraz (e) s¡ dlapeªnej symetrii PP = 0 i PA = 0; dla (b) oraz (f) wª¡czona jest asymetria równolegªa PP = 0.3; dla(c) i (g) - antyrównolegªa PA = 0.5; dla (d) i (h) obecne s¡ obie asymetrie. Pozostaªe parametry to:Vsd/meV = 0.3, kBT/meV≈ 0.01, εa/meV= −7.8, U/meV= −26.7 (warto±ci te wzi¦to z danych dlarys. 6.6), I0 = eΓLΓR/(2π~U).

81

Rysunek 6.9: (a) Pr¡dy kotunelowania (przesuni¦te na osi OY dla przejrzysto±ci) dla przej±ciaS-T z wykresu 6.4 dla n = 2, Vsd = 0.3 mV odpowiadaj¡ce napi¦ciom bramki Vg, które zaznaczonopionowymi przerywanymi liniami (ii), (iii), (iv). Linie wykre±lone teoretycznie powstaªy dla asymetriispinowej PA = 0.5 oraz PP równe, odpowiednio, 0.0, 0.2, 0.3. (b) Pr¡d dla Vsd = 0.4 mV, podczasgdy PA = 0.45 i PP = 0.

my powodu takiego zachowania ukªadu. Wskazujemy jednak, »e ró»nica warto±ci ∆Vgdla skrajnych przypadków [linie (ii) i (iv) na rys. 6.4] wynosi 1540 mV - 1520 mV= 20 mV, a zmiana warunku rezonansu ∆B0 dla tych warto±ci Vg wynosi zaledwieokoªo 1.5 T, co odpowiada ∆B0 ≡ 0.18 meV. Wniosek jest taki, »e mniej-wi¦cej otyle zmieniªa si¦ odlegªo±¢ poziomów orbitalnych εa i εb wraz ze zmian¡ Vg od −1540mV do −1520 mV. Uzasadnione wydaje si¦ nam, »e wpªyw stosunkowo du»ej ró»nicy∆Vg = 20 mV na funkcje falowe elektronów w nanorurce mo»e przekªada¢ si¦ na nie-znaczne zmiany poªo»e« poziomów orbitalnych εa i εb wzgl¦dem siebie, co efektywnieprowadzi do widocznej zmiany warunku rezonansu B0. Je±li przyjmiemy przykªadowo,»e poziomy a i b odpowiadaj¡ orbitalom dla przeciwnych wektorów falowych, εa ≡ εkoraz εb ≡ ε−k [porówna¢ z rozdziaªem 1.5, rozwa»ania poni»ej wzoru (1.4)], to zmianawarunku rezonansu mogªaby wynika¢ z asymetrii zako«cze« nanorurki w¦glowej, lubasymetrycznego sprz¦»enia do elektrod i wypªywaj¡cej st¡d niejednakowej zale»no±ciod Vg, δεk(Vg) 6= δε−k(Vg), odlegªo±ci orbitali dla przeciwnych wektorów falowych. Wszczególno±ci przyªo»ony potencjaª bramki Vg mo»e efektywnie zmienia¢ dªugo±¢ drogiswobodnego ruchu L we wzorze (1.4) niejednakowo dla przeciwnych k. Niezale»nie jed-nak od szczegóªów mechanizmu takiego zachowania ukªadu, warto zauwa»y¢, »e dajeon dodatkow¡ mo»liwo±¢ kontroli stanu spinowego kropki kwantowej (spinowej akumu-lacji) przy pomocy samego tylko napi¦cia bramki i przy zachowaniu niezmienionegocaªkowitego obsadzenia w zakresie blokady kulombowskiej (n = 2). Wida¢ to jasno,gdy u±wiadomimy sobie, »e przy staªym polu B ≈ 1.5 T w niskich temperaturachprzechodzenie mi¦dzy potencjaªami bramki: Vg = −1540 mV oraz Vg = −1520 mV

82

powoduje tak»e przej±cia pomi¦dzy stanami |S〉 i |T−〉, a wi¦c pomi¦dzy stanem niema-gnetycznym kropki a stanem magnetycznym, zwªaszcza uwzgl¦dniaj¡c siln¡ relaksacj¦spinowo-orbitaln¡.

Poza tymi uwagami zgodno±¢ wyników teoretycznym z eksperymentem jest bardzodobra i pozwala na oszacowanie warto±ci parametrów asymetrii PA oraz PP.

6.8. Wnioski i podsumowanie

Sprz¦»enia do elektrod obu orbitali a i b mog¡ si¦ od siebie ró»ni¢, co dla obsadzenian = 2 prowadzi efektywnie do asymetrii spinowej, gdy» orbitale ró»ni¡ si¦ indeksamispinowymi. Jest to wi¦c sytuacja analogiczna do kropki sprz¦»onej z elektrodami fer-romagnetycznymi, gdzie asymetria spinowa pojawia si¦ w sposób naturalny w wynikuspinowo-zale»nej g¦sto±ci stanów [79]. Asymetrie pseudospinowe, PP i PA mog¡ by¢interpretowane wi¦c, jako efektywna polaryzacja spinowa dla elektrod ferromagnetycz-nych w konguracjach - odpowiednio - równolegªej i antyrównolegªej. Przewiduje si¦szereg efektów i zastosowa« dla kropek kwantowych sprz¦»onych z elektrodami ferro-magnetycznych, które da si¦ w tej sytuacji dla takiej geometrii zrealizowa¢. Na rys.6.9(a) pokazano, »e warto±¢ efektywnej polaryzacji spinowej mo»e by¢ modykowana ikontrolowana przez napi¦cie na bramce przy pomocy pola elektrycznego, co mo»e by¢istotne dla celów kontroli i manipulacji spinem na kropce.

Otrzymane wyniki dostarczaj¡ informacji na temat efektywnej pseudospinowej asy-metrii i wskazuj¡, »e w SWCNT-QD wyst¦puje silna relaksacja typu spin-ip oraz re-laksacja spinowo-orbitalna |T−〉 → |S〉, z czasem relaksacji τ < 0.3 µs (co oszacowanoz amplitudy pr¡du kotunelowania).

Podsumowuj¡c - przeprowadzono pomiary kotunelowania elektronów w kropcekwantowej na bazie jedno±ciennej nanorurki w¦glowej i zbadano przej±cie singlet-trypletprzy pomocy nieelastycznego pr¡du kotunelowania. Przy u»yciu teorii perturbacyjnejdrugiego rz¦du uzyskano bardzo dobr¡ zgodno±¢ z wynikami eksperymentalnymi, wy-tªumaczono zªo»one ksztaªty charakterystyk przewodnictwa i zademonstrowano obec-no±¢ silnej pseudospinowej asymetrii na kropce kwantowej.

83

7. Przygotowanie zª¡czy tunelowych

W rozdziale tym opiszemy metody przygotowania próbek, dla których analizujemywyniki eksperymentalne oraz przeprowadzamy obliczenia w rozdziaªach 8 i 9. Wytwo-rzyªa je i badaªa grupa eksperymentalna zªo»ona z S.S.P. Parkina, Hyunsoo Yang iSee-Hun Yang w laboratorium IBM Almaden (Kalifornia, USA), a wyniki w jednymwypadku opublikowano [80, 81], a w drugim wysªano do publikacji. Opiszemy tak»emateriaª izolatora wykonanego z krystalicznego tlenku magnezu MgO, który w nichzastosowano.

Zasadniczo do celów omawianych w dwóch nast¦pnych rozdziaªach bada«, wytwa-rzane byªy magnetyczne zª¡cza tunelowe, o których mowa byªa w rozdziale 2.3 - zelektrodami ferromagnetycznymi lub nadprzewodz¡cymi. W obu jednak przypadkachzª¡cza tunelowe, posiadaªy jeszcze jedn¡ cech¦ wyró»niaj¡c¡ je od zwykªych zª¡czy tu-nelowych. Mianowicie - w celu obserwacji wspóªwyst¦powania nadprzewodnictwa, fer-romagnetyzmu, efektu Kondo w jednym ukªadzie, wewn¡trz warstwy izolatora umiesz-czono dodatkowo niejednorodn¡ warstw¦ z kropkami metalu ferromagnetycznego wskali nano (nanokropki). Zastosowano geometri¦ pionow¡ w zª¡czach planarnych, dlaktórych uproszczone schematy ukªadów pomiarowych przedstawia rysunek 7.1.

Przygotowanie próbek eksperymentalnych polegaªo na napyleniu w magnetronie(magnetron sputtering) zª¡czy tunelowych w temperaturze otoczenia przez zestaw me-talowych szablonów (shadow masks) in situ. Powstawaªy w ten sposób strukturywarstwowe typu sandwich. Powierzchnia zª¡czy wynosiªa w ka»dym wypadku 700 µm×700 µm. Wytwarzano ró»ne typy zª¡czy, ró»ni¡ce si¦ grubo±ci¡ warstwy nanokropeki bariery tunelowej. Caªkowita liczba wytworzonych i badanych MTJ liczona byªa wsetkach. Przy u»yciu standardowej metody cztero-elektrodowej lock-in otrzymywanodla nich charakterystyki magneto-oporowe. Pomiary przeprowadzano w chªodziarcerozcie«czalnikowej na bazie 3He. Próbki o tych samych parametrach nominalnych wy-kazywaªy w eksperymencie podobne zachowanie.

7.1. Bariera tunelowa z MgO

Zgodne z trendem obecnym w najlepiej wyposa»onych o±rodkach eksperymental-nych zajmuj¡cych si¦ badaniem przewodnictwa zale»nego od spinu w cienkich war-stwach, do przygotowania bariery tunelowej u»yto warstwy krystalicznego tlenku ma-gnezu MgO zamiast powszechnie dotychczas u»ywanego amorcznego tlenku alumi-nium Al2O3 (wizualne porównanie struktur znajduje si¦ na rys. 7.2). Miaªo to du»ywpªyw na jako±¢ wyników eksperymentu, poniewa» uporz¡dkowanie krystaliczne barie-ry ma wpªyw na przewodnictwo elektronów o danym spinie. I tak polaryzacja spinowapr¡du pªyn¡cego przez MgO z elektrod wykonanych z CoFe wynosiªa w niektórycheksperymentach 85% w pokojowej temperaturze [82], gdy najwy»sze notowane warto-

85

Rysunek 7.1: Schematy ukªadów pomiarowych dla eksperymentów ze zª¡czami tunelowymi, oma-wianymi w tej pracy. (a) Ukªad pomiarowy dla eksperymentu omawianego w rozdziale 8 z barier¡tunelow¡ MgO i warstw¡ nanokropek magnetycznych CoFe mi¦dzy elektrodami ferromagnetycznymiz CoFe - polaryzacje magnetyzacji elektrod mo»na byªo ustawi¢ w konguracji równolegªej P (parallel)lub antyrównolegªej AP (antiparallel). (b) Ukªad pomiarowy dla eksperymentu z rozdziaªu 9. Elek-trody ferromagnetyczne z (a) zast¡piono materiaªami nadprzewodz¡cymi w niskich temperaturach.

Rysunek 7.2: Mikrofotograe z transmisyjnej mikroskopii elektronowej. Porównanie struktur cien-kowarstwowych dla (a) CoFe/krystaliczne MgO/CoFe oraz (b) Fe/amorczne Al2O3/FeCo.

86

Rysunek 7.3: (a), (b) Mikrofotograe z transmisyjnej mikroskopii elektronowej dla cienkich warstwyCoFe o nominalnej grubo±ci i naparowanej wewn¡trz bariery tunelowej z izolatora MgO. Wkªadkana (a) pokazuje histogram ±rednic nanokropek, gdzie czerwona linia ci¡gªa jest funkcj¡ dystrybucjilog-normalnej.(c) Magnetyzacja w funkcji indukcji zewn¦trznego pola magnetycznego dla strukturywielowarstwowej [MgO/7.5ÅCoFe]20 w temperaturze 5K.

±ci dla Al2O3 byªy w zakresie 40-60% [83]. Uzyskiwane warto±ci TMR (punkt 2.3) dlatlenku magnezu (600% w 300 K [34]) przewy»szaªy w jeszcze wi¦kszym stopniu te dlatlenku aluminium (70% w 300 K [84]). Bariery MgO w eksperymentach z rozdziaªów8 i 9 otrzymano przez reaktywne napylanie magnetronowe w mieszaninie Ar-O2 [82].

7.2. Warstwa nanokropek

Cienk¡ warstw¦ CoFe wytwarzano w ±rodku warstwy MgO. Powstawaªa tak nieci¡-gªa warstwa nanokropek, co ukazuje widok uzyskany z góry przy pomocy transmisyjnejmikroskopii elektronowej na rys. 7.3(a),(b) dla dwóch ró»nych nominalnych grubo±ci iwarstw z nanokropkami. Wyra¹na p¦tla ferromagnetyczna, któr¡ zmierzono dla wielo-warstwy w postaci [MgO/0.75 nm CoFe]20 przy u»yciu magnetometru SQUID-owegow temperaturze T = 5 K, ukazana jest na obrazku 7.3(c). Dowodzi ona istnienia upo-rz¡dkowania ferromagnetycznego wewn¡trz najwi¦kszych ziaren CoFe. Metod¡ spek-troskopii EELS (electron energy loss spectroscopy) stwierdzono, »e nanokropki Co i Febyªy w stanie metalicznym.

Liczb¦ kropek w zª¡czach szacuje si¦ na rz¦du 106-108, w zale»no±ci od nominalnejgrubo±ci warstwy i wynikaj¡cych z tego ±rednich rozmiarów kropek. Nale»y tu zwróci¢uwag¦ na fakt, »e w innych materiaªach, w których badano tunelowanie przez warstw¦nanokropek, cz¦sto obserwowano, »e pr¡d tunelowy pªyn¡ª jedynie przez maªy uªamekich liczby. Przykªadowo, Gould i in. [85] donie±li o tunelowaniu przez kropki CdSe wbarierze tunelowej utworzonej z ZnBeMnSe. Ich praca, oraz innych grup w do±wiadcze-niach o podobnej tematyce (QD na strukturze póªprzewodnikowej) [86, 87], pokazaªy,»e przewodnictwo jest zdominowane przez maª¡ licz¦ kropek kwantowych pomimo, »eliczba kropek w barierze byªa nawet 6 lub 7 rz¦dów wielko±ci wi¦ksza. Przewodnictwoukªadów w eksperymentach opisywanych w tej pracy jest du»o mniejsze ni» kwant prze-wodnictwa 2e2/h ≈ 7.75× 10−5 Ω−1. Fakt ten wynika zapewne gªównie z tego samegopowodu - z niewielkiej liczby kropek bior¡cych efektywnie udziaª w transporcie, czegopowody pokrótce omówiono w rozdziale 8.4

87

7.3. Próbki z elektrodami ferromagnetycznymi (MTJ)

MTJ nie zawieraj¡ce kropek, skªadaªy si¦ z dolnej elektrody ferromagnetycznej zCoFe na odpowiednim podªo»u (100 Å Ta/250 Å Ir22Mn78/35 Å Co70Fe30), górnejprzeciwelektrody (70 Å CoFe/100 Å Ta), oraz bariery tunelowej o grubo±ci 28 Å zMgO, któr¡ naparowano na 8 Å warstw¦ Mg.

MTJ z warstw¡ nanokropek utworzono z 100 Å Ta/250 Å Ir22Mn78/35 Å Co70Fe30/8Å Mg/t Å MgO/i Å Co70Fe30/8 Å Mg/ t Å MgO/70 Å Co70Fe30/150 Å Ir22Mn78/50 ÅTa, gdzie t oznacza grubo±¢ warstwy MgO w, natomiast i jest nominaln¡ grubo±ci¡ war-stwy naparowanych nanokropek. Poniewa» oddziaªywanie wymienne dolnej elektrody(warstwa przyszpilona) byªo mocniejsze ni» górnej, momenty magnetyczne ka»dej z nichmogªy by¢ ukierunkowane niezale»nie, w zale»no±ci od warto±ci nat¦»enia zewn¦trzne-go pola magnetycznego. rednie wymiary nanokropek z warstwy CoFe o grubo±ci i Åoszacowano na podstawie obrazów z transmisyjnej mikroskopii elektronowej na ≈ 2.7nm.

7.4. Próbki z elektrodami nadprzewodz¡cymi

Zª¡cza tunelowe z nadprzewodz¡cymi elektrodami napylono na Si/SiO2 (25 nm)w warunkach staªopr¡dowych i wysokiej pró»ni (∼ 2 × 10−9 Torr) w temperaturzepokojowej oraz uksztaªtowano je przy u»yciu sekwencji metalowych szablonów in-situ.Struktury zª¡czy bez nanokropek miaªy posta¢ 5 Al/0.8 Mg/2.8 MgO/6.5Al oraz 150NbN/0.8 Mg/1.9 MgO/150 NbN (grubo±ci w nm). Zª¡cza z warstw¡ nanokropek ufor-mowano z 5.5 Al/0.8 Mg/1.9 MgO/0.75 Co70Fe30/0.8 Mg/1.9 MgO/65 Al oraz 75NbN/0.8 Mg/2.2 MgO/0.75 Co70Fe30/0.8 Mg/2.2 MgO/75 NbN. Metaliczna warstwaMg naªo»ona zostaªa w celu uniemo»liwienia utleniania warstwy le»¡cej poni»ej [88].Nadprzewodz¡ca warstwa Al domieszkowana byªa kilkoma procentami krzemu w celupodwy»szenia TC . Warstwy NbN wzrastaªy w ±rodowisku Ar-N2 [54].

88

8. Efekt Kondo w obecno±ci fazyferromagnetycznej w magnetycznych zª¡czachtunelowych

Rozdziaª przedstawia wyniki eksperymentalne i teoretyczne dotycz¡ce wspóªwyst¦-powania efektu Kondo oraz ferromagnetyzmu w magnetycznych zª¡czach tunelowych(MTJ - magnetic tunnel junctions), które wytworzono w laboratorium IBM w SanJose w Kalifornii (rozdziaª 7). Opublikowano je w pracach [81] oraz [80]. Okazuje si¦,»e konkuruj¡ce ze sob¡ efekty mog¡ w pewnych warunkach zaistnie¢ równocze±nie wtym samym ukªadzie. Grupa prof. S.S.P. Parkina dokonaªa pomiarów, my natomiastpokazujemy z punktu widzenia teorii, »e istotnie mamy tu do czynienia z efektemKondo a nie - sygnaªami innego rodzaju.

8.1. Wst¦p - efekt Kondo i ferromagnetyzm

Przyjmuje si¦, »e efekt Kondo i ferromagnetyzm z reguªy wspóªzawodnicz¡ ze so-b¡. W eksperymentach z makroskopowymi magnetycznymi zª¡czami tunelowymi, wktórych do czynienia mamy ze skupiskami metali ferromagnetycznych w postaci na-nokropek ferromagnetyka, a» dot¡d nie udaªo si¦ zaobserwowa¢ anomalii w zerowymnapi¦ciu (ZBA) wynikaj¡cej z efektu Kondo [89, 90, 91]. Pojawiªo si¦ wi¦c pytanie:czy anomali¦ w zerowym napi¦ciu w ogóle da si¦ zaobserwowa¢ w MTJ? Ponadto wwypadku umieszczenia ferromagnetycznych kropek kwantowych o rozmiarach rz¦du na-nometrów pomi¦dzy barierami tunelowymi, mo»na byªo przypuszcza¢, »e efekt Kondob¦dzie miaª odmienn¡ charakterystyk¦ ni» w wypadku ukªadów, które udaªo si¦ uzy-ska¢ dotychczas [92, 93, 94, 95, 96]. Charakterystyka ta mogªaby zale»e¢ - przykªadowo- od dystrybucji rozmiarów nanokropek, ich rozmieszczenia, mo»liwych oddziaªywa«magnetycznych z innymi kropkami (a zarazem z elektrodami ferromagnetycznymi).

Eksperyment, o którym mowa tym rozdziale, pokazuje, »e w planarnych zª¡-czach tunelowych z kropkami metalicznego CoFe(B), które napylono wewn¡trzwysoce-uporz¡dkowanej warstwy tunelowej MgO, wykazuje ZBA w kilku postaciach.Zaliczaj¡ si¦ do nich: pik pojedynczy w antyrównolegªej (AP - antiparallel) kongu-racji magnetyzacji ferromagnetycznych elektrod oraz pik podwójny (rozszczepiony wokolicach Vsd = 0) dla konguracji równolegªej (P - parallel). Ponadto - w zale»no±ciod wªasno±ci magnetycznych nanokropek - pojawiaj¡ si¦ efekty, b¦d¡ce superpozycj¡wspomnianych. Pokazujemy, »e efekty te mo»na dobrze wytªumaczy¢ za pomoc¡ zykiefektu Kondo, wª¡czaj¡c w to zale»no±¢ obserwowanych efektów od pola magnetycznegoi temperatury.

89

8.2. Model teoretyczny i równania

Ukªad skªada si¦ z wielu kropek kwantowych, a rezultaty eksperymentu s¡ super-pozycj¡ efektów przepªywu pr¡du elektrycznego przez wiele kropek naraz. Zakªada si¦jednak, »e ukªad da si¦ zrozumie¢ jako±ciowo przy pomocy hamiltonianiu dla poje-dynczej kropki kwantowej w modelu Andersona. Cz¦±¢ nanokropek oddziaªuje ze sob¡magnetycznie, przykrywaj¡c efekt Kondo w wyniku tych oddziaªywa«, ale w cz¦±ci znich, dla odpowiednio przygotowanej próbki, da si¦ zaobserwowa¢ efekt Kondo i tostatystycznie rzecz bior¡c przekªada si¦ na wyra¹nie widoczn¡ anomali¦ w zerowymnapi¦ciu. Z uwagi na to, »e kropki ferromagnetyka umieszczone w osnowie z MgOs¡ niewielkich rozmiarów [rys. 7.3(a),(b)], dominuje energia oddziaªywania elektrosta-tycznego i mo»na przybli»y¢ ukªad kropk¡ z pojedynczym poziomem elektronowym ε0σ(ε0↑−ε0↓ = gµB). Jest on sprz¦»ony do elektrod ferromagnetycznych, gdzie hamiltonianprzyjmuje posta¢ jak we wzorze (4.19):

H =∑rkσ

εrkσc†rkσcrkσ +

∑σ

εσd†σdσ + Un↑n↓ +

∑rkσσ′

(Vrkσσ′d†σcrkσ′ + h.c.) . (8.1)

W zale»no±ci od tego, jak przygotowano próbk¦ eksperymentaln¡, efekt Kondo mo»eby¢ mniej lub bardziej widoczny. Oddziaªywania wymienne kropek mi¦dzy sob¡ i zelektrodami mog¡ oddala¢ zachowanie ukªadu od idealnego modelu Andersona, jednakdla próbki o maªej g¦sto±ci kropek - ze sªabymi oddziaªywaniami z innymi kropkami -(rys. 8.3) uzyskuje si¦ znaczne podobie«stwo jako±ciowe do tego modelu.

Ferromagnetyzm elektrod uwzgl¦dniony jest poprzez przyj¦cie ró»nych co do war-to±ci ale proporcjonalnych do siebie g¦sto±ci stanów dla przeciwnych kierunków spi-nów w elektrodach ρr↑ 6= ρr↓. Pozwala to zastosowa¢ wzór na pr¡d (4.21). We wzorzetym g¦sto±ci stanów zawarte s¡ w funkcjach energii sprz¦»e«, które speªniaj¡ warunekΓRσ(ω) = λσΓLσ(ω), gdzie λσ jest staª¡ proporcjonalno±ci.

Wyprowadzamy wzór na funkcj¦ Greena, aby otrzyma¢ obsadzenie kropki i za [97]przyjmujemy szereg dalszych zaªo»e«. Po pierwsze, z uwagi na zaªo»enie o kolinearnychmagnetyzacjach elektrod i wysokim uporz¡dkowaniu barier tunelowych, które zapo-biega obrotom spinów w czasie tunelowania, pozadiagonalne warto±ci funkcji Greenaprzyjmujemy za równe zeru. Dalej, obcinamy liczenie równa« ruchu na funkcjach dwu-cz¡stkowych Γ (wzory 4.37), zakªadaj¡c przybli»enie, w którym znikaj¡ takie iloczynydwóch par operatorów (dwa kreacji i dwa anihilacji) na kropce i w elektrodach, wktórych pojawiaj¡ si¦ przeciwne spiny:

−2πi

h

⟨Tcrkσ (t) c†r′k′σ (t) dσ (t) d†σ (0)

⟩= 0 ,

−2πi

h

⟨Tcrkσ (t) d†σ (t) cr′k′σ (t) d†σ (0)

⟩= 0 ,

−2πi

h

⟨Tc†rkσ (t) cr′k′σ (t) dσ (t) d†σ (0)

⟩= 0 ,

−2πi

h

⟨Tcrkσ (t) d†σ (t) cr′k′σ (t) d†σ (0)

⟩= 0 .

(8.2)

90

W ko«cu zakªada si¦, »e iloczyn operatorów kropki, w których spiny s¡ jednakowe,zast¡pi¢ mo»na funkcj¡ Greena, a iloczyn operatorów w elektrodach - funkcj¡ Fermiego,traktuj¡c je jako niezale»ne od siebie:

−2πi

h

⟨Tc†rkσ (t) dσ (t) cr′k′σ (t) d†σ (0)

⟩⇒ −δrkr′k′f (εr′k′σ) Gσσ (ω) , (8.3)

−2πi

h

⟨Tcrkσ (t) c†r′k′σ (t) dσ (t) d†σ (0)

⟩⇒ δrkr′k′ (1− f (εr′k′σ)) Gσσ (ω) . (8.4)

Tak przyj¦te zaªo»enia prowadz¡ do nast¦puj¡cego wyniku na funkcj¦ Greena opó¹nion¡(retarded), rozbit¡ na skªadniki dla elektronu oraz dziury:

Grσσ (ω) = CEσ (ω) (1− 〈nσ〉) + CHσ (ω) 〈nσ〉 , (8.5)

gdzie mianowniki powy»szych skªadników dla elektronu i dla dziury o spinie σ, odpo-wiednio CEσ (ω) oraz CHσ (ω) zdeniowane s¡ wzorami:

C−1Eσ (ω) = (ω − εσ − Σ0σ) +

UΣ1σ

(ω − εσ − U − Σ2σ − Σ0σ),

C−1Hσ (ω) = (ω − εσ − U − Σ0σ)− U (Σ2σ − Σ1σ)

(ω − εσ − Σ2σ − Σ0σ).

(8.6)

Energie wªasne (self energy) wyst¦puj¡ce we wzorach (8.6) zdeniowano jako:

Σ0σ =∑rk

Z0,rkσ (ω) ,

Σ1σ =∑rk

Zrkσ (ω) frσ (εrkσ) ,

Σ2σ =∑rk

Zrkσ (ω) ,

(8.7)

gdzie

Z0,rkσ (ω) =V ∗rkσσVrkσσ

(ω − εrkσ + is),

Zrkσ (ω) =V ∗rkσσVrkσσ

εrkσ + ω − εσ − εσ − U + i~/(2τσ)+

+V ∗rkσσVrkσσ

ω − εrkσ + εσ − εσ + i~/(2τσ),

(8.8)

gdzie s jest niesko«czenie maª¡, a τσ - czasem relaksacji danym przez [98],

1

τσ=

1

h

∑r,r′=L,R

σ′

ΓrσΓr′σ′θ(µr′ − µr + εσ − εσ′)× µr′ − µr + εσ − εσ′

(µr − εσ)(µr′ − εσ′). (8.9)

91

W wyniku oddziaªywa« kropki z ferromagnetycznymi elektrodami, jej poziomy spi-nowe ulegaj¡ renormalizacji w sposób zale»ny od spinu, co mo»e prowadzi¢ do rozsz-czepienia spinowego. Prosta technika obliczenia funkcji Greena metod¡ równa« ruchui ucinania oblicze« na wybranym stopniu nie daje jednak informacji o rozszczepieniupoziomów spinowych w wyniku oddziaªywania wymiennego. Aby je uwzgl¦dni¢ w spo-sób jako±ciowy, korzystamy z metody opisanej w [99], stosowanej tak»e z powodzeniemw innych pracach, na przykªad [100, 101, 102]. Wykonujemy obliczenia samozgodne,przy zaªo»eniu, »e cz¦±¢ rzeczywista mianownika funkcji Greena dla elektronu powinnaznika¢ dla zrenormalizowanych poªo»e« poziomów. Je±li oddziaªywanie Kulombowskiejest silne, U Γ, |εσ|, co jest dobrym przybli»eniem w wypadku nanocz¡stek metalicz-nych o ±rednicach rz¦du kilku nm, wówczas we wzorze na funkcj¦ Greena zaniedbujemyskªadnik dla dziury,1 co prowadzi do

Grσσ (ω) ≈ 1− 〈nσ〉

ω − εσ − Σ0σ (ω)− Σ1σ (ω). (8.10)

Bior¡c powy»sze pod uwag¦, dostajemy równanie samozgodne na zrenormalizowanepoªo»enia poziomów:

εσ = εσ + Re[Σ0σ (εσ) + Σ1σ (εσ,∆ε)

]. (8.11)

W celu uwzgl¦dnienia renormalizacji w wyra»eniu na Zrkσ (ω) zast¦pujemy poªo»eniapoziomów εσ wersjami zrenormalizowanymi εσ,

Zrkσ (ω) =V ∗rkσσVrkσσ

εrkσ + ω − εσ − εσ − U + i~/(2τσ)+

+V ∗rkσσVrkσσ

ω − εrkσ + εσ − εσ + i~/(2τσ).

(8.12)

Nast¦pnie wstawiamy Zrkσ (ω) do wyra»enia na Σ1σ otrzymuj¡c:

Σ1σ =∑rk

Zrkσ (ω) frσ (εrkσ) . (8.13)

Ostatecznie mo»na przyj¡¢ wzór (8.10), gdzie Σ1σ zast¡piono przez Σ1σ (w ten sposóbtylko w tej wielko±ci pozostawiamy zale»no±¢ od U):

Grσσ (ω) ≈ 1− 〈nσ〉

ω − εσ − Σ0σ (ω)− Σ1σ (ω). (8.14)

Obsadzenie kropki kwantowej otrzyma¢ mo»na z mniejszo±ciowej funkcji Gre-ena kropki (dla operatorów kreacji i anihilacji elektronu na kropce: G<

σσ′(t, t′) =

1 Wyniki takiego podej±cia dobrze zgadzaj¡ si¦ z kalkulacjami otrzymanymi metod¡ NRG, je±lichodzi o poªo»enia maksimów pików w g¦sto±ci spektralnej [100, 101].

92

−i~

⟨dσ(t)d†σ′(t′)

⟩), któr¡ w sytuacji równowagowej mo»na ªatwo wyrazi¢ przez funkcj¦

retarded [mo»na porówna¢ ze wzorem na g¦sto±¢ spektraln¡ (4.23)]:

〈nσ〉 = − i

2π

∫G<σσ (ω) dω =

= − i

2π

∫ifσ (ω) Aσσ (ω) dω =

= − i

2π

∫ifσ (ω)

[Grσσ(ω)− Ga

σσ(ω)]dω =

=1

π

∫fσ (ω) Im

[Grσσ (ω)

]dω . (8.15)

W powy»szej relacji zastosowano transformat¦ Fouriera do dziedziny energii ω, zakªa-daj¡c, »e ukªad poddany zaburzeniu osi¡ga nierównowagowy stan stacjonarny i niezale»y od czasu, G<

σσ′(t, t′) = G<σσ′(t). Funkcja Fermiego dana jest w postaci wa»onej

po elektrodach - pseudoequilibrium" [97]

fσ (ω) =ΓLσ (ω) fLσ (ω) + ΓRσ (ω) fRσ (ω)

ΓLσ (ω) + ΓRσ (ω), (8.16)

gdzie frσ(ω) = 1/(1 + exp[β(ω − µrσ)]) jest funkcj¡ Fermiego dla elektrody r ispinu σ. Dla ukªadu nierównowagowego wyra»enie (8.15), które zawiera twierdzenieuktuacyjno-dysypacyjne, jest prawdziwe tylko wówczas, gdy do czynienia mamy zukªadem bez oddziaªywania. W przeciwnym wypadku, w celu uzyskania formalniepoprawniejszych wyników, rozwa»y¢ nale»y u»ycie podej±cia analitycznej kontynuacjiwyra»e« na mniejszo±ciow¡ funkcj¦ Greena. Jednak w naszych obliczeniach stosuje-my powy»szy wzór jako przybli»enie równie» w wypadku sko«czonego oddziaªywaniakulombowskiego, aby dosta¢ zamkni¦ty ukªad równa« na funkcje Greena.

Nale»y zwróci¢ uwag¦, »e we wzorze (8.14) wyst¦puje obsadzenie kropki spinemσ, co z uwagi na równanie (8.15) pozwala zamkn¡¢ ukªad równa« i przy przy przyj¦-tych zaªo»eniach o znikaniu pozadiagonalnych warto±ci funkcji Greena pozwala obliczy¢Grσσ (ω) i w ko«cu - obsadzenie

〈nσ〉 =IEσ − IEσIEσ1− IEσIEσ

. (8.17)

W powy»szym wzorze wprowadzono oznaczenie caªek IEσ, które z uwagi na wzór (8.15)przyjmuj¡ posta¢

IEσ = − 1

π

∫fσ (ω) Im

[Grσσ (ω)

]dω . (8.18)

93

Rysunek 8.1: Zale»no±¢ oporno±ci staªopr¡dowej od temperatury i od napi¦cia transportowego dlakonguracji równolegªej P (a) i antyrównolegªej AP (b) magnetyzacji elektrod w MTJ ze struktur¡CoFe/24 Å MgO/5 Å CoFe/24 Å MgO/CoFe. (c) TMR dla tego samego zª¡cza. Pole magnetyczneo warto±ciach 10 kOe i -0.5 kOe przyªo»one byªo do zª¡cza, aby ustawi¢ jego stan magnetyczny wkonguracjach - odpowiednio - P i AP.

8.3. Wyniki eksperymentalne

8.3.1. Pole wymienne i struktura rozszczepionego piku

Zaprezentowane na rys. 8.1 wyniki przedstawiaj¡ kolejno: opór staªopr¡dowy wkonguracji równolegªej (P) elektrod ferromagnetycznych, konguracji antyrównole-gªej (AP) oraz magnetorezystancj¦ TMR (wzór 2.3) w funkcji napi¦cia transportowegoi temperatury. Jak wida¢ na rys. 8.1(c), TMR jest osªabiony dla Vsd = 0, co jak da-lej dowodzimy, wynika z silnego sprz¦»enia kropek kwantowych z ferromagnetycznymielektrodami i z efektu Kondo.

W innych typowych eksperymentach z MTJ w obecno±ci zwykªych elektrod meta-licznych [103, 104, 105], pik w przewodnictwie, obserwowano w pobli»u Vsd = 0, gdytymczasem w opisywanych eksperymentach dla elektrod ferromagnetycznych w niskichtemperaturach (dla okoªo T = 0.25 K), na wykresie przewodnictwa obserwujemy pikpodwójny, jak na rys. 8.2(a). Mimo i» mo»na byªoby si¦ spodziewa¢, »e ferromagne-tyzm zniszczy albo osªabi efekty tunelowania typu Kondo [99, 100], dla niskich na-pi¦¢ i temperatur pojawia si¦ struktura podwójnego piku i w efekcie osªabienie TMR.Efekty takie s¡ bardzo podobne do obserwowanych wcze±niej efektów rezonansowychKondo, które pojawiaj¡ si¦ w molekuªach C60 jak i w nanorurkach w¦glowych oraz wpóªprzewodnikowych kropkach kwantowych, które umieszczono pomi¦dzy elektrodamiferromagnetycznymi [92, 93, 94].

Oszacowania z uwzgl¦dnieniem czynnika rozszczepienia magnetycznego g ≈ 2, wska-zuj¡, »e pole magnetyczne prowadz¡ce do rozszczepienia pików ∆Vsd = 3 mV, musiaªobymie¢ warto±¢ okoªo 14 T. Mo»liw¡ interpretacj¡ jest wi¦c, »e rozszczepienie to mogªozosta¢ spowodowane przez oddziaªywanie wymienne pomi¦dzy kropk¡ i elektrodamiferromagnetycznymi, co mo»na byªo ju» zaobserwowa¢ w eksperymentach z pojedyn-czymi kropkami [92, 93, 106].

Oprócz generowania spinowo-spolaryzowanego pr¡du, spolaryzowane elektrody ma-j¡ bowiem dodatkowy wpªyw na poªo»enia poziomów elektronowych na kropce kwanto-wej, z któr¡ s¡ sprz¦»one, poprzez wielociaªowe kwantowe uktuacje ªadunku tworz¡ce

94

Rysunek 8.2: Zale»no±¢ przewodnictwa od napi¦cia transportowego dla kilku warto±ci pola magne-tycznego w T = 0.25 K zª¡cza skªadaj¡cego si¦ z CoFe/26 Å MgO/5 Å CoFe/26 Å MgO/CoFe dlaszerokiego (a) i w¡skiego (b) zakresu pomiarowego.

95

Rysunek 8.3: (a) Zale»no±¢ przewodnictwa od napi¦cia transportowego Vsd w T = 2.6 K w ró»nychpolach magnetycznych dla MTJ zªo»onego z CoFe/28 Å MgO/5 Å CoFeB/28 Å MgO/CoFe dlakonguracji P (B = 4553, 1920, 1008 i -4988 Oe) i AP (B = −101, -500 i -1033 Oe). (b) Dopasowanieteoretyczne do (a) przy u»yciu równa« ruchu i uwzgl¦dnieniu symetrycznego sprz¦»enia do lewej iprawej elektrody ΓL = ΓR. Parametr sprz¦»enia z ferromagnetycznymi elektrodami Γ = 3 meV,poziom kropki ε0 = −10 meV (wzgl¦dem poziomu Fermiego), U=100 meV.

96

Rysunek 8.4: Zale»no±¢ od napi¦cia w T = 0.25 K przewodnictwa w ró»nych polach magnetycznychzª¡cza MTJ bez warstwy nanokropek (a) i dla MTJ skªadaj¡cego si¦ z CoFe/24 Å MgO/5 Å CoFe/24Å MgO/CoFe.

97

Rysunek 8.5: Zale»no±¢ od napi¦cia w T = 0.25 K przewodnictwa zª¡cza MTJ skªadaj¡cego si¦ zCoFe/24 Å MgO/5 Å CoFe/24 Å MgO/CoFe po odj¦ciu liniowego tªa dopasowanego w zakresie od 5do 9 mV dla 0 T [rys. 8.4(b)].

Rysunek 8.6: Zale»no±¢ przewodnictwa od napi¦cia dla MTJ w postaci CoFe/28 Å MgO/13 ÅCoFe/28 Å Mgo/CoFe. Nie da si¦ zaobserwowa¢ ZBA, gdy» jak podejrzewamy, oddziaªywania ferro-magnetyczne w grubej warstwie nanokropek niszcz¡ efekt Kondo.

98

tzw. pole wymiany. Pole wymiany, b¦d¡ce wynikiem sprz¦»enia ze spinowo spolaryzowa-nymi elektrodami, odpowiada za zale»n¡ od spinu renormalizacj¦ poziomów spinowychna kropce ([99], [100], [101]). Przy braku zewn¦trznego pola magnetycznego, B = 0,zniesiona zostaje degeneracja, ε↑ 6= ε↓, poziomów spinowych o przeciwnych znakach iobserwuje si¦ rozszczepienie poziomów ∆ε ≡ δε↑ − δε↓ w postaci rozszczepienia liniiprzewodnictwa podobne do tego, które mo»na wywoªa¢ wystarczaj¡co silnym polemmagnetycznym, co mo»na wyrazi¢ wzorem, który wynika z przeksztaªcenia wzoru 8.11(δεσ = εσ − εσ) i zamiany sumowa« na caªkowanie:

δεσ ≈ −1

πP

∞∫−∞

dω

[ΓLσ(ω) + ΓRσ(ω)] [1− f (ω)]

ω − εσ+ (8.19)

+[ΓLσ(ω) + ΓRσ(ω)] f (ω)

εσ + U − ω

,

gdzie P oznacza warto±¢ gªówn¡ caªki. Pole wymiany b¦dzie ró»nie wpªywaªo na re-normalizacj¦ poªo»e« poziomów w zale»no±ci od konguracji magnetyzacji elektrod. Wkonguracji P oddziaªywanie wymienne poziomu spinowego z obiema elektrodami po-woduje jego przesuni¦cie, inne ni» dla przeciwnego spinu. W efekcie ∆ε 6= 0 i nast¦pujerozszczepienie piku Kondo [99]. W konguracji AP, oddziaªywania wymienne elektrodz poziomem spinowym, znosz¡ si¦ (przynajmniej cz¦±ciowo) i dla próbki, w którejwyst¦puje wysoka symetria sprz¦»e«, poziom ten przypada blisko swego normalnegopoªo»enia (bez elektrod ferromagnetycznych). Dlatego pik Kondo, dla konguracji APprzypada blisko Vsd = 0, a w konguracji P rozszczepia si¦ na dwa piki po obu stronachtej warto±ci, jak to pokazuje rysunek 8.3(a).

Nale»y zauwa»y¢, »e dla próbek wykazuj¡cych struktur¦ piku podwójnego, grubo±¢nominalna warstwy kropek CoFe wynosiªa i = 5 Å, a grubo±¢ bariery tunelowej MgOwynosiªa t = 26 Å. Dla próbek z grubo±ci¡ bariery t = 24 Å, struktura byªa sªabowidoczna, z uwagi na szybki wzrost przewodnictwa wraz ze wzrostem napi¦cia powy»ej|Vsd| > 1.5 mV [rys. 8.4(b)]. Po odj¦ciu liniowego tªa dopasowanego dla zakresu od 5 do 9mV, zmiana przewodnictwa (∆G) wykazuje struktur¦ piku podwójnego, jak pokazanona rysunku 8.5. Je±li grubo±¢ warstwy kropek byªa za du»a (dla próbki i = 13 Å,t = 28 Å), wówczas równie» nie obserwowano struktury piku podwójnego [rys. 8.6], cowynikaªo zapewne z silnych oddziaªywa« ferromagnetycznych mi¦dzy kropkami, któreniszczyªy efekt Kondo.

Próbka z magnetycznymi nanokropkami rozrzedzonymi niemagnetycznym mate-riaªem (Co60Fe25B15), jak to pokazano na rys. 8.3 ukazuje szeroki pik w przewodnictwieobserwowany dla zerowego napi¦cia w obu konguracjach elektrod - P i AP. Jednak»ew konguracji P dostrzec mo»na rozszczepienie piku. Separacja jego lewej i prawejcz¦±ci na skali napi¦cia ∆Vsd = 10 mV odpowiada warto±ci pola magnetycznego ponad50 T dla g ≈ 2. Oprócz tego jest mo»liwe, »e do rozszczepienia poziomów spinowychkropek mog¡ dawa¢ wkªad oddziaªywania magnetyczne w samej warstwie nanoziarenCoFe. Jednak fakt zanikania rozszczepienia piku w konguracji AP wskazuje, »e roz-szczepienia poziomów spinowych pochodzi w znacz¡cym stopniu od oddziaªywania zferromagnetycznymi elektrodami. Przy u»yciu techniki równa« ruchu, jak poprzednio,z oddziaªywaniem kulombowskim U = 100 meV, P = 0.5, Γ = 10 meV oraz ε0 = −4Γ

99

uzyskano jako±ciow¡ zgodno±¢ zachowania modelu z wynikami eksperymentalnymi, cowida¢ na rysunku 8.3(b). Jednak zmierzona szeroko±¢ piku dla zerowego napi¦cia wkonguracji AP jest znacznie wi¦ksza ni» warto±¢ obliczona. T¦ rozbie»no±¢ szeroko-±ci przypisuje si¦ niecaªkowitej kompensacji pól wymiennych, która mo»e wynika¢ zniesymetrycznego sprz¦»enia z lew¡ i praw¡ elektrod¡ (ΓL 6= ΓR). Jest to sytuacjaprawdopodobna, poniewa» bardzo trudno uzyska¢ dwie identyczne warstwy barier tu-nelowych i powierzchni mi¦dzy nimi a elementami magnetycznymi. Mo»emy oszacowa¢wielko±¢ tego rozszczepienia jako e∆Vsd = 2a

∑r=L,R PrΓr, gdzie a jest staª¡ rz¦du

jedno±ci, której wielko±¢ i znak zale»¡ od energii ªadowania i szczegóªów struktury pa-smowej [63, 99]. W konguracji AP e∆VAP = 2aP (ΓL − ΓR), jako »e PL = −PR = P .Dlatego ∆VAP = 0 tylko wtedy, gdy ΓL = ΓR. Poniewa» w naszym ukªadzie ΓL 6= ΓR,kompensacja jest niecaªkowita, z czego wynika znaczna szeroko±¢ piku przewodnictwana rys. 8.3.

8.3.2. Zale»no±¢ temperaturowa przewodnictwa

Zgodnie z teori¡ efektu Kondo, anomalia dla zerowego napi¦cia powinna zanika¢wraz ze wzrostem temperatury powy»ej temperatury Kondo TK. Zale»no±¢ t¦ mo»nabyªo zaobserwowa¢ w rzeczonym eksperymencie: struktura podwójnego piku w prze-wodnictwie stopniowo ewoluuje do piku z maªym rozszczepieniem i ZBA caªkowicieznika powy»ej T = 15 K, jak pokazano na rys. 8.7(a). St¡d wniosek, »e dla tej próbkiTK ≈ 15 K.

Dla porównania pokazujemy wykresy dI/dVsd na rysunku 8.7(b), które obliczonoprzy u»yciu standardowej techniki równa« ruchu EOM dla funkcji Greena, jak opisanow rozdziale 8.2 przy u»yciu wzorów (4.21), (4.22), (8.14) oraz (8.17). Wykresy teoretycz-ne dopasowano do rys. 8.7(a) z uwzgl¦dnieniem tªa w postaci paraboli, której parametryodczytano z rys. 8.8(a). Przyj¦to tu warto±ci spinowej polaryzacji PL = PR = 0.5, odno-sz¡ce si¦ do kontaktów CoFe z barier¡ MgO dla lewej i prawej elektrody [54]. Te warto±cipolaryzacji s¡ mo»liwe dla MTJ z ferromagnetycznymi elektrodami opartymi o MgOnapylanymi w temperaturze pokojowej i nie poddanych dodatkowej obróbce termicz-nej (wy»arzanie). Na rysunku 8.8(a) GB oznacza staªe tªo odczytane dla Vsd = 0 mV.Wzrost przewodnictwa ∆G obliczony jest jako ró»nica ∆G = GK −GB. Zale»no±ci GB

i ∆G od temperatury pokazano na wykresach - odpowiednio 8.9(a) i 8.9(b). Zale»no±¢∆G(T ) jest w zgodzie z teori¡ [107].

Dla próbki z rysunku 8.7(a) o grubo±ci nominalnej nanokropek i = 5 Å ob-serwuje si¦ plateau w przewodnictwie poni»ej 2 K [rysunek 8.9(b)]. Dla 8 K wy-st¦puje pik, a powy»ej tej warto±ci temperatury nast¦puje spadek ∆G(T ). W wy-padku próbek, które nie wykazywaªy rozszczepienia spowodowanego oddziaªywaniemwymiennym, zale»no±¢ temperaturow¡ piku przewodnictwa dopasowa¢ mo»na empi-ryczn¡ formuª¡ Goldhabera-Gordona [19], ∆G(T ) = G0(T ′K)2/[T 2 + (T ′K)2]s, gdzieT ′K = TK/

√21/s − 1, TK jest temperatur¡ Kondo, a s jest parametrem dopasowania.

Dla i = 2 Å, w wypadku stanu AP, TK = 70.8 K (s = 4.39) jak pokazano na rysun-ku 8.8(b). Bardzo dobre dopasowanie przy pomocy równania empirycznego, stanowimocn¡ przesªank¦ »e obserwowana ZBA to w istocie pik Kondo.

100

Rysunek 8.7: (a) Zale»no±¢ przewodnictwa w zerowym polu magnetycznym od napi¦cia transpor-towego dla zª¡cza skªadaj¡cego si¦ z CoFe/26 Å MgO/5 Å CoFe/26 Å MgO/CoFe (jak na wykresach8.2(a),(b)) dla kilku warto±ci temperatury . (b) Dopasowania teoretyczne do rys. (a) z u»yciem tech-niki równa« ruchu (dodano oset - przesuni¦cie wykresów). Ksztaªt krzywych sªabo zale»aª od U (wzakresie zmienno±ci U nawet o rz¡d wielko±ci).

101

Rysunek 8.8: (a) Sposób obliczania GK i GB z rysunków 8.9(a),(b), czyli dla zª¡cza skªadaj¡cegosi¦ z CoFe/26 Å MgO/5 Å CoFe/26 Å MgO/CoFe. Na wykresie (b) pokazano, jak zachowywaªo si¦∆G wraz ze zmianami T dla i = 2 Å.

102

Rysunek 8.9: Wykresy dla danych z rysunku 8.7(a), czyli dla zª¡cza skªadaj¡cego si¦ z CoFe/26 ÅMgO/5 Å CoFe/26 Å MgO/CoFe. (a) Zale»no±¢ GB od temperatury.(b) Zale»no±¢ temperaturowawzrostu przewodnictwa liniowego (∆G). Sposób uzyskania GB oraz GK pokazujemy na wykresach8.8.

103

8.3.3. Wpªyw pola magnetycznego

Zale»no±¢ przewodnictwa od napi¦cia transportowego dla konwencjonalnych MTJbez nanokropek nie ukazuje »adnych znacz¡cych zmian w wyniku przyªo»enia pola ma-gnetycznego, je±li konguracja zª¡czy pozostaje w tym samym stanie (równolegªym), copokazano na rys. 8.4(a). Sytuacja taka ma miejsce w zakresie pól od 2 T do 8 T. Nale»yzwróci¢ uwag¦, »e istotna zmiana przewodnictwa - gdy pole zmienia si¦ od B = 0 Tdo B = 2 T - wynika tu ze zmiany konguracji z AP na P (zwykªy efekt TMR). Sytu-acja przedstawia si¦ zgoªa inaczej w wypadku MTJ z nanokropkami CoFe w barierzetunelowej. Widzimy wówczas, »e minimum w przewodnictwie poszerza si¦ o 2gµBB zewzrostem pola B, przy zaªo»eniu, »e wspóªczynnik rozszczepienia spektroskopowegog ≈ 2. Poszerzenie takie, jak pokazuj¡ wykresy 8.2(b) i 8.10(a) wyra¹nie wskazuje, »eminimum w przewodnictwie zwi¡zane jest ze swobodnym spinem.

Aby ten efekt uwzgl¦dni¢, wprowadzamy model, który bierze pod uwag¦ nakªa-danie si¦ procesu tunelowania typu Kondo dla silnie sprz¦»onych kropek (który masªab¡ zale»no±¢ od pola magnetycznego), oraz procesu kotunelowania dla kropek sªa-biej sprz¦»onych (które wykazuj¡ silniejsz¡ zale»no±¢ od pola). Poszerzenie minimumw przewodnictwie modelujemy procesem tunelowania drugiego rz¦du przez pojedyncz¡kropk¦ kwantow¡ sprz¦»on¡ do elektrod ferromagnetycznych (kotunelowanie, zgodnie zrównaniami w sekcji teoretycznej 4.4 oraz prac¡ [79]). Do obliczonej przewodno±ci do-dano liniowe tªo, co jest dobrym przybli»eniem dla maªych napi¦¢ transportowych [108].Wraz ze wzrostem pola magnetycznego minimum ulega poszerzeniu o warto±¢ gµBB.Odpowiada to sytuacjom, w których do przewodnictwa wkªad zaczynaj¡ wnosi¢ procesynieelastyczne (spin-ip). Dzieje si¦ tak, gdy |eVsd| > |∆ε|, gdzie ∆ε = gµB(B + Bres),gdzie Bres to staªe pole magnetyczne obecne w ukªadzie. Najlepsze dopasowanie doeksperymentu dla tak okre±lonego modelu uzyskano dla Bres = 0.35 T. Oprócz tegouwzgl¦dniono siln¡ relaksacj¦ spin-ip na kropce (jak w rozdziale 6). Dopasowaniaz rys. 8.10(b) w oparciu o tak okre±lony model s¡ w dobrej zgodno±ci z wynikamieksperymentalnymi na rys. 8.10(a).

8.3.4. Wpªyw grubo±ci barier na rozszczepienie piku

Znacz¡cy wpªyw na wªasno±ci magneto-transportowe naszych MTJ miaªy grubo±cix barier tunelowych wykonanych z MgO. Wpªyw ten unaocznia rys. 8.11. Rozszczepie-nie ZBA w przewodnictwie byªo wyra¹ne, kiedy grubo±¢ bariera byªa relatywnie niska(x = 28 Å) na rys. 8.11(a). W wypadku grubo±ci x = 32 Å na rys. 8.11(b), amplitudaZBA byªa bardzo niewielka z powodu niskiej warto±ci temperatury Kondo TK, prowa-dz¡c do pªaskiej zale»no±ci dI/dVsd w pobli»u zerowego napi¦cia transportowego. Gdygrubo±¢ bariery wynosiªa x = 36 Å, anomalia w zerowym napi¦ciu znikaªa caªkowi-cie, co wida¢ na 8.11(c). Dane to pokazuj¡, »e zarówno rozszczepienie piku jak i jegoamplituda silnie zale»¡ (poprzez warto±¢ temperatury Kondo TK) od energii sprz¦»e«mi¦dzy stanami zlokalizowanymi i elektrodami.

104

Rysunek 8.10: (a) Zale»no±¢ przewodnictwa od napi¦cia transportowego w temperaturze T = 0.25K w ró»nych polach magnetycznych zª¡cza MTJ skªadaj¡cego si¦ z CoFe/24 Å MgO/5 Å CoFe/24 ÅMgO/CoFe dla w¡skiego zakresu napi¦cia transportowego [wyci¦tego z wykresu 8.4(b)]. (b) Dopaso-wanie teoretyczne do (a) z u»yciem torii perturbacyjnej drugiego rz¦du (kotunelowanie).

105

Rysunek 8.11: Przewodnictwo ró»niczkowe w funkcji napi¦cia transportowego dla ró»nych grubo±cibarier wykonanych z MgO w temperaturze T = 2.6 K dla konguracji równolegªej (P) kierunkówmagnetyzacji elektrod. Zª¡cza miaªy posta¢ 50 Ta / 250 Ir22Mn78/3 Co49Fe21B30/37 Co70Fe30/8Mg/25 MgO/5 Co70Fe30/8 Mg/x MgO/70 Co70Fe30/150 Ir22Mn78/50 Ta (grubo±ci podane w Å). Dozª¡cza przyªo»ono pole magnetyczne 10 000 Oe, aby ustawi¢ konguracje magnetyzacji elektrod wstanie równolegªym (P).

8.4. Omówienie wyników i podsumowanie

W eksperymencie nie mo»na byªo zaobserwowa¢ rombów wynikaj¡cych z przekra-czania blokady kulombowskiej (CB). Po pierwsze, jak to wyra¹nie wida¢ na zdj¦ciachTEM (rys. 7.3), wytwarzane ukªady skªadaªy si¦ z nanokropek, których rozmiary pod-legaªy pewnej dystrybucji. Z tego powodu energie ªadowania kropek ró»niªy si¦ mi¦-dzy sob¡ i st¡d charakterystyki transportowe ulegaªy rozmyciu. Po drugie, co bardziejistotne, z reguªy romby obserwuje si¦ w eksperymentach Kondo z tunelowaniem przezpojedyncze kropki kwantowe, takie jak sztuczne atomy GaAs albo zª¡cza typu break(powstaj¡ce po zªamaniu cienkiego przewodnika) z pojedynczymi kropkami z molekuª,gdzie mo»liwe jest u»ycie potencjaªu bramki Vg.

Nasze ukªady to jednak magnetyczne zª¡cza tunelowe bez bramek, poprzez któ-re mogliby±my przykªada¢ napi¦cie reguluj¡ce struktur¦ poziomów energetycznych wkropkach, a ponadto energie ªadowania dla typowych planarnych zª¡czy tunelowychz kropkami s¡ bardzo wysokie. W prawie wszystkich eksperymentach tego typu, abydoprowadzi¢ poziomy elektronowe kropek do rezonansu z poziomami Fermiego w elek-trodach, dla obserwacji rombów kulombowskich wymagane byªo du»e napi¦cie bramki.Równie» w eksperymentach z niemagnetycznymi zª¡czami tunelowymi, gdzie badanoanomali¦ dla zerowego napi¦cia wynikaj¡c¡ z efektu Kondo [104, 105, 103] nie ob-serwowano rombów. Jednak wyniki zaprezentowane we wszystkich tych pracach byªyuznawane za dowody efektu Kondo, nawet pomimo braku widocznych rombów ku-lombowskich. Nale»y jeszcze doda¢, »e rombów nie zaobserwowano tak»e w niedawnejpracy H. Sukegawy et al. [90], w której dyskutowano tunelowanie przez nanokropki wzakresie CB i w której wyniki s¡ podobne do naszych, dla nanocz¡stek o tym samymzakresie rozmiarów.

Istnieje kilka wa»nych powodów, dla których wielko±¢ efektu, który wi¡»emy z tune-lowaniem Kondo jest znacznie mniejsza ni» w zakresie unitarnym (kwant przewodnic-

106

twa), poza tym, »e samo rozszczepienie znacznie obni»a amplitud¦ piku przewodnictwa.Pomimo, »e nominalne grubo±ci warstw obu barier tunelowych miaªy by¢ z zaªo»eniatakie same, praktycznie rzadko miaªo to miejsce, poniewa» ni»sza bariera wyrasta napªaskim podªo»u warstwy CoFe, gdy tymczasem górna warstwa MgO jest osadzana nawarstwie nanokropek CoFe(B), której grubo±¢ nie jest jednorodna. St¡d te» charakte-rystyki tunelowania obu barier b¦d¡ si¦ od siebie ró»ni¢, co prawdopodobnie obni»aprzewodnictwo znacznie poni»ej zakresu jednostkowego. Przykªadowo, zaobserwowanoponad 100-krotn¡ redukcj¦ przewodnictwa w niedawnym eksperymencie dotycz¡cymtunelowania przez kropki kwantowe z pojedynczych cz¡steczek [109].

Jeszcze wa»niejszym powodem, dla którego nie spodziewaliby±my si¦, »eby przewod-no±¢ naszych ukªadów byªa po prostu przewodno±ci¡ przez ka»d¡ z kropek w limicieunitarnym pomno»on¡ przez liczb¦ kanaªów (t.j. kropek) jest ten, »e tylko maªy uªamekkropek ma znacz¡ce prawdopodobie«stwo, aby by¢ w rezonansie w pobli»u zerowegonapi¦cia z powodu rozrzutu ich rozmiarów i ksztaªtów. Przykªadowo, Gould et al. do-nosi o tunelowaniu przez kropki kwantowe CdSe w barierze tunelowej z ZnBeMnSe[85]. Prace tej oraz innych grup z podobnymi kropkami kwantowymi na bazie strukturpóªprzewodnikowych [86, 87] pokazywaªy, »e przewodnictwo byªo zdominowane przezniewielk¡ liczb¦ kropek kwantowych, nawet pomimo, »e liczba kropek w barierze tu-nelowej byªa 6-7 rz¦dów wielko±ci wi¦ksza. W jednym z ostatnich eksperymentów, wktórym badano tunelowanie Kondo przez nominalnie identyczne pojedyncze molekuªyC60, bez napi¦cia bramki, pik Kondo zaobserwowano jedynie w okoªo 15% wytworzo-nych ukªadów [109]. W niemal wszystkich innych eksperymentach przyªo»y¢ trzebaznaczne napi¦cie bramki, aby obsadzenie zmieni¢ z parzystego na nieparzyste w celuobserwacji piku rezonansowego Kondo.

Wskazujemy tak»e na obecno±¢ w literaturze wielu innych eksperymentów, gdzie wi-da¢, ze maªe zmiany geometrii urz¡dze« tunelowych mog¡ mocno zredukowa¢ wielko±¢przewodnictwa z poziomu unitarnego. St¡d przewodnictwo naszych ukªadów, pomimo,»e znacznie mniejsze ni» mo»na byªoby przyj¡¢ z prostego punktu widzenia, jest jednakrozs¡dne i pozostaje w zgodzie z innymi badaniami nad tunelowaniem Kondo przezukªady o nanoskopowych rozmiarach w zakresie CB.

Potwierdzili±my eksperymentalnie i teoretycznie wspóªobecno±¢ ferromagnetyzmui efektu Kondo w planarnych makroskopowych magnetycznych zª¡czach tunelowych zwarstw¡ magnetycznych nanokropek umieszczonych wewn¡trz bariery tunelowej z MgOw obecno±ci elektrod ferromagnetycznych w zakresie niskich napi¦¢ transportowych iniskich temperatur. Obecno±ci efektu Kondo dowodzi istnienie piku w przewodnictwie- anomalii w zerowym napi¦ciu (ZBA). To, »e ZBA jest typu Kondo, wnioskujemyz bardzo dobrych dopasowa« do formuªy empirycznej Goldhabera-Gordona zale»no±cizmian przewodnictwa (wysoko±ci pików) od temperatury. Efekt Kondo wynika z silnegosprz¦»enia elektrod z kropkami poprzez wysoce uporz¡dkowan¡ barier¦ tunelow¡.

Pik ZBA jest rozszczepiony bez udziaªu zewn¦trznego pola magnetycznego dla usta-wienia równolegªego (P) kierunków magnetyzacji ferromagnetycznych elektrod, a wustawieniu antyrównolegªym (AP) pik nie jest rozszczepiony. Dla cz¦±ci próbek dodat-kowy wkªad do rozszczepienia mo»e pochodzi¢ od oddziaªywania pomi¦dzy nanokrop-kami. Silne pole magnetyczne pozwala na zmian¦ orientacji z AP na P i z tego powoduw zakresie napi¦¢ transportowych bliskich zeru tunelowy magnetoopór jest osªabio-ny. Rozszczepienie wynika z pola wymiany w ukªadzie, pochodz¡cego z oddziaªywania

107

z ferromagnetycznymi elektrodami nanokropek magnetycznych wykonanych z CoFe,w±ród których znajduj¡ si¦ kropki kwantowe. Poziomy spinowe w kropkach kwantowychsprz¦»one s¡ wi¦c ze spinowo spolaryzowanymi elektrodami, co odpowiada za zale»n¡od spinu renormalizacj¦ poªo»e« tych poziomów. W konguracji P oddziaªywania wy-mienne z obu elektrod dodaj¡ si¦, powoduj¡c rozszczepienie poziomów spinowych, a coza tym idzie - maksimum piku przewodnictwa, podobne do tego, które mo»na wywoªa¢wystarczaj¡co silnym polem magnetycznym. W konguracji antyrównolegªej - przybraku zewn¦trznego pola magnetycznego - oddziaªywania wymienne z obu elektrodznosz¡ si¦ wzajemnie i st¡d brak jest rozszczepienia poziomów spinowych. Na wykre-sach przewodnictwa ró»niczkowego w funkcji napi¦cia, obserwuje si¦ pik pojedynczy.

Istotnym potwierdzeniem naszych ustale« jest dobra zgodno±¢ jako±ciowa wynikóweksperymentalnych z teoretycznymi dla przyj¦tego modelu teoretycznego, wª¡czaj¡c wto zale»no±¢ obserwowanych efektów od pola magnetycznego i temperatury. Wyniki teopisujemy w ramach modelu Andersona przy u»yciu modelu Kondo dla kropki kwan-towej ze spinem 1/2 sprz¦»onej do elektrod o g¦sto±ciach stanów zale»nych od spinu.Oblicze« dokonano przy u»yciu standardowej techniki równa« ruchu EOM dla funkcjiGreena, jak opisano w rozdziale 8.2.

108

9. Wspóªwyst¦powanie nadprzewodnictwa iefektu Kondo w magnetycznychnanokropkach kwantowych

Niniejszy rozdziaª prezentuje zagadnienie transportu elektronowego przez ukªa-dy magnetycznych kropek kwantowych sprz¦»onych z nadprzewodz¡cymi elektrodamiprzez bariery tunelowe (nadprzewodz¡ce zª¡cza tunelowe - oznaczymy je w tym roz-dziale skrótem STJ, superconducting tunnel junctions), których wykonanie opisano wrozdziale 7. Kropki takie mog¡ peªni¢ rol¦ domieszek o niesparowanych spinach elek-tronowych, co w odpowiednich warunkach prowadzi do powstawania efektu Kondo.Mamy wi¦c do czynienia ze wspóªwyst¦powaniem w jednym ukªadzie trzech typoworywalizuj¡cych ze sob¡ zjawisk kolektywnych - nadprzewodnictwa, ferromagnetyzmu iefektu Kondo. Wyniki eksperymentalne pokazuj¡ nietypowe efekty, niespotykane wcze-±niej w podobnych ukªadach, a których wyja±nienie jest tak»e celem tego rozdziaªupracy. Wyniki, o których jest mowa w tym rozdziale, przedstawiono tak»e w pracy,któr¡ wysªano do publikacji 9.4.

Niezb¦dne elementy teorii nadprzewodnictwa w cienkich warstwach podano w roz-dziale 3.

9.1. Wprowadzenie

Badania transportu zale»nego od spinu w magnetycznych nanostrukturach przy-ci¡gaj¡ uwag¦ zyków od dªu»szego czasu. Przykªadowo, oddziaªywanie nadprzewod-nictwa i ferromagnetyzmu badane byªo przy pomocy efektu blisko±ci (proximity ef-fect), gdy ferromagnetyk jest w kontakcie z nadprzewodnikiem [110, 106]. Niedawneobserwacje eksperymentalne daleko-zasi¦gowego pr¡du nadprzewodz¡cego przypisanotrypletowemu parowaniu spinów [111, 112, 113]. Pokazano tak»e niedawno, »e efektKondo mo»e wpªywa¢ na obecno±¢ zjawisk ferromagnetyzmu jak i nadprzewodnictwai modykowa¢ zachowanie ukªadu, w których wspóªwyst¦puje on z tymi zjawiskamizwªaszcza w nanoskali [106].

Badano ju» teoretycznie ukªady nadprzewodnik-kropka kwantowa-metal w sta-nie normalnym, [114], tak»e w obecno±ci pola magnetycznego [115], ukªadynadprzewodnik-QD-nadprzewodnik [116, 117], a nawet ukªady, w których kropka kwan-towa sprz¦»ona jest jednocze±nie do ferromagnetyka, nadprzewodnika i metalu w stanienormalnym [118]. Wiedz¦ na temat ukªadów z kropk¡ kwantow¡ i nadprzewodnikiemprezentuje materiaª przegl¡dowy z 2010 roku [119]. Stosunkowo niewiele byªo arty-kuªów, opisuj¡cych eksperymenty, w których kropka kwantowa sprz¦»ona byªaby dodwóch elektrod nadprzewodz¡cych jak w naszym przypadku (na przykªad [120]).

109

W pracy tej opisane s¡ badania eksperymentalne przewodnictwa dwóch wersji zª¡-czy tunelowych z magnetycznymi nanokropkami CoFe mi¦dzy barierami tunelowymi(wykonanymi z MgO) oraz elektrodami (z nadprzewodników). Maªe granule (ziarna)CoFe peªni¡ rol¦ kropek kwantowych. W jednej wersji zª¡czy nadprzewodnikiem u»y-tym na elektrody byªo Al o stosunkowo w¡skiej przerwie energetycznej w g¦sto±ciachstanów BCS, ∆Al = 0.35 meV, a w drugim NbN, o kilka razy szerszej przerwie,∆NbN = 1.95 meV. Dokªadniejsze opisy próbek, sposobu ich wytwarzania i schematukªadu pomiarowego znale¹¢ mo»na w rozdziale 7.

9.2. Omówienie wyników eksperymentalnych

W tym punkcie omówimy wi¦kszo±¢ wyników eksperymentalnych dla obu typówzª¡cz, aby na wst¦pie uzasadni¢ tok dalszych rozwa»a« o charakterze teoretycznym.Mamy bowiem do czynienia z nietrywialnymi efektami, które staramy si¦ wyja±ni¢.Zaczynamy od próbek z elektrodami wykonanymi z aluminium.

Z temperaturowej zale»no±ci przewodnictwa dla zª¡cza STJ w postaciAl/MgO/ziarna CoFe/MgO/Al na rys. 9.1(b), wnioskujemy obecno±¢ silnego oddzia-ªywania kulombowskiego na kropkach CoFe, które wygasza tunelowanie pojedynczychelektronów pomi¦dzy nadprzewodz¡cymi elektrodami i kropkami. Zmieniaªoby to ªa-dunek ziarna, co dla blokady kulombowskiej (CB) jest w niskich temperaturach i dlaniskich napi¦¢ transportowych niedozwolone - prawdopodobne s¡ tylko procesy wy»-szego rz¦du. Jak pokazano na wykresie 9.1(a), gdy temperatura i napi¦cie transportowes¡ obni»one, odpowiednio, poni»ej temperatury blokady kulombowskiej, TCB = 50 K iponi»ej energii aktywacji kropki, 27 meV, opór staªopr¡dowy wzrasta gwaªtownie. Gdytemperatura nadal maleje poni»ej charakterystycznej temperatury TK,Al ∼ 20 K, nawykresie 9.1(b) pojawia si¦ anomalia w przewodnictwie tunelowym w pobli»u zerowegonapi¦cia transportowego (ZBA). Takie wªasno±ci transportowe zª¡cza wynikaj¡ z efek-tu rezonansowego Kondo, który obserwowano w zª¡czach tunelowych z magnetycznymii niemagnetycznymi elektrodami, gdzie zale»no±¢ temperaturow¡ pików przewodnic-twa mo»na dopasowa¢ do empirycznej formuªy Goldhabera-Gordona dla efektu Kondo(rozdziaª 8, a tak»e [104, 121, 122, 105]). W ni»szych temperaturach ZBA skªada si¦wyra¹nie z piku podwójnego, z niewielkim rozszczepieniem.

Rysunek 9.2(a) pokazuje dane dla przewodnictwa zª¡cza Al/MgO/kropki Co-Fe/MgO/Al, gdy temperatura próbki jest dalej obni»ana poni»ej temperatury przej±ciado stanu nadprzewodz¡cego Al (Tc,Al ≈ 2K). W sposób wyra¹ny da si¦ zaobserwowa¢dwa piki dla eVsd ≈ ±2∆Al naªo»one na szeroki podwójny pik w okolicach zerowegonapi¦cia, co wskazuje na udziaª w transporcie elektrycznym kwazicz¡stek pochodz¡cychz nadprzewodnika. G¦sto±ci stanów maj¡ charakterystyczny ksztaªt - piki rozdzieloneprzerw¡ (co omówiono w rozdziale 3) i przekªada si¦ to na ksztaªt sygnaªu przewod-nictwa w funkcji napi¦cia. Jednak wewn¡trz tego, co nale»y uzna¢ za ±lad obecno±ciprzerwy ∆Al w próbce z nanokropkami, przewodnictwo nie jest dokªadnie równe zeru.Dla porównania, próbka bez nanokropek, Al/MgO/Al [rysunek 9.3(a)] nie wykazu-je szerokiego piku przewodnictwa, a przewodnictwo wewn¡trz przerwy energetycznejnadprzewodnika jest zaniedbywalnie maªe. Pojawiaj¡ si¦ natomiast bardzo ostre piki wokolicy 2∆Al, co odpowiada sumie energii przerw nadprzewodników dla dolnej i górnej

110

Rysunek 9.1: Zale»no±ci temperaturowe i od napi¦cia transportowego rezystancji R (a) i przewod-nictwa ró»niczkowego dI/dVsd (b) dla zª¡cza STJ ze struktur¡ Al/MgO/kropki CoFe/MgO/Al. DoSTJ przyªo»ono pole magnetyczne o warto±ci 1 T. Z powodu efektu CB, opór zª¡cza na rys. (a)silnie wzrasta, gdy temperatura jest obni»ona poni»ej 50 K lub napi¦cie transportowe jest mniejszeni» 27 mV. Podobnie do innych eksperymentów z tunelowaniem Kondo, na rys. (b) w okolicachzerowego napi¦cia transportowego dla niskich napi¦¢ i niskich temperatur obserwowa¢ mo»na pik wprzewodnictwie, a zanika on stopniowo wraz ze wzrostem temperatury.

elektrod nadprzewodz¡cych. Wyra¹nie widoczne s¡ wi¦c efekty wynikaj¡ce wprost zobecno±ci nadprzewodnictwa i wskazuje to, »e zª¡cza s¡ jednorodne bez »adnych bez-po±rednich kontaktów mi¦dzy elektrodami (dziur w barierach typu pinhole) przez któremógªby pªyn¡¢ pr¡d. Konkluzja jest taka, »e szeroki podwójny pik przewodnictwa po-chodzi z rezonansu Kondo, a dwa ostre piki w eVsd ≈ ±2∆Al na rys.9.2(a) s¡ zwi¡zanez nadprzewodnictwem Al.

Charakterystyka przewodnictwa w funkcji napi¦cia transportowego dla podwójnegozª¡cza tunelowego w postaci NbN/MgO/kropki CoFe/MgO/NbN dla niskich tempera-tur, gdy elektrody NbN s¡ w stanie nadprzewodz¡cym, pokazana jest na rys. 9.5(a),(b).Widoczna jest przerwa w sygnale przewodnictwa oraz po dwa piki w przewodnictwiedla ka»dego ze znaków napi¦cia nawet wtedy, gdy pole magnetyczne jest zerowe. Pierw-szy mniejszy pik wyst¦puje na brzegu przerwy, gdy maksimum drugiego wy»szego- znajduje si¦ dla okoªo 1.5 mV wi¦kszego napi¦cia transportowego. Co wi¦cej, gdysilne zewn¦trzne pole magnetyczne przyªo»one jest do ukªadu [rys.9.5(a)], ksztaªt pi-ków nie zmienia si¦ zbyt silnie. Rosn¡ szeroko±ci pików, a wysoko±ci malej¡, jednakich pozycje pozostaj¡ w przybli»eniu niezmienione. Nie obserwuje si¦ rozszczepieniaspinowego struktury podwójnego piku z powodu efektu Zeemana w g¦sto±ciach stanównadprzewodnika [rys. 9.5(a)]. W pojedynczym zª¡czu nadprzewodnik-ferromagnetyk(SF) rozszczepienie to mo»e by¢ widoczne (rozdziaª 3, [48, 52, 51]). Oznacza to, »e niemo»emy naszego ukªadu opisywa¢ jako dwóch zª¡cz SF poª¡czonych szeregowo. Mo»naustali¢ te», »e nie jest to sygnaª pochodz¡cy od wzbudze« zwi¡zanych z wielokrotny-mi odbiciami Andreeva [123] z powodu grubej bariery tunelowej, która wygasza takieprocesy, gdy tymczasem u nas wysoko±¢ obu pików jest porównywalna. Dodatkowo wprzeciwie«stwie do zª¡czy Al dla najni»szych temperatur, pik Kondo nie jest obserwo-wany [rys. 9.5(b)]. Dopiero, gdy temperatura wzrasta powy»ej temperatury przej±cia

111

Rysunek 9.2: Przewodnictwo zª¡cz tunelowych z elektrodami wykonanymi z Al w funkcji napi¦ciatransportowego dla ro»nych pól magnetycznych. Przewodnictwo dla urz¡dzenia z STJ utworzonegow postaci Al/MgO/kropki CoFe/MgO/Al w 0.25 K dla szerokiego (a) i w¡skiego (b) zakresu pomia-rowego napi¦cia transportowego.

112

Rysunek 9.3: Przewodnictwo dla ukªadu STJ bez warstwy nanokropek (Al/MgO/Al) w tempe-raturze 0.25 K (a) oraz 1.4 K (b) dla kilku warto±ci pola magnetycznego. W temperaturze 1.4 Ktermicznie wzbudzone kwazicz¡stki prowadz¡ do dodatkowego w¡skiego piku dla zerowego napi¦ciana (b).

113

do stanu nadprzewodzenia NbN, T > Tc,NbN ∼ 12 K, przerwa ∆NbN zanika, a w pobli»uzerowego napi¦cia w przewodnictwie pojawia si¦ rozszczepiona anomalia, któr¡ równie»przypisujemy utworzeniu chmury Kondo na poziomie Fermiego.

W obu ukªadach mamy zatem wyst¦powanie nadprzewodnictwa oraz efektu Kondojednak w ukªadzie z NbN, nadprzewodnictwo wygrywa wspóªzawodnictwo z efektemKondo, gdy T < Tc,NbN a w ukªadzie z Al oba efekty mo»na obserwowa¢ jednocze±nie.Zarazem wiadomo [rysunek 7.3(c) w rozdziale 7], »e przynajmniej cz¦±¢ nanokropekCoFe jest magnetyczna. Dlatego mo»emy w naszych ukªadach bada¢ wspóªobecno±¢trzech zjawisk, a mianowicie magnetycznych interakcji, efektu Kondo i nadprzewod-nictwa.

Kondo

9.3. Model teoretyczny

Powy»ej argumentowali±my, »e sygnaª w przewodnictwie ró»niczkowym mo»e by¢interpretowany jako wynik wspóªzawodnictwa pomi¦dzy efektem nadprzewodnictwa aefektem Kondo. Dodatkowo, jak to zaprezentowano na rys. 9.2(a),(b) oraz 9.4(a),(b) irys. 9.5(b), ZBA ma posta¢ podwójnego piku. W takim razie nasuwaj¡ si¦ dwa pytania.Po pierwsze, sk¡d pochodzi lokalny moment magnetyczny odpowiedzialny za efekt Kon-do? Po drugie, jakie jest pochodzenie rozszczepienia anomalii zerowego napi¦cia? Naszaodpowied¹ jest taka, jak w rozdziale 8: anomalia zerowego napi¦cia w przewodnictwie,która zwi¡zana jest z utworzeniem si¦ stanu Kondo, wynika z obecno±ci niewielkichkwantowych domieszek w±ród kropek CoFe, jak to zaobserwowano tak»e dla klasterówCo (o ±rednicy < 1 nm) w pracy [124].

Wa»na jest wi¦c jeszcze jedna kwestia. Teoretyczne badania ró»norakich modeli dlaziaren ferromagnetyka wskazuj¡, »e sprz¦»enie Kondo jest odwrotnie proporcjonalne docaªkowitego spinu klastera ferromagnetycznego, a wi¦c temperatura Kondo jest silnieobni»ona, gdy wzrasta rozmiar ziarna [125]. W naszych zª¡czach z aluminium tem-peratura Kondo byªa do±¢ wysoka TK,Al ∼ 20 K. Podobnie na rys. 9.5(b) wida¢, »edla T > Tc,NbN w temperaturze T = 13.2 K zaczyna by¢ ju» widoczna rozszczepionaanomalia ZBA, co oznaczaªoby, »e TK,NbN wynosi - podobnie - kilkana±cie Kelwinów.Poniewa» efekt Kondo byª wcze±niej obserwowany dla ziaren Co o ±rednicy < 1 nm,wnioskujemy, »e tylko maªy uªamek najmniejszych kropek CoFe mo»e zapewnia¢ takwysok¡ temperatur¦ Kondo, aby mógª uformowa¢ si¦ pik w okolicach zerowego napi¦ciatransportowego.

Nast¦pnie rozwa»my kwesti¦ rozszczepienia pików ZBA - dwa maksima pojawiaj¡si¦ mniej wi¦cej symetrycznie - w podobnych odlegªo±ciach od Vsd = 0 - po obu stro-nach zerowego napi¦cia transportowego Vsd. Asymetri¦ wysoko±ci na rys. 9.2(a) i 9.4(a)przypisuje si¦ asymetrii pojemno±ci i oporno±ci obu barier tunelowych [92], na wykresie9.5(b) dla wy»szych temperatur piki maj¡ jednak takie same wysoko±ci. W obu wy-padkach rozszczepienie wyst¦puje równie» dla pola magnetycznego B = 0 T, a wi¦c niemo»e by¢ to efekt Zeemana. Podobnie wi¦c jak w rozdziale 8 mo»na je interpretowa¢jako spinowe rozszczepienie z powodu oddziaªywa« wymiennych - najprawdopodob-niej mi¦dzy magnetycznymi kropkami. Rozszczepienie takie byªo obserwowane w ZBAw innych ukªadach takich jak silnie domieszkowane (przesycone domieszkami) zª¡cza

114

Rysunek 9.4: Przewodnictwo dla STJ z nanokropkami w temperaturze 1.4K dla szerokiego (a)i w¡skiego (b) zakresu pomiarowego napi¦cia transportowego. Dwa wyra¹ne piki nadprzewodnictwapojawiaj¡ si¦ dla |eVsd| ≈ ±2∆Al naªo»one na tªo szerokiego piku Kondo w przewodnictwie w okolicachzerowego napi¦cia. Na rys. (b) termicznie wzbudzone kwazicz¡stki prowadz¡ do dodatkowego w¡skiegopiku dla zerowego napi¦cia.

115

Rysunek 9.5: Przewodnictwo w funkcji napi¦cia transportowego dla ukªadu z elektrodami z NbN.(a) Przewodnictwo dla ró»nych pól magnetycznych ukªadu STJ: NbN/MgO/kropki CoFe/MgO/NbNw temperaturze 0.25 K. Wzrost przewodnictwa dla rezonansu Kondo osªabiony jest przez istnienieszerokiej przerwy energetycznej NbN. (b) Przewodnictwo zª¡czy w postaci NbN/MgO/kropki Co-Fe/MgO/NbN dla ró»nych temperatur. Kiedy efekt nadprzewodnictwa zanika przez wzrost tempera-tury powy»ej temperatury krytycznej (12 K), przewodnictwo w okolicach zerowego napi¦cia przechodziz trybu osªabienia (z powodu nadprzewodnictwa) do wzmocnienia (z uwagi na efekt Kondo).

116

tunelowe [126], póªprzewodnikowe podwójne kropki kwantowe [127, 128], podwójnemagnetyczne domieszki [129].

Dodatkowym argumentem za przyj¦ciem zaªo»enia o oddziaªywaniach wymiennychmi¦dzy kropkami, jest zagadkowa struktura dwóch pików na wykresach 9.5(a) i (b).Jak bowiem argumentujemy dalej, pik dla ni»szych warto±ci bezwzgl¦dnych napi¦¢|eVsd| (pik dolny) mo»na powi¡za¢ w modelu oddziaªuj¡cych kropek z kotunelowaniemelastycznym przez stan singletowy, a pik dla napi¦¢ wy»szych (pik górny) - z kotu-nelowaniem elastycznym i nieelastycznym przez stan trypletowy. Pojawienie si¦ tychstanów wynika wªa±nie z oddziaªywania wymiennego.

Pozostaje kwestia wspóªzawodnictwa efektów - dlaczego dla Al widzimy w prze-wodnictwie zarazem piki Kondo i przerw¦ energetyczn¡, a dla NbN nadprzewodnictwoniszczy efekt Kondo?

Wyra¹ny sygnaª nadprzewodnictwa widoczny w tym samym zakresie napi¦¢, cowzrost przewodnictwa z powodu efektu Kondo dla temperatur kBTK,Al > ∆Al mo»nazrozumie¢ w ramach obrazu stanu Kondo jako cieczy Fermiego. Gdy kBTK > ∆SC,ekranowanie Kondo spinu magnetycznej domieszki (nanokropki) jest efektywne, wi¦cpowstaje rezonans na poziomie Fermiego. Pary Coopera z nadprzewodz¡cych elektrodmog¡ przenika¢ przeze« swobodnie, co indukuje efektywnie korelacje nadprzewodni-kowe w kropce (proximity eect). Nadprzewodnikowy efekt blisko±ci obserwowano ju»wcze±niej w podobnych ukªadach [130, 131, 132]. Temperatura Kondo w obu ukªadach(z NbN i Al) jest porównywalna, jednak zasadniczo ró»ne s¡ szeroko±ci przerw: dla Al∆Al = 0.35 meV, natomiast dla NbN ∆NbN = 1.95 meV. Charakter wspóªzawodnictwapomi¦dzy nadprzewodzeniem i efektem Kondo jest wi¦c w kluczowy sposób zale»y odrelacji kBTK/∆SC temperatury Kondo (TK) do energii przerwy nadprzewodnika (∆SC).Pokazano to schematycznie na rys. 9.6(a) i 9.6(b).Na relacj¦ t¦ mo»na wpªywa¢ poprzeztemperatur¦ i zewn¦trzne pole magnetyczne.

Porównanie zale»no±ci przewodnictwa od napi¦cia i przyªo»onego pola magnetycz-nego z rysunku 9.4(b) oraz 9.3(b) ukazuje, »e graniczne pole, które powoduje zw¦-»anie (quenching) przerwy energetycznej nadprzewodnika, spada z powodu inkluzjinanokropek z 4 T do 3 T w 1.4 K. Jest tak by¢ mo»e dlatego, »e bliskie poªo»eniemagnetycznych ziaren w pewnym niedu»ym stopniu wpªywa na osªabienie efektu nad-przewodnictwa w elektrodach.

U»ycie silniejszego nadprzewodnika - NbN (∆NbN ≈ 1.95 mV) umo»liwia nambadanie ukªadu do±wiadczalnego dla zakresu kBTK < ∆SC, jak to zobrazowano naschemacie z rys. 9.6(b). W tym wypadku elektrony preferuj¡ ª¡czenie si¦ w pary Co-opera przed ekranowaniem Kondo, gdy» jest to sytuacja korzystniejsza energetycznie(kBTK,NbN < ∆NbN). Mianowicie, spin na domieszce magnetycznej pozostaje nieekra-nowany i caªkowity stan podstawowy jest dubletem lub multipletem. Wida¢ to narys. 9.5(a), gdzie pokazano przewodnictwo ró»niczkowe ukªadu STJ: NbN/MgO/kropkiCoFe/MgO/NbN w 0.25 K. Jak ju» powiedziano, caªkowicie dominuje tam obecno±¢przerwy energetycznej w nadprzewodniku i nie ma ±ladów wzmocnienia przewodnic-twa przez rezonans Kondo. Istnieje jedynie efekt wpªywu pola magnetycznego na nad-przewodnictwo piki w przewodnictwie s¡ rozmywane wraz ze wzrostem pola. Gdytemperatura stopniowo wzrasta, wzrastaj¡ca liczba kwazicz¡stek jest wzbudzana tak,»e ro±nie przewodnictwo w zakresie przerwy energetycznej, co wida¢ na rys. 9.5(b).Termicznie wzbudzone kwazicz¡stki maj¡ tendencj¦ do ekranowania spinu nanokropek

117

Rysunek 9.6: Diagram energetyczny. (a) Schematyczny diagram energii w zakresie kBTK > ∆SC

ukazuj¡cy stan rezonansowy kropki z elektrodami nadprzewodz¡cymi z Al. ∆SC jest przerw¡ ener-getyczn¡ nadprzewodnika, a temperatur¡ Kondo TK jest proporcjonalne do szeroko±ci poziomu re-zonansowego. Sko«czona temperatura indukuje stany kwazicz¡stkowe wzbudzone termicznie, któreukazano jako zacieniowane obszary powy»ej poziomu Fermiego (linie przerywane). (b) Schematycznydiagram energii w zakresie kBTK ≤ ∆SC (na przykªad gdy jako elektrod¦ u»yje si¦ NbN).

118

i generuj¡ sªaby i szeroki podwójny pik rezonansowy Kondo w temperaturach wy»szychni» ∼ 12 K na rys. 9.5(b). Dla porównania linie przewodnictwa z pojedynczego zª¡czatunelowego bez nanokropek (NbN/MgO/NbN) zaprezentowano na rys. 9.7(a) i 9.7(b),w funkcji pola magnetycznego dla ró»nych temperatur. Rozmiar przerwy energetycznejNbN jest wystarczaj¡co du»y w porównaniu z Al, dlatego pola magnetyczne a» do 8T nie mog¡ zniszczy¢ nadprzewodnictwa w NbN w temperaturze 0.25 K, co wida¢ narys. 9.7(a). Kiedy jednak temperatura wzrasta do 5 K na rys. 9.7(b), wzbudzone kwa-zicz¡stki prowadz¡ do wzrostu przewodnictwa w okolicach zerowego napi¦cia, podobniejak w zª¡czach opartych o Al.

9.3.1. Dwie oddziaªuj¡ce kropki w modelu Andersona

Bior¡c pod uwag¦ powy»sze rozwa»ania, w sekcji tej proponujemy prosty modeluwzgl¦dniaj¡cy charakter podwójnego zª¡cza, który pozwala wyja±ni¢ pochodzeniestruktury podwójnego piku w przewodnictwie dla ukªadu z NbN na wykresie 9.5(a)oraz jej zachowanie w polu magnetycznym w temperaturach T < Tc,NbN. Modelujemywªasno±ci transportowe cienkiej warstwy CoFe, która tworzy nieci¡gª¡ warstw¦ domie-szek w nanoskali, poprzez dwie sprz¦»one kwantowe domieszki (kropki kwantowe), któres¡ poª¡czone równolegle do dwóch nadprzewodz¡cych elektrod. Rozwa»amy typowydwu-kropkowy (dwu-domieszkowy) model Andersona z dwoma elektronami. Zamiastuwzgl¦dnia¢ oddziaªywania pomi¦dzy wieloma kropkami, zakªadamy, »e z uwagi na sta-tystyczny charakter rozrzutu wymiarów nanokropek, w ka»dej grupie oddziaªuj¡cychkropek dominowa¢ b¦dzie oddziaªywanie mi¦dzy dwiema z nich. Jest to najprostszy mo-del, który mo»e wyja±ni¢ zachowanie ukªadu w naszych podwójnych domieszkowanychzª¡czach tunelowych. Z powodu silnego oddziaªywania kulombowskiego, zakªadamyzakres CB i przyjmujemy, »e istotny wkªad do pr¡du daj¡ jedynie procesy tunelowaniarz¦du wy»szego ni» pierwszy. Jak pokazuje wykres 9.5(b), w temperaturach poni»ejTc,NbN pik Kondo nie wyst¦puje i wykªadniczo wygaszane s¡ tak»e inne procesy re-zonansowe. Ograniczamy wi¦c rz¡d do drugiego, a wi¦c ponownie (jak w rozdziale6) przyjmujemy procesy kotunelowania jednocze±nie dwóch kwazicz¡stek jako gªównywkªad do pr¡du i przewodnictwa. Z powodu blokady kulombowskiej i du»ego U orazgrubych barier tunelowych wykluczamy zarazem tunelowanie caªych par Coopera.

Hamiltonian ukªadu dwóch kropek sprz¦»onych z elektrodami wyra»amy najpierwwzorem (4.1), gdzie Htun, dane jest zwyczajnie przez (4.4), ale cz¦±¢ niezaburzonaH0 dana jest ju» wzorem (5.2), gdzie dodano dodatkowy czªon Ht opisuj¡cy prze-skoki elektronów pomi¦dzy kropkami. Tak okre±lony dwu-kropkowy model Andersonaprzewiduje zakªadane przez nas uformowanie si¦ singletowego stanu podstawowego imo»liwo±¢ wzbudze« trypletowych, oddzielonych energi¡ wymiany J jak to opisano wrozdziale 5.

Pochodzenie pierwszego i drugiego piku w przewodnictwie dla STJ z NbN wyja±ni¢wi¦c mo»na za pomoc¡ procesów kotunelowania odpowiednio elastycznych i nieela-stycznych (przy czym na wy»szy pik skªadaj¡ si¦ tak»e procesy elastyczne, a na dolnytylko elastyczne). Ró»nica energii J decyduje o pojawieniu si¦ dodatkowej skali energiioraz drugiego piku dla eVsd ≈ 2∆SC + J (szczegóªowo omówiono t¦ kwesti¦ w sekcji9.3.3). Ostatecznie zachowanie podwójnego ukªadu nanokropek mo»na opisa¢ efektyw-

119

Rysunek 9.7: Przewodnictwo dla ukªadu STJ bez warstwy nanokropek (NbN /MgO/NbN) w tem-peraturach 0.25 K (a) oraz 5 K (b). Efekt zastosowania pól magnetycznych a» do 8 T jest sªabyw zª¡czach opartych na NbN. W temperaturze 5 K wzbudzone kwazicz¡stki przyczyniaj¡ si¦ dowzmocnienia przewodnictwa w okolicach zerowego napi¦cia [rys. (b)].

120

nie hamiltonianem w nowej bazie singlet-tryplet z ukªadem energii, który za rozdziaªem5 wyszczególniono w tabeli 9.1.

9.3.2. Pr¡d elektryczny i wspóªczynniki tunelowe dla procesówkotunelowania kwazicz¡stek w nadprzewodniku

Jak argumentowano powy»ej, opis podwójnej kropki kwantowej mo»na wykona¢efektywnie w uj¦ciu zredukowanej macierzy g¦sto±ci, która jest diagonalna w baziesinglet-tryplet. Wówczas konieczne jest uwzgl¦dnienie jedynie prawdopodobie«stw ob-sadze« pλ stanów λ podanych dalej w tabeli 9.1. Prawdopodobie«stwa obsadze« speª-niaj¡ równanie master (4.7), które tu przypominamy w postaci∑

ξ 6=λ,rr′

(γξλrr′pξ − γ

λξrr′pλ

)= 0 , (9.1)

oraz warunek normalizacji Σλpλ = 1. Podobnie jak w rozdziale 4.4, oznaczamy przez γλξrr′wspóªczynniki dla procesu kotunelowania w którym jeden elektron opuszcza podwójnyukªad kropek w stanie pocz¡tkowym λ do elektrody r′ a inny elektron (kwazicz¡stka)tuneluje z elektrody nadprzewodz¡cej r do ukªadu do stanu ko«cowego ξ.

Pr¡d caªkowity w ukªadzie dany wzorem (4.8) mo»na obliczy¢ z prawdopodobie«stwobsadze« i da si¦ go rozdzieli¢ na cz¦±¢ elastyczn¡ nieelastyczn¡ I = Iel + Iinel:

Iel = e∑λ

pλ(γλLR − γλRL) , (9.2)

Iinel = e∑λ 6=ξ

pλ(γλξLR − γ

λξRL) . (9.3)

Dla sko«czonych napi¦¢, przepªyw pr¡du elektrycznego w zª¡czu nadprzewodz¡cym jestzdeterminowany przez kotunelowanie kwazicz¡stek, które obecne s¡ w nadprzewodz¡-cych elektrodach. Dla nieelastycznego kotunelowania λ 6= ξ, wspóªczynnik dany jestprzez wzór (4.13):

γλξrr′ =1

~

∫ ∞−∞

∑τσσ′

ρrσ(ω)ρr′σ′(ω′) |Vr′λτ |2 |Vrξτ |21

(Eλ − Eτ )2× (9.4)

× f(ω)[1− f(ω′)]δ(Eξ − Eλ)dωdω′ ,

gdzie f(ω) jest dystrubucj¡ Fermiego, µr oznacza potencjaª elektrochemiczny. Dla tu-nelowania elastycznego gdy λ = ξ i stan ukªadu kropek nie zmienia si¦, dostajemy

γλrr′ =1

~

∫ ∞−∞

∑τσ

ρrσ(ω)ρr′σ(ω′) |Vr′λτ |2 |Vrλτ |21

(Eλ − Eτ )2× (9.5)

× f(ω)[1− f(ω′)]δ(ω + µr − ω′ − µr′)dωdω′ .

Hybrydyzacja pomi¦dzy kropk¡, a nadprzewodz¡c¡ elektrod¡ r jest teraz charaktery-zowana przez Γrλσ(ω) = 2πρrσ(ω) |Vrλτ |2 (porówna¢ ze wzorem 4.6). Vrλτ oznacza tu

121

element macierzy przej±cia pomi¦dzy elektrod¡ r a stanem kropki λ dla stanu wir-tualnego τ .1 W elementach macierzy przej±cia zawarta mo»e by¢ asymetria sprz¦»e«do elektrod a przede wszystkim ró»ni¢ mog¡ si¦ mi¦dzy sob¡ sprz¦»enia do elektrodstanu singletowego i trypletowego ze wzgl¦du na ich ró»n¡ symetri¦ (ksztaªt orbitalu) wprzestrzeni rzeczywistej. G¦sto±¢ stanów nadprzewodnika ρrσ(ω), mo»e by¢ w obecno±cipola magnetycznego silnie zale»na od spinu, ρr↑(ω) 6= ρr↓(ω), jak to opisuje rozdziaª3.3.

W równaniach (9.4) i (9.5) u»ywamy energii caªkowitych dla stanów pocz¡tkowychkropki λ i ko«cowych ξ zdeniowanych jako

Eλ= ω + ελ + µr ,

Eξ= ω′ + εξ + µr′ . (9.6)

Energi¦ wirtualnego stanu po±redniego deniujemy przez

Eτ = ω + ω′ + ετ + µr + µr′ , (9.7)

gdzie energie kropek podano w tabeli (9.1).

λ lub ξ |S〉 |T−〉 |T 0〉 |T+〉ελ lub εξ ε1 + ε2 − J ε1 + ε2 −∆Z ε1 + ε2 ε1 + ε2 + ∆Z

Tabela 9.1: Tabela stanów pocz¡tkowych λ lub ko«cowych ξ i odpowiadaj¡cych im energii dwu-elektronowego ukªadu dwóch oddziaªuj¡cych ze sob¡ kropek kwantowych. Efektywny hamiltonian Hd

poziomów mo»na przepisa¢ w ukªadzie singlet-tryplet.

Zakªadaj¡c, »e energie ka»dej z kropek z jednym elektronem nie s¡ równe, ε1 6= ε2,wirtualne jednoelektronowe stany po±rednie τ zestawiono w tabeli 9.2. Trój-elektronowestany wirtualne wyª¡czyli±my z naszego modelu z uwagi na limit du»ego U .

τ |1 ↑〉 |1 ↓〉 |2 ↑〉 |2 ↓〉ετ ε1↑ ε1↓ ε2↑ ε2↓

Tabela 9.2: Tabela jednoelektronowych stanów po±rednich τ i odpowiadaj¡cych im energii dla od-izolowanego ukªadu dwóch kropek kwantowych.

9.3.3. Pochodzenie podwójnego piku w przewodnictwie

Na rys. 9.5(a) pokazali±my przewodnictwo dla zª¡cza NbN/MgO/kropki Co-Fe/MgO/NbN - obecne s¡ dwa piki, których pozycja nie zale»y od pola magnetycznego,a jedynie ze wzrastaj¡cym polem, maleje ich wysoko±¢. Nie jest tak»e widoczne rozsz-czepienie pików. Maj¡c ustalony model, mo»emy wytªumaczy¢ zagadkowy ksztaªt tegosygnaªu.

Dolny pik dla |eVsd| = 2∆SC jest analogiczny do piku dla nadprzewodz¡cego zª¡czatunelowego bez mi¦dzywarstwy ferromagnetycznej, dla której powstawanie piku na

1 Znaj¡c stan pocz¡tkowy λ, ko«cowy ξ oraz po±redni τ , mo»emy okre±li¢ spin tuneluj¡cegoelektronu, a wi¦c jednoznacznie zidentykowa¢ elementy macierzowe Vrλτ oraz Vr′ξτ .

122

Rysunek 9.8: Schematyczny rysunek ukazuj¡cy pochodzenie dolnego i górnego piku w przewodnic-twie dla zª¡cza STJ nadprzewodnik/ kropki ferromagnetyka/nadprzewodnik (SFQDS) modelowanegoprzez dwu-domieszkowy model Andersona. Z powodu sprz¦»enia pomi¦dzy dwiema domieszkami, po-wstaj¡ stan singletowy i trypletowy, oznaczone tu jako |S〉, oraz |T 〉. (a) Schemat ukazuje jeden zelastycznych procesów kotunelowania dla napi¦¢ transportowych |eVsd| = 2∆SC oraz ∆Z = 0, któryprowadzi do pojawienia si¦ dolnego piku w przewodnictwie. (b) Jeden z nieelastycznych procesów po-mi¦dzy singletem |S, 0〉 i jednym ze stanów trypletowych, |T 〉 (a dokªadniej |T,−1〉, gdy» na kropk¦tuneluje elektron ze spinem w dóª, zaznaczony na czerwono, a do prawej elektrody tuneluje elektronze spinem w gór¦, zaznaczony na niebiesko), dla napi¦¢ transportowych |eVsd| = 2∆SC + J gdzie∆Z = 0, który prowadzi do powstania górnego piku.

granicy przerwy opisano skrótowo w rozdziale 3 w punkcie 3.2. Mo»emy go przedstawi¢przy u»yciu procesu kotunelowania, w trakcie którego jeden z elektronów z singletowegostanu podstawowego |S, 0〉 opuszcza ukªad dwóch kropek a inny elektron (kwazicz¡stka)z tym samym spinem tuneluje z elektrod do ukªadu do tego samego stanu. Podczastakiego procesu zarówno stan jak i energia ukªadu kropek nie zmieniaj¡ si¦ - s¡ toprocesy elastyczne [zobacz rys. 9.8(a)]. Sytuacja przypomina bezpo±rednie tunelowaniepomi¦dzy dwiema nadprzewodz¡cymi elektrodami i w wyniku otrzymuje si¦ podobn¡funkcj¦ przewodnictwa.

Górny pik w sygnale przewodnictwa, który pojawia si¦ dla wy»szych napi¦¢ od-powiada przede wszystkim procesom, które wzbudzaj¡ ukªad o energi¦ J w ziarnachCoFe. Dlatego wymagane jest napi¦cie transportowe, takie »e |eVsd| = 2∆NbN + J . Tewzbudzenia pojawiaj¡ si¦, gdy jeden z elektronów z singletowego stanu podstawowego|S, 0〉 opuszcza ukªad podwójny kropek i inny elektron (kwazicz¡stka) z tym samymlub przeciwnym spinem w tym samym momencie tuneluje do innego stanu jednegoze wzbudzonych stanów trypletowych [zobacz rys. 9.8(b)]. Podczas takiego procesuzarówno stan jak i energia kropki zmieniaj¡ si¦, a wi¦c wzbudzenie powstaje w wynikudodatkowych procesów kotunelowania nieelastycznego. W ten sposób dla okre±lonegonapi¦cia liczba procesów kotunelowania jest wi¦ksza ni» dla napi¦¢ mniejszych, czy-li wi¦cej jest efektywnie kanaªów transportu pomi¦dzy ró»nymi pasmami spinowymidwóch nadprzewodz¡cych elektrod, co zwi¦ksza przewodnictwo ró»niczkowe i przekªa-

123

da si¦ na pik w sygnale dI/dVsd w okolicach |eVsd| ≈ 2∆NbN+J . ci±lej rzecz bior¡c, nawy»szy pik w przewodnictwie skªadaj¡ si¦ tak»e ale w mniejszym stopniu procesyelastyczne. Jest tak, poniewa» dla ka»dego z trzech stanów trypletowych, w którychukªad mo»e znale¹¢ si¦ dla wy»szego napi¦cia, pojawia si¦ dodatkowy kanaª trans-portu, co pozwala na mi¦dzy-elektrodow¡ wymian¦ elektronów o tych samych spinachprzez udost¦pniony w ten sposób stan trypletowy, ale bez zmiany tego stanu. Jakprzewiduje nasz model, pomimo »e w polu magnetycznym istniej¡ trzy energetycznieró»ne wzbudzenia (J, J + ∆Z, J −∆Z), ka»de z nich przypada dla tego samego napi¦cia|eVsd| = 2∆SC + J (szczegóªy w nast¦pnym punkcie).

9.3.4. Wpªyw pola magnetycznego na struktur¦ podwójnego piku wprzewodnictwie

Model nasz wyja±nia tak»e brak efektu rozszczepienia pików w zewn¦trznym po-lu magnetycznym. W rozdziale 3 w punkcie 3.3 omawiali±my kwesti¦ wpªywu polamagnetycznego na g¦sto±ci stanów w nadprzewodniku w cienkich warstwach. W prze-ciwie«stwie do próbek obj¦to±ciowych bulk, mo»na tam zaobserwowa¢ rozszczepienieZeemana ∆Z pików w g¦sto±ciach stanów o przeciwnych indeksach spinowych. W teoriiBCS dane jest ono równaniem 3.4 i mo»na je prawie bezpo±rednio zaobserwowa¢ wzª¡czu tunelowym SN (co te» opisano w rozdziale 3).

Zaskoczeniem mo»e wi¦c by¢, »e w naszej próbce z NbN z dwoma pikami w prze-wodnictwie, nie obserwujemy »adnego dodatkowego rozszczepienia pików lub ich prze-mieszczenia pomimo zastosowania silnego pola magnetycznego. Przy u»yciu modeluAndersona dla dwóch kropek oraz wªasno±ci nieelastycznych procesów tunelowania, je-ste±my w stanie wytªumaczy¢ to nietypowe i nieoczekiwane zachowanie ukªadu. Zaczy-namy od wytªumaczenia braku rozszczepienia spinowego dla pierwszego piku w sygnaleprzewodnictwa, gdzie przewodnictwo bierze si¦ z elastycznych procesów kotunelowaniaprzez podstawowy stan singletowy.

Jak to pokazano na rys. 9.8(a), rozszczepienie Zeemana g¦sto±ci stanów BCS niewywiera »adnego wpªywu na proces elastyczny przez stan singletowy poniewa»: popierwsze rozszczepienie jest symetryczne dla obu stron zª¡cza i piki przesuni¦te s¡na skali energii o t¦ sam¡ warto±¢ ±1/2∆Z, po drugie spin jest zachowany w trakcietunelowania elastycznego wi¦c tunelowanie jest mo»liwe tylko pomi¦dzy pasmami ztymi samymi indeksami spinowymi i w ko«cu po trzecie stan singletowy zachowujeniezmienion¡ energi¦ w polu magnetycznym. Podobnie jest w przypadku pojedynczegonadprzewodz¡cego zª¡cza tunelowego (SS) bez nanokropek w silnym polu magnetycz-nym (sªabszym jednak ni» pole krytyczne dla cienkiej warstwy nadprzewodnika). Posze-rzenie piku przewodnictwa wynika z typowego poszerzenia piku w g¦sto±ci stanów BCS[55, 56] spowodowanego przez oddziaªywanie spin-orbita oraz rozprz¦ganie par Cooperaw obecno±ci pola magnetycznego, a wpªyw stosownych parametrów na ksztaªt g¦sto±cistanów nadprzewodnika prezentuj¡ uzyskane przez nas w wyniku oblicze« numerycz-nych (wykresy 3.4, 3.5 oraz 3.6 w rozdziale 3).

Sytuacja dla drugiego piku w przewodnictwie jest bardziej zastanawiaj¡ca, ponie-wa» tam równie» brak jest rozszczepienia spinowego, nawet pomimo faktu, »e opróczrozdzielenia pików w g¦sto±ciach stanów nadprzewodnika, obecne jest tak»e rozszcze-pienie trzech stanów trypletowych. Mo»liwe jest wyja±nienie tego zachowania ukªadu

124

Rysunek 9.9: Schematyczny rysunek ukazuj¡cy wpªyw zewn¦trznego pola magnetycznego na gór-ny pik w przewodnictwie dla zª¡cza STJ nadprzewodnik/ kropki ferromagnetyka/nadprzewodnik(SFQDS) modelowanego przez dwu-domieszkowy model Andersona. Z powodu sprz¦»enia pomi¦-dzy dwiema domieszkami, powstaj¡ stany, singletowy i trypletowe, oznaczone odpowiednio jako|S, 0〉, oraz |T, 1〉, |T, 0〉, |T,−1〉. W polu magnetycznym wyst¦puje rozszczepienie Zeemana ∆Z trzechstanów trypletowych. Dla napi¦cia transportowego |eVsd| = 2∆SC + J mo»liwe s¡ trzy nieelastyczneprocesy kotunelowania pomi¦dzy stanem singletowym |S, 0〉 i trzema stanami trypletowymi: |T, 1〉(a), |T, 0〉 (b) oraz |T,−1〉 (c).

poprzez efekt kompensacji rozszczepie« w g¦sto±ciach stanów i w ramach stanu tryple-towego. Opiszemy to, analizuj¡c w szczegóªach trzy ró»ne nieelastyczne procesy, któreprowadz¡ do przej±cia pomi¦dzy singletowym stanem podstawowym i trzema ró»nymistanami trypletu [rysunki 9.9(a)-(c)]. Okazuje si¦, i» wszystkie trzy procesy s¡ mo»liwedla |eVsd| = 2∆SC + J nawet w obecno±ci rozszczepienia Zeemana.

Na rys. 9.9(a) zilustrowano nieelastyczny proces pomi¦dzy stanem singletu |S, 0〉oraz stanem niemagnetycznym trypletu |T, 0〉, który powoduje wzbudzenie ukªadu dostanu o energii o J wi¦kszej [podobnie jak na rys, 9.8(b)], gdzie jedna kwazicz¡stkaopuszcza lew¡ elektrod¦, a inna cz¡stka z tym samym kierunkiem spinu, tuneluje napraw¡ elektrod¦ z energi¡ zmniejszon¡ dokªadnie o J .

Na rysunku 9.9(c) mamy schemat procesu nieelastycznego pomi¦dzy stanem single-towym |S, 0〉 oraz magnetycznym stanem trypletowym |T, 1〉, który to proces generujewzbudzenie ukªadu dwóch kropek o energi¦ J + ∆Z. Podczas tego procesu jeden elek-tron ze spinem w gór¦ ↑ opuszcza lew¡ elektrod¦, a inny elektron, ze spinem w dóª↓ tuneluje do prawej elektrody z energi¡ zmniejszon¡ o J + ∆Z tak, »e speªniona jestzasada zachowania energii.

Na rys. 9.9(b) zilustrowano natomiast proces nieelastyczny pomi¦dzy stanem sin-gletowym |S, 0〉 i trypletowym |T,−1〉, który kreuje wzbudzenie energetyczne J−∆Z wukªadzie podwójnym kropek, podczas gdy jeden elektron ze spinem w dóª ↓ opuszczalew¡ elektrod¦, a inny elektron ze spinem w gór¦ ↑ tuneluje do prawej elektrody zenergi¡ zmienion¡ o warto±¢ J −∆Z.

125

Wszystkie te wzbudzenia o ró»nej energii zachodz¡ dla tego samego napi¦cia |eV | =2∆SC + J i mog¡ zosta¢ usuni¦te w procesach relaksacji wewn¦trznej kropki, albowskutek procesów nieelastycznych mi¦dzy ukªadem kropek a elektrodami. Jedyny wi¦cwpªyw zewn¦trznego pola magnetycznego to poszerzenie dwóch pików przewodnictwaz powodu rozprz¦gania par Coopera bez znacz¡cej zmiany poªo»enia pików.

9.3.5. Dopasowanie wyników teoretycznych do eksperymentalnych

Na rys. 9.10 pokazujemy dopasowanie oblicze« numerycznych dladwu-domieszkowego modelu Andersona do danych eksperymentalnych z rys. 9.5(a).Wyst¦puje zauwa»alna asymetria wykresu eksperymentalnego pomi¦dzy stron¡ dlanapi¦¢ dodatnich i ujemnych na rysunkach 9.5(a) oraz 9.10. Dopasowania dokonujemydla napi¦¢ dodatnich. Jednak»e asymetria ta nie pozwala na szczegóªowe wyªuskaniewiarygodnych warto±ci parametrów dopasowania.

Je±li porównamy wykres przewodnictwa dla pojedynczego zª¡cza do wykresu dlapodwójnego zª¡cza tunelowego, zauwa»ymy, »e istnieje nieliniowe tªo. Aby dopasowa¢dane z eksperymentu, u»ywamy dodatkowego tªa w typowy sposób opisywany w [108].

Dla symetrycznego ukªadu dwóch kropek, wykluczyli±my efekty interferencyjne zewzgl¦du na rozseparowanie przestrzenne kropek i asymetri¦ ich sprz¦»e« do elektrod.Nasz model przewiduje, »e nieelastyczny pik w przewodnictwie mo»e by¢ znaczniewi¦kszy ni» pik elastyczny z powodu du»ej liczby procesów, które skªadaj¡ si¦ na piknieelastyczny. St¡d, aby otrzyma¢ podobn¡ amplitud¦ sygnaªu dI/dVsd, bierzemy poduwag¦ sªabsze sprz¦»enie z elektrodami stanu trypletowego i siln¡ relaksacj¦ na krop-kach. Ponadto zwracamy uwag¦ tak»e na tak¡ mo»liwo±¢, »e znaczna cz¦±¢ nanokropekpozostaje niesprz¦»ona z innymi kropkami i transport przez nie odbywa si¦ w zwykªysposób - jak przez kropk¦ kwantow¡ z jednym poziomem elektronowym. Kropki takiedawaªyby wkªad jedynie do dolnego piku w przewodnictwie, gdy» nie wyst¦puj¡ na nichwzbudzenia o J , jak w ukªadzie kropek sprz¦»onych, które wnosz¡ wkªad do górnegopiku, co efektywnie dawaªoby porównywalne wysoko±ci obu pików, mimo wi¦kszej liczbykanaªów transportu dla piku górnego. Wszystkie wymienione wy»ej mo»liwo±ci maj¡podobny wpªyw na relacj¦ wysoko±ci pików, a wi¦c trudno jest oceni¢, która z tychmo»liwo±ci ma wpªyw decyduj¡cy.

Uwzgl¦dniamy tak»e kwadratow¡ zale»no±¢ parametru rozprz¦gania par Coopera αod pola magnetycznego, jak to obserwowano w innych ukªadach [55].

9.4. Podsumowanie i wnioski

Przy u»yciu rachunku perturbacyjnego obliczyli±my pr¡d elektryczny i przewodnic-two w systemie dwóch kropek sprz¦»onych z nadprzewodz¡cymi elektrodami. Zgodno±¢naszych wyników teoretycznych z eksperymentalnymi wskazuje, »e nasz model dobrzeopisuje zyk¦ zª¡cza z wieloma ziarnami. Poniewa» nasze podwójne zª¡cza tunelowe ma-j¡ stosunkowo nisk¡ transparencj¦, nie powinni±my spodziewa¢ si¦ efektów zwi¡zanychz odbiciem Andreeva w ramach zakresu napi¦¢ odpowiadaj¡cych przerwom energetycz-nym, st¡d nie bierzemy ich pod uwag¦ w celu wyja±nienia struktury podwójnego pikuw przewodnictwie. W naszym modelu w ramach przerwy dla wy»szych temperaturmo»liwy jest pik w przewodnictwie dla Vsd = 0 z uwagi na termiczne wzbudzenia,

126

Rysunek 9.10: Dopasowanie wyników analitycznych dla przewodnictwa (linia koloru czerwonego)do eksperymentalnych (linia czarna) dla zª¡cza NbN/MgO/nanokropki CoFe/MgO/NbN w tempera-turze 0.25 K z rys. 9.5(a) dla czterech warto±ci pól magnetycznych. Z uwagi na zauwa»aln¡ asymetri¦wyników eksperymentalnych wzgl¦dem Vsd = 0, dopasowanie wykonano dla napi¦¢ dodatnich. Warto-±ci parametrów dopasowania [rozdziaª 3]: parametr rozprz¦gania par Coopera w polu magnetycznymα = 0.0227, 0.0325, 0.0619, 0.111 odpowiednio dla pól magnetycznych B = 0 T, 2 T, 4 T, 6 T. War-to±ci parametrów niezale»ne od B s¡ nast¦puj¡ce: poszerzenie poziomów kwazicz¡stek, wynikaj¡ce zich czasów »ycia y = 0.12, oddziaªywanie spin-orbita β = 5.0, odlegªo±¢ energetyczna singlet-trypletJ = 1.25. Oprócz tego do wykresów dodano tak»e tªo zaokr¡glone w okolicach V = 0 i w przybli»eniuliniowe dla wi¦kszych napi¦¢ zgodnie prac¡ [108].

127

podobne jak na rysunku 9.4(b) jednak mo»na oczekiwa¢, »e jego wysoko±¢, byªabyznacznie mniejsza ni» dla innych pików. Dla pewnych zakresów parametrów nasz mo-del podobny jest do dwu-poziomowej kropki kwantowej, gdzie ukªad singlet-tryplettak»e jest mo»liwy. Aby wyja±ni¢ podwójny pik w przewodnictwie, mo»na tak»e bra¢pod uwag¦ jakie± bardziej zªo»one wewn¦trzne wzbudzenia w warstwie CoFe jak falespinowe lub inne.

Dane eksperymentalne uzyskane dla przewodnictwa w sposób wyra¹ny demonstruj¡wspóªobecno±¢ procesów nadprzewodnictwa i efektu Kondo oraz magnetycznych kore-lacji na kropkach kwantowych. Nadprzewodnictwo w ukªadzie z w¡sk¡ przerw¡ ener-getyczn¡ ∆SC TK nakªada si¦ na szeroki pik Kondo, gdy tymczasem w ukªadziez szerok¡ przerw¡ ∆SC TK efekt Kondo przegrywa wspóªzawodnictwo ze zjawi-skiem nadprzewodnictwa. Oddziaªywanie wymienne mi¦dzy magnetycznymi kropkamikwantowymi prowadzi do powstawania ukªadu singlet-tryplet i zale»nych od spinu zªo-»onych procesów kotunelowania kwazicz¡stek mi¦dzy kropkami i nadprzewodz¡cymielektrodami. Nasze rozwa»ania pokazuj¡, »e nadprzewodz¡ce zª¡cza tunelowe z ma-gnetycznymi nanokropkami s¡ interesuj¡cym ukªadem do bada« wspóªwyst¦powanianadprzewodnictwa, ferromagnetyzmu i efektu Kondo.

128

Podsumowanie

Celem niniejszej pracy byªo ukazanie niektórych wªasno±ci i wyja±nienie niektó-rych ciekawych zjawisk wyst¦puj¡cych w ukªadach niskowymiarowych w postaci kro-pek kwantowych, b¦d¡cych w tunelowym kontakcie z metalicznymi elektrodami. Do-bór materiaªu eksperymentalnego z renomowanych zagranicznych o±rodków naukowychuwzgl¦dniaª badania przewodnictwa dla niskich temperatur i silnych pól magnetycz-nych dla trzech typów elektrod wykonanych: ze zwykªego metalu, z ferromagnetycz-nego metalu, z nadprzewodnika oraz dla dwóch typów kropek kwantowych: nanorurekw¦glowych i nanoziaren materiaªu magnetycznego CoFe w planarnych zª¡czach tunelo-wych (MTJ). Pozwoliªo to na zbadanie wyst¦powania i/lub wspóªwyst¦powania kilkuinteresuj¡cych zjawisk zycznych, w±ród których najwa»niejsze to: transport sekwen-cyjny elektronów, kotunelowanie elastyczne i nieelastyczne, efekt Kondo, oddziaªywaniewymienne kropek z elektrodami i mi¦dzy sob¡ oraz nadprzewodnictwo w cienkich war-stwach i tunelowanie kwazicz¡stek z nadprzewodnika. Dla wi¦kszo±ci danych ekspery-mentalnych opracowano mo»liwie proste modele zyczne, wyja±niaj¡ce istot¦ badanychzjawisk i wykonano obliczenia numeryczne, które pokazuj¡, »e stosowane przez naspodej±cie jest efektywne, je±li chodzi o ich zrozumienie.

W szczególno±ci w rozdziale 6 udaªo nam si¦ wyja±ni¢ pochodzenie dodatkowego sy-gnaªu w przewodnictwie nanorurki w¦glowej sprz¦»onej do metalicznych elektrod, któryto sygnaª wyst¦puje w zakresie blokady kulombowskiej, gdy dwa niepuste orbitale nano-rurki w¦glowej o najwy»szej energii (poªo»one najbli»ej poziomu Fermiego) obsadzones¡ przez n = 2 elektrony i dowodzi istnienia w tej nanorurce procesów nieelastycznegokotunelowania elektronów przez ukªad poziomów singlet-tryplet, z mo»liwo±ci¡ prze-chodzenia ukªadu mi¦dzy tymi stanami. Przej±cie to mo»na wywoªa¢ zarówno przykªa-daj¡c zewn¦trzne pole magnetyczne B, które w wyniku efektu Zeemana prowadzi dozamiany miejsc na skali energii dwóch poziomów spinowych o przeciwnych indeksachspinowych i ró»nych indeksach orbitalnych albo przy pomocy samego tylko napi¦ciabramki Vg ukªadu. Pokazano wi¦c, »e mo»na wywoªa¢ zmian¦ stanu magnetycznegoukªadu, zmieniaj¡c jedynie pole elektryczne. Istotne jest te» to, »e efekty magnetycznew kropce (dotycz¡ce stanu spinowego ukªadu) wynikaj¡ z oddziaªywania z elektrodami,które nie s¡ magnetyczne, ale wykonane s¡ ze zwykªego metalu. Sprz¦»enia do elektrodobu orbitali mog¡ si¦ od siebie ró»ni¢, co dla obsadzenia n = 2 prowadzi efektywniedo asymetrii spinowej, gdy» orbitale ró»ni¡ si¦ indeksami spinowymi. Przekªada si¦ tona efektywn¡ polaryzacj¦ spinow¡ sprz¦»e« pomi¦dzy elektrodami a nanorurk¡. Jestto wi¦c sytuacja analogiczna do kropki sprz¦»onej z elektrodami ferromagnetycznymi,gdzie asymetria spinowa pojawia si¦ w sposób naturalny w wyniku spinowo-zale»nejg¦sto±ci stanów. Warto±¢ efektywnej polaryzacji spinowej mo»e by¢ modykowana ikontrolowana przez napi¦cie na bramce przy pomocy pola elektrycznego, co mo»e by¢

129

istotne w celu uzyskania kontroli i mo»liwo±ci sterowania spinem na kropce kwantowej.Nasze spostrze»enia mog¡ okaza¢ si¦ istotne w zastosowaniach w ukªadach spintro-nicznych w przyszªo±ci, gdy» wytwarzanie silnych pól magnetycznych do zmiany stanumagnetycznego ukªadu wymaga poka¹nych magnesów, du»ych nakªadów energii i niema charakteru lokalnego (pole magnetyczne tak wytworzone nie mo»e zaadresowa¢jednego tylko wybranego mikro- czy nanoukªadu), jak w wypadku przyªo»enia na-pi¦cia bramki. Przy pomocy naszego podej±cia teoretycznego udaªo nam si¦ ustali¢mi¦dzy innymi, »e w jedno±ciennej nanorurce w¦glowej w temperaturach rz¦du ∼ 0.1K wyst¦puje relaksacja ukªadu do stanu o ni»szej energii orbitalnej z czasami relaksacjikrótszymi ni» τ < 0.3 µs. Mo»e okaza¢ si¦ to cenn¡ informacj¡ dla konstruktorów ibadaczy nanoukªadów scalonych opartych o nanorurki w¦glowe.

W rozdziale 8 mówili±my o efekcie Kondo, jaki obserwujemy w obecno±ci fazyferromagnetycznej w magnetycznych zª¡czach tunelowych w najni»szych temperatu-rach. Przede wszystkim zademonstrowali±my fakt, »e pomimo wspóªzawodnictwa obuefektów wielociaªowych - ferromagnetyzmu i efektu Kondo, w planarnych makrosko-powych magnetycznych zª¡czach tunelowych z warstw¡ magnetycznych nanokropekCoFe umieszczonych wewn¡trz bariery tunelowej z MgO, dla niskich napi¦¢ transpor-towych Vsd mo»liwe jest zaobserwowanie anomalii (ZBA) w przewodnictwie w postacipiku pojedynczego lub podwójnego - rozszczepionego symetrycznie po obu stronachVsd = 0. Badaj¡c zale»no±ci temperaturowe wysoko±ci piku ZBA pokazali±my, »e pikten jest zwi¡zany z efektem Kondo. Na podstawie modelu Andersona dla magnetycz-nej kropki kwantowej udaªo nam si¦ pokaza¢, »e rozszczepienie piku jest zwi¡zane zoddziaªywaniem wymiennym z ferromagnetycznymi elektrodami, które renormalizujepoªo»enia poziomów spinowych w kropce kwantowej i prowadzi do spinowego rozsz-czepienia poziomów kropki równie» w nieobecno±ci zewn¦trznego pola magnetycznego.Pik Kondo jest rozszczepiony lub pojedynczy w zale»no±ci od konguracji magnetyza-cji elektrod ferromagnetycznych. Je±li jest ona antyrównolegªa, efekty oddziaªywaniawymiennego kropki z lew¡ i praw¡ elektrod¡ znosz¡ si¦ i pik posiada maksimumdla Vsd = 0. W konguracji równolegªej - rozszczepia si¦. Przekªada si¦ to na osªa-bienie TMR w okolicach Vsd ≈ 0. Z bada« wynika, »e oddziaªywanie wymienne zelektrodami jest efektem zdecydowanie dominuj¡cym nad efektem Zeemana, gdy» dlaniektórych próbek w równolegªej konguracji magnetyzacji elektrod generuje kilku-krotnie wi¦ksze rozszczepienia poziomów spinowych ni» wynosi warto±¢ gµBB dla póldost¦pnych w eksperymencie i rozszczepienie w tej konguracji wyst¦puje równie» dlaB = 0. Porównanie wyników teoretycznych z eksperymentalnymi wskazuje na praw-dopodobne istnienie dodatkowych oddziaªywa« magnetycznych mi¦dzy nanoziarnamiCoFe wewn¡trz warstwy. Oprócz tego z pewno±ci¡ wpªyw na wyniki ma tak»e rozrzutstatystyczny rozmiarów kropek i ich ró»nego sprz¦»enia do elektrod, które sprawiaj¡, »epojedynczy pik w konguracji antyrównolegªej jest znacznie szerszy ni» w modelu An-dersona dla pojedynczej kropki. Uwzgl¦dnienie tych efektów wymagaªoby zastosowaniabardziej zªo»onego modelu teoretycznego. Uwa»amy jednak, »e w sensie jako±ciowymnasz model wyja±nia istot¦ zjawisk wyst¦puj¡cych w badanych zª¡czach tunelowych.

130

Rozwa»ania zaprezentowane w rozdziale 9 - o wspóªwyst¦powaniu w zª¡czach tune-lowych sprz¦»onych wykonanych z nadprzewodz¡cych materiaªów efektu nadprzewod-nictwa, magnetyzmu i efektu Kondo - koncentrowaªy si¦ wokóª dwóch zagadnie«.

Pierwszym z nich byªa kwestia wspóªzawodnictwa efektu Kondo i nadprzewodnic-twa w magnetycznych nanokropkach kwantowych. Udaªo nam si¦ ustali¢, »e efektyzwi¡zane z nadprzewodnictwem elektrod wykonanych z Al w temperaturach ni»szychni» krytyczne dla aluminium T < TC,Al mog¡ generowa¢ w przewodnictwie dI/dVsdwarstwy nanoziaren CoFe wyra¹ny sygnaª naªo»ony na pik pochodz¡cy od efektu Kon-do. Piki w przewodnictwie uzyskane metod¡ elektronowej spektroskopii tunelowej wsposób oczywisty odpowiadaªy analogicznym pikom w g¦sto±ciach stanów Al w sta-nie nadprzewodz¡cym. Jak jednak pokazuj¡ wyniki eksperymentów, nie zawsze jest tomo»liwe, gdy» nie mo»na byªo zaobserwowa¢ tego samego efektu w wypadku elek-trod nadprzewodz¡cych wykonanych z NbN. Zasadnicza ró»nica pomi¦dzy obydwumateriaªami sprowadza si¦ do szeroko±ci przerwy energetycznej ∆SC, jaka wyst¦pujew nadprzewodnikach. Argumentowali±my, »e w wypadku, gdy przerwa ta jest du»ow¦»sza ni» energia odpowiadaj¡ca temperaturze Kondo ukªadu, jak w ukªadzie z Al,∆Al TK, Al, chmur¦ elektronów Kondo mo»na potraktowa¢ w obrazie cieczy Fer-miego jako szeroki kanaª przewodnictwa. Tuneluj¡ce z nadprzewodnika kwazicz¡stkiprzenikaªyby przez ten kanaª i zwi¦kszaªyby przewodnictwo dla poziomów energetycz-nych odpowiadaj¡cych pikom w g¦sto±ciach stanów nadprzewodz¡cych elektrod. Jakpokazuj¡ eksperymenty z NbN, gdzie szeroko±¢ przerwy jest znacznie wi¦ksza ni» ener-gia odpowiadaj¡ca temperaturze Kondo ukªadu ∆NbN kBTK, NbN, w temperaturachT < TC,NbN efektu Kondo nie obserwowano. Zamiast tego w pobli»u zerowego napi¦ciatransportowego, Vsd ≈ 0, pojawiaªa si¦ charakterystyczna przerwa w przewodnictwieró»niczkowym. W tym wypadku, nadprzewodnictwo wygrywaªo wspóªzawodnictwo zwielociaªowym efektem Kondo, gdy» elektrony tworz¡ce pary Coopera obni»aªy swo-j¡ energi¦ w wi¦kszym stopniu ni» miaªoby to miejsce w wypadku stanu kolektywnegoKondo. Dopiero powy»ej temperatury krytycznej T > TC,NbN, kiedy nadprzewodnictwozanikaªo, pojawiaªa si¦ anomalia sygnaªu przewodnictwa w okolicach zerowego napi¦cia,która pochodziªa od efektu Kondo.

Drugim zagadnieniem, jakie rozpatrywali±my w tym rozdziale, byª nietypowy sy-gnaª przewodnictwa, pojawiaj¡cy si¦ w ukªadzie z NbN. Zamiast typowej przerwy wprzewodnictwie, która wynika z istnienia analogicznej przerwy energetycznej ∆NbN wg¦sto±ciach stanów NbN i jednego piku w zerowym polu magnetycznym na granicyprzerwy dla ka»dego znaku napi¦cia widoczna jest struktura piku podwójnego. Jest onanajwyra¹niejsza w zerowym polu magnetycznym, a ze wzrostem pola magnetycznegozanika, lecz maksima pików nie zmieniaj¡ prawie swoich poªo»e«. Model oparty o dwieoddziaªuj¡ce kropki kwantowe (nanoziarna CoFe) z mo»liwo±ci¡ powstawania ukªadupoziomów singlet-tryplet i przej±¢ mi¦dzy tymi stanami w wyniku nieelastycznego ko-tunelowania elektronów, a tak»e uwzgl¦dnienie zªo»onej zale»no±ci ksztaªtu g¦sto±cistanów nadprzewodz¡cych w cienkich warstwach NbN w zewn¦trznym polu magne-tycznym, pozwoliªy nam wyja±ni¢ w szczegóªach powstawanie struktury tego sygnaªu.Mimo zastosowania uproszczonego modelu zakªadaj¡cego utworzenie stanów singleto-wych i trypletowych, zasadnicza idea pozwoliªa nam uzyska¢ bardzo dobr¡ zgodno±¢wyników teoretycznych z eksperymentalnymi.

131

Podsumowuj¡c, niniejsza praca przyczynia si¦ do zrozumienia zale»nych od spinuelektronowego procesów zachodz¡cych przy przepªywie pr¡dów elektrycznych przez trzytypy ukªadów z kropkami kwantowymi, z uwzgl¦dnieniem oddziaªywa« ferromagne-tycznych, przej±¢ pomi¦dzy ró»nymi stanami elektronowymi kropek, a tak»e wpªywuna przewodnictwo efektu Kondo, nadprzewodnictwa elektrod i zewn¦trznych pól ma-gnetycznych. Uwa»amy, »e zaprezentowane wyniki mog¡ wnie±¢ wkªad w rozwijaj¡c¡si¦ dziedzin¦ spintroniki.

132

Bibliograa

[1] L. Samuelson, Mater. Today 6 (10), 22 (2003).[2] M. H. Devoret, H. Grabert, NATO ASI Series - Single Charge Tunneling, roz. 1

(Plenum Press, New York 1992).[3] G. Konstantatos, E. H. Sargent, Proceedings of the IEEE 97 (10), 1666 (2009).[4] W. Lu, Z. Ji, L. Pfeier, K. W. West, A. J. Rimberg, Nat. Lett. 423, 422 (2003).[5] T. Fujisawa, D. G. Austing, Y. Tokura, Y. Hirayama, S. Tarucha, Nat. Lett. 419, 278

(2002).[6] N. Roch, S. Florens, V. Bouchiat, W. Wernsdorfer, F. Balestro, Nat. Lett. 453, 633

(2008).[7] D. M. Bruls, J. W. A. M. Vugs, P. M. Koenraad, H. W. M. Salemink, J. H. Wolter, M.

Hopkinson, M. S. Skolnick, F. Long, S. P. A. Gill, Appl. Phys. Lett. 81, 1708 (2002).[8] T. Dittrich, P. Hänggi, G. Ingold, B. Kramer, G. Schön, W. Zwerger, Quantum Trans-

port and Dissipation, rozdziaª 3 (VILEY-VCH 1998).[9] M. A. Kastner, Physics Today 46(1), 24 (1993).[10] K. I. Bolotin, F. Kuemmeth, A. N. Pasupathy, D. C. Ralph, Appl. Phys. Lett. 84,

3154 (2004).[11] L. Samuelson, C. Thelander, M.T. Björk, M. Borgström, K. Deppert, K. A. Dick,

A. E. Hansen, T. Mårtensson, N. Panev, A. I. Persson, W. Seifert, N. Sköld, M. W.Larsson, L. R. Wallenberg, Physica E 25, issues 23, str. 313, (Pa¹dziernik 2004).

[12] K. Kang, B. I. Min, Phys. Rev. B 55, 15412 (1997).[13] D. V. Averin, Y. V. Nazarov, Phys. Rev. Lett. 65, 2446 (1990).[14] S. De Franceschi, S. Sasaki, J. M. Elzerman, W. G. van der Wiel, S. Tarucha, L. P.

Kouwenhoven, Phys. Rev. Lett. 86, 878 (2001).[15] W. J. de Haas, J. H. de Boer, G. J. van den Berg, Physica 1, 1115 (1934).[16] J. Kondo, Prog. Theor. Phys. 32(1), 37 (1964).[17] A. F. G. Wyatt, Phys. Rev. Lett. 13, 401 (1964).[18] R. A. Logan, J. M. Rowell, Phys. Rev. Lett. 13, 404 (1964).[19] D. Goldhaber-Gordon, H. Shtrikman, D. Mahalu, D. Abusch-Magder, U. Meirav, M.

A. Kastner, Nature 391, 156 (1998).[20] G. D. Mahan, Many-particle physics (Plenum Press 1990).[21] X. Wang, Q. Li, J. Xie, Z. Jin, J. Wang, Y. Li, K. Jiang, S. Fan, Nano Lett. 9, 3137

(2009).[22] P. G. Collins, P. Avouris, Nanotubes for Electronics, Scientic American 283, 38

(2000).[23] S. Sapmaz, P. Jarillo-Herrero, L. P. Kouwenhoven, H. S. J. van der Zant, Semicond.

Sci. Technol. 21, S52 (2006).[24] H. W. Ch. Postma, T. Teepen, Z. Yao, M. Grifoni, C. Dekker, Science 293, 76 (2001).[25] W. Liang, M. Bockrath, H. Park, Phys. Rev. Lett. 88, 126801 (2002).[26] D. H. Cobden, M. Bockrath, P. L. McEuen, A. G. Rinzler, R. E. Smalley, Phys. Rev.

Lett. 81, 681 (1998).

133

[27] S. Moriyama, T. Fuse, M. Suzuki, Y. Aoyagi, K. Ishibashi, Phys. Rev. Lett. 94, 186806(2005).

[28] A. Makarovski, L. An, J. Liu, G. Finkelstein, Phys. Rev. B 74, 155431 (2006).[29] L. P. Kouwenhoven, T. H. Oosterkamp, M. W. S. Danoesastro, M. Eto, D. G. Austing,

T. Honda, S. Tarucha, Science 278, 1788 (1997).[30] R. Saito, G. Dresselhaus, M. S. Dresselhaus, Physical properties of carbon nanotubes

(Imperial College Press 1998).[31] T. Taniyama, N. Fujiwara, Y. Kitamoto, Y. Yamazaki, Phys. Rev. Lett. 90, 016601

(2003).[32] T. Kobayashi, S. Tsuruta, S. Sasaki, T. Fujisawa, Y. Tokura, T. Akazaki, Phys. Rev.

Lett. 104, 036804 (2010).[33] R. Coehoorn, Lecture notes 1999-2000: Novel Magnetoelectronic Materials and De-

vices, (Eindhoven University of Technology, group Physics of Nanostructures, andPhilips Research Laboratories, Storage Technologies Department 2000).

[34] S. Ikeda, J. Hayakawa, Y. Ashizawa, Y. M. Lee, K. Miura, H. Hasegawa, M. Tsunoda,F. Matsukura, H. Ohno, Appl. Phys. Lett. 93, 082508 (2008).

[35] P. LeClair, J. K. Ha, H. J. M. Swagten, J. T. Kohlhepp, C. H. van de Vin, W. J. M.de Jonge, Appl. Phys. Lett. 80, 625 (2002).

[36] M. Wilczy«ski, J. Barna±, Sensors and Actuators A 91, 188 (2001).[37] J. S. Moodera, T. S. Santos, T. Nagahama, J. Phys. Cond. Mat. 19, 165202 (2007).[38] C. W. Miller, D. D. Beleya, J. Appl. Phys. 105, 094505 (2005).[39] M.A. Ruderman, C. Kittel, Phys. Rev. 96, 99 (1954).[40] T. Kasuya, Prog. Theor. Phys. 16, 45 (1956).[41] K. Yosida, Phys. Rev. 106, 893 (1957).[42] R. E. Camley, J. Barna±, Phys. Rev. Lett. 63, 664 (1989).[43] P. M. Levy, S. Zhang, A. Fert, Phys. Rev. Lett. 65, 1643 (1990).[44] C. Tsang, M.-M. Chen, T. Yogi, K. Ju, IEEE Trans. Magn. 26, 5, p. 1689 (1990).[45] J. M. Daughton, J. Appl. Phys. 81, 3758 (1997).[46] J. M. Slaughter, N. D. Rizzo, J. Janesky, et al, Proceedings of International Electronic

Devices Meeting (IEDM) 29.3, San Francisco, CA (2012).[47] J. Bardeen, L. N. Cooper, J. R. Schrieer, Phys. Rev. 108, 1175 (1957).[48] R. Meservey, P. M. Tedrow, Physics Reports 238 173 (1994).[49] E. L. Wolf, Principles of electron tunneling spectroscopy (Oxford University Press

1985).[50] P. M. Tedrow, R. Meservey, Phys. Rev. B 7, 318 (1973).[51] P. Fulde, Adv. Phys. 22(6), 667 (1973).[52] R. Meservey P. M. Tedrow, R. C. Bruno, Phys. Rev. B 11, 4224 (1975).[53] P. M. Tedrow, R. Meservey, B. B. Schwartz, Phys. Rev. Lett. 24, 1004 (1970).[54] H. Yang, S.-H. Yang, C. Kaiser, S. S. P. Parkin, Appl. Phys. Lett. 88, 182501 (2006).[55] R. C. Bruno, B. B. Schwartz, Phys. Rev. B 8, 3161 (1973).[56] J. A. X. Alexander, T. P. Orlando, D. Rainer, P. M. Tedrow, Phys. Rev. B 31, 5811

(1985).[57] L. I. Schi, Mechanika kwantowa (PWN 1977).[58] F. Byron, R. Fuller, Matematyka w zyce klasycznej i kwantowej (PWN 1975).[59] Y. Meir, N. S. Wingreen, Phys. Rev. Lett. 68, 2512 (1992).[60] S. Tarucha, D. G. Austing, Y. Tokura, W. G. van der Wiel, L. P. Kouwenhoven, Phys.

Rev. Lett. 84, 2485 (2000).[61] S. Tarucha, D. G. Austing, T. Honda, R. J. van der Hage , L. P. Kouwenhoven, Phys.

Rev. Lett. 77, 3613 (1996).

134

[62] P. W. Brouwer, Y. Oreg, B. I. Halperin Phys. Rev. B 60, R13977 (1999).[63] S. M. Cronenwett, T. H. Oosterkamp, L. P. Kouwenhoven, Science 281, 540 (1998).[64] J. Appelbaum, Phys. Rev. Lett. 17, 91 (1966).[65] S. Sasaki, S. De Franceschi, J. M. Elzerman, W. G. van der Wiel, M. Eto, S. Tarucha,

L. P. Kouwenhoven, Nat. Lett. 405, 764 (2000).[66] M. Pustlnik, Y. Avishay, K. Kikoin, Phys. Rev. Lett 84, 1756 (2000).[67] M. Pustilnik, L. I. Glazman, Phys. Rev. Lett. 85, 2993 (2000).[68] M. Eto, Y. V. Nazarov, Phys. Rev. Let. 85, 1306 (2000).[69] S. Moriyama, J. Martinek, G. Ilnicki, T. Fuse, K. Ishibashi, Phys. Rev. B 80, 033408

(2008).[70] G. Ilnicki, S. Moriyama, J. Martinek, T. Fuse, K. Ishibashi Acta Phys. Pol. A 115,

No. 1, 299 (2009).[71] J. Nygård, D. H. Cobden, P. E. Lindelof, Nat. Lett. 408, 342 (2000).[72] A. Kogan, G. Granger, M. A. Kastner, D. Goldhaber-Gordon, Phys. Rev. B 61,

113309 (2003).[73] B. Babi¢, C. Schönenberger, Phys. Rev. B 70, 195408 (2004).[74] P. Jarillo-Herrero, J. Kong, H. S. J. van der Zant, C. Dekker, L. P. Kouwenhoven, S.

De Franceschi, Nature 434, 484 (2005).[75] P. Jarillo-Herrero, J. Kong, H. S. J. van der Zant, C. Dekker, L. P. Kouwenhoven, S.

De Franceschi, Phys. Rev. Lett. 94, 156802 (2005).[76] J. Paaske, A. Rosch, P. Wöle, N. Mason, C. M. Marcus, J. Nygård, Nat. Phys. 2,

460 (2006).[77] I. Weymann, J. Barna±, S. Krompiewski, Phys. Rev. B 78, 035422, (2008).[78] S. Moriyama, T. Fuse, T. Yamaguchi, K. Ishibashi, Phys. Rev. B 76, 045102 (2007).[79] I. Weymann, J. König, J. Martinek, J. Barna±, G. Schön, Phys. Rev. B 72, 113301,

(2005); Phys. Rev. B 72, 115334 (2005).[80] H. Yang, S.-H. Yang, G. Ilnicki, J. Martinek, S. S. P. Parkin, Phys. Rev. B 83, 174437

(2011).[81] H. Yang, S.-H. Yang, G. Ilnicki, J. Martinek, S. S. P. Parkin, Acta Phys. Pol. A 118,

316 (2010).[82] S. S. P. Parkin, C. Kaiser, A. Panchula, P. Rice, B. Hughes, M. Samant, S.-H. Yang,

Nat. Mater. 3, 862 (2004).[83] D. J. Monsma, S. S. P. Parkin, Appl. Phys. Lett. 77, 720 (2000).[84] D. Wang, C. Nordman, J. M. Daughton, Z. Qian, J. Fink, IEEE Trans. Magn. 40, 4

(2004).[85] C. Gould, A. Slobodskyy, D. Supp, T. Slobodskyy, P. Grabs, P. Hawrylak, F. Qu, G.

Schmidt, L. W. Molenkamp, Phys. Rev. Lett. 97, 017202 (2006).[86] E. E. Vdovin, A. Levin, A. Patane, L. Eaves, P. C. Main, Y. N. Khanin, Y. V.

Dubrovskii, M. Henini, G. Hill, Science 290, 122 (2000).[87] D. G. Austing, S. Tarucha, P. C. Main, M. Henini, S. T. Stoddart, L. Eaves, Appl.

Phys. Lett. 75, 671 (1999).[88] H. Yang, S.-H. Yang, S. S. P. Parkin, AIP Advances 2, 012150 (2012).[89] L. F. Schelp, A. Fert, F. Fettar, P. Holody, S. F. Lee, J. L. Maurice, F. Petro, A.

Vaures, Phys. Rev. B 56, R5747 (1997).[90] H. Sukegawa, S. Nakamura, A. Hirohata, N. Tezuka, K. Inomata, Phys. Rev. Lett.

94, 068304 (2005).[91] K. Yakushiji, F. Ernult, H. Imamura, K. Yamane, S. Mitani, K. Takanashi, S. Taka-

hashi, S. Maekawa, H. Fujimori, Nat. Mater. 4, 57 (2005).

135

[92] A. N. Pasupathy, R. C. Bialczak, J. Martinek, J. E. Grose, L. A. K. Donev, P. L.McEuen, D. C. Ralph, Science 306, 86 (2004).

[93] J. R. Hauptmann, J. Paaske, P. E. Lindelof, Nat. Phys. 4, 373 (2008).[94] K. Hamaya, M. Kitabatake, K. Shibata, M. Jung, M. Kawamura, K. Hirakawa, T.

Machida, T. Taniyama, S. Ishida, Y. Arakawa, Appl. Phys. Lett. 91, 232105 (2007).[95] R. Calvo, J. Fernández-Rossier, J. J. Palacios, D. Jacob, D. Natelson, C. Untiedt,

Nature 458, 1150 (2009).[96] K. I. Lee, S. J. Joo, J. H. Lee, K. Rhie, T.-S. Kim, W. Y. Lee, K. H. Shin, B. C. Lee,

P. LeClair, J.-S. Lee, J.-H. Park, Phys. Rev. Lett. 98, 107202 (2007).[97] H. Haug, A.-P. Jauho, Quantum kinetics in transport and optics of semiconductors

(Springer 1996).[98] N. S. Wingreen, Y. Meir, Phys. Rev. B. 49, 11040 (1994).[99] J. Martinek, Y. Utsumi, H. Imamura, J. Barna±, S. Maekawa, J. König, G. Schön,

Phys. Rev. Lett. 91, 127203 (2003).[100] J. Martinek, M. Sindel, L. Borda, J. Barna±, J. König, G. Schön, J. von Delft, Phys.

Rev. Lett. 91, 247202 (2003).[101] J. Martinek, M. Sindel, L. Borda, J. Barna±, R. Bulla, J. König, G. Schön, S. Maekawa,

J. Delft, Phys. Rev. B 72, 121302(R) (2005).[102] M. Krawiec, K. I. Wysoki«ski, Phys. Rev. B 73, 075307 (2006).[103] A. F. G. Wyatt, Phys. Rev. Lett. 13, 401 (1964).[104] D. J. Lythall, A. F. G. Wyatt, Phys. Rev. Lett. 20, 1361 (1968).[105] E. L. Wolf, D. L. Losee, Phys. Rev. B 2, 3660 (1970).[106] L. Hofstetter, A. Geresdi, M. Aagesen, J. Nygård, C. Schönenberger, S. Csonka, Phys.

Rev. Lett. 104, 246804 (2010).[107] M. Sindel, L. Borda, J. Martinek, R. Bulla, J. König, G. Schön S. Maekawa, J. von

Delft, Phys. Rev. B 76, 045321 (2007).[108] J. R. Kirtley, S. Washburn, D. J. Scalapino, Phys. Rev. B 45, 336 (1992).[109] J. J. Parks, A. R. Champagne, G. R. Hutchison, S. Flores-Torres, H. D. Abruna, D.

C. Ralph, Phys. Rev. Lett. 99, 026601 (2007).[110] H. Meissner, Phys. Rev. 117, 672 (1960).[111] R. S. Keizer, S. T. B. Goennenwein, T. M. Klapwijk, G. Miao, G. Xiao, A. Gupta,

Nature 439, 825-827 (2006).[112] F. S. Bergeret, A. F. Volkov, K. B. Efetov, Phys. Rev. Lett. 86, 4096 (2001).[113] J. W. A. Robinson, J. D. S. Witt, M. G. Blamire, Science 329, 59-61 (2010).[114] Q-f. Sun, J. Wang, T-h Lin, Phys. Rev. B 59, 3831 (1999).[115] T. Doma«ski, A. Donabidowicz, K. I. Wysoki«ski, Phys. Rev. B 78, 144515 (2008).[116] Y. Avishai, A. Golub, A.D. Zaikin, Europhys. Lett. 54, 640 (2001).[117] Y. Avishai, A. Golub, A.D. Zaikin, Phys. Rev. B 67, 041301R (2003).[118] K.I. Wysoki«ski, J. Phys. Cond. Mat. 24, 335303 (2012).[119] S. De Franchesci, L. Kouwenhoven, C. Schönenberger, W. Wernsdorfer, Nat. Nano.

5, 703 (2010).[120] E. J. H. Lee, X. Jiang, R. Aguado, G. Katsaros, C. M. Leber, S. De Franchesci, Phys.

Rev. Lett. 109, 186802 (2012).[121] D. Goldhaber-Gordon, J. Göres, M. A. Kastner, Phys. Rev. Lett. 81, 5225 (1998).[122] H. Yang, S. Yang, S. S. P. Parkin, Nano. Lett. 8, 340 (2008).[123] A. F. Andreev, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 46, 1823 (1964), Sov. Phys. JETP 19, 1228

(1964).[124] T. W. Odom, J.-L. Huang, C. L. Cheung, C. M. Lieber, Science 290, 1549 (2000).[125] G. A. Fiete, G. Zarand, B. I. Halperin, Y. Oreg, Phys. Rev. B 66, 024431 (2002).

136

[126] R. H. Wallis, A. F. G. Wyatt, Phys. Rev. Lett. 29, 479-482 (1972).[127] H. Jeong, A. M. Chang, M. R. Melloch, Science 293 2221 (2001).[128] N. J. Craig, J. M. Taylor, E. A. Lester, C. M. Marcus, M. P. Hanson, A. C. Gossard,

Science 304, 565 (2004).[129] J. Bork, Y.-H. Zhang, L. Diekhöner, L. Borda, P. Simon, J. Kroha, P. Wahl, K. Kern,

Nat. Phys. 7, 901 (2011).[130] M. R. Buitelaar, T. Nussbaumer, C. Schönenberger, Phys. Rev. Lett. 89, 256801

(2002).[131] C. Buizert, A. Oiwa, K. Shibata, K. Hirakawa, S. Tarucha, Phys. Rev. Lett. 99,

136806 (2007).[132] J. P. Cleuziou, W. Wernsdorfer, V. Bouchiat, T. Ondarcuhu, M. Monthioux, Nat.

Nano. 1, 53 (2006).

137

Prace opublikowane przez autora:

1. S. Moriyama, J. Martinek, G. Ilnicki, T. Fuse, K. Ishibashi,Inelastic cotunneling mediated singlet-triplet transition in carbon nanotubes,Phys. Rev. B 80, 033408 (2008).

2. M. Wawrzyniak, J. Martinek, B. Susªa, G. Ilnicki,Correlation histograms in conductance measurements of nanowires formed at semi-conductor interfaces,Acta Phys. Pol. A 115, No. 1, 384 (2009).

3. G. Ilnicki, S. Moriyama, J. Martinek, T. Fuse, K. Ishibashi,Cotunneling Transport at Singlet-Triplet Transition in Carbon Nanotube QuantumDots,Acta Phys. Pol. A 115, No. 1, 299 (2009).

4. H.Yang, S.-H.Yang, G. Ilnicki, J. Martinek, S.S.P. Parkin,Zero-bias anomaly in magnetic tunnel junctions,Acta Phys. Pol. A 118, 316 (2010).

5. H.Yang, S.-H. Yang, G. Ilnicki, J. Martinek, S.S.P. Parkin,Coexistence of the Kondo eect and a ferromagnetic phase in magnetic tunnel junc-tions,Phys. Rev. B 83, 174437 (2011).

Prace wysªane do publikacji:

H. Yang, S.-H. Yang, G. Ilnicki, M.-S. Choi, J. Martinek, S. S. P. Parkin,Extraordinary interplay between Kondo eect and superconductivity in ferromagne-tic nanodots (2013).

Spis referatów i wyst¡pie« konferencyjnych

1. Physics of Magnetism 2008, 24-27 czerwca, Pozna« UAM.Zaprezentowano 2 plakaty:a) Inelastic cotunneling mediated singlet-triplet transition in carbon nanotubes,b) Correlation histograms in conductance measurements of nanowires formed atsemiconductor interfaces

2. XIV Krajowa Szkoªa Nadprzewodnictwa, Nadprzewodnictwo i niejednorodne ukªadyskondensowane, OstrówWielkopolski, 13 - 17 X 2009, prezentacja ustna: The Kondoeect in the presence of ferromagnetism in magnetic tunnel junctions

138